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気相および液体表面におけるクラスター内化学反応-反応の状態選択的解析

研究課題

研究課題/領域番号 06453016
研究種目

一般研究(B)

配分区分補助金
研究分野 物理化学
研究機関東京大学

研究代表者

近藤 保  東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (10011610)

研究分担者 真船 文隆  東京大学, 大学院・理学系研究科, 助手 (50262142)
寺嵜 亨  東京大学, 大学院・理学系研究科, 助手 (60222147)
野々瀬 真司  東京大学, 大学院・理学系研究科, 助手 (70212131)
研究期間 (年度) 1994 – 1995
研究課題ステータス 完了 (1995年度)
配分額 *注記
7,400千円 (直接経費: 7,400千円)
1995年度: 1,500千円 (直接経費: 1,500千円)
1994年度: 5,900千円 (直接経費: 5,900千円)
キーワードアクリロニトリル クラスター / 重合反応 / 表面衝突 / くさび効果 / 金属クラスター / 液体分子線 / プロトン移動反応 / アセタール化反応 / 遷移金属クラスター / 光電子スペクトル / 光吸収スペクトル / DV-Xα法 / 化学反応 / アセタール化 / プロトン移動 / クラスター / クラスター内反応 / 質量分析 / 光解離 / 光電子分光 / 振動スペクトル / 衝突誘起解離
研究概要

本研究は、クラスターあるいはそのイオンが関与する反応過程の特徴を解明し、クラスター特有の反応を開発することを主な目的として行なわれた。まず、気相中に孤立したクラスター内における反応の特徴と、クラスターを構成する原子・分子の数(クラスターサイズ)によるその変化についての研究を行なった。アクリロニトリルクラスターの負イオン重合がその例である。また、クラスターの反応選択性がクラスターの全体振動励起によって変化することをNa^+_9の衝突解離反応の研究で見出した。一方、I^-_2(CO_2)_nがシリコン表面に衝突したとき、クラスター内の温度と圧力が瞬時に上昇し、特異な反応が起こることを明らかにした。CO_2分子がくさびのようにはたらきI^-_2結合を切断する。これらの反応はクラスターの幾何学的構造や電子構造と強く結びついているため、そのような情報を得る必要がある。そこで光電子分光法や超高感度光吸収分光法を用いて、反応性の見地から重要であると考えられている遷移金属クラスターの幾何学構造と電子構造を求めた。一方、液体表面におけるクラスターイオンの生成や反応あるいは真空への放出といった現象も特徴ある反応として注目される。本研究では、我々が開発した真空中の連続液体流(液体分子線)に紫外レーザーを照射し、液体分子線表面から放出されるイオンおよび電子を検出した。具体的には、アセトフェノン-アルコール溶液表面におけるアセタール化反応、ナフタレン-アルコール溶液表面における光誘起プロトン移動反応について研究した。

報告書

(3件)
  • 1995 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1994 実績報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (28件)

  • [文献書誌] 河野淳也: "Ion-Molecule Reaction between a Protonated Phenyl Ketone and an Alcohol Following Multiphoton Excitation in a Liquid Beam" J. Phys. Chem.99. 15627-15632 (1995)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 寺嵜亨: "Fragmentation Process of Size-Selected Aluminum Cluster Anions in Collision with a Silicon Surface" J. Chem. Phys.104. 1387-1393 (1996)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 安松久登: "Absorption Spectrum of C_<60> in the Gas Phase: Autoionization via Core-Excited Rydberg States" J. Chem. Phys.104. 899-902 (1996)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 市橋正彦: "Collision-Induced Dissociation of Acrylonitrile Cluster Ions: Geometrical Structure of Polymerized Cluster Anion" J. Phys. Chem.99. 17354-17358 (1995)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 吉田弘幸: "Spin-Polarized Electronic Structure of Cobalt Cluster Anions Studied by Photoelectron Spectroscopy" J. Chem. Phys.102. 5960-5965 (1995)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 真船文隆: "Pair Formation of Phenol in the Vicinity of an Aqueous Solution Surface Studied by Means of Liquid Beam Multiphoton Ionization Mass Spectrometry" J. Phys. Chem.99. 13814-13818 (1995)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J.Kohno, N.Horimoto, F.Mafune and T.Kondow: "Ion-Molecule Reaction between a Protonated phenyl Ketone and an Alcohol Following Multiphoton Excitation in a Liquid Beam." J.Phys.Chem. 99. 15627-15632 (1995)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Terasaki, T.Tsukuda, H.Yasumatsu, T.Sugai and T.Kondow: "Fragmentation Process of Size-Selected Aluminum Cluster Anions in Collision with a Silicon Surface." J.Chem.Phys.104. 1387-1393 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Yasumatsu, T.Kondow, H.Kitagawa, K.Tabayashi and K.Shobatake: "Absorption Spectrum of C_<60> in the Gas Phase : Autoionization via Core-Excited Rydberg States." J.Chem.Phys.104. 899-902 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Ichihashi, T.Tsukuda, S.Nonose and T.Kondow: "Collision-Induced Dissociation of Acrylonitrile Cluster Ions : Geometrical Structure of Polymerized Cluster Anion." J.Phys.Chem. 99. 17354-17357 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Yoshida, A.Terasaki, K.Kobayashi, M.Tsukada and T.Kondow: "Spin-Polarized Electronic Structure of Cobalt Cluster Anions Studied by Photoelectron Spectroscopy." J.Chem.Phys.102. 5960-5965 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Mafune, Y.Hashimoto, M.Hashimoto and T.Kondow: "Pair Formation of Phenol in the Vicinity of an Aqueous Solution Surface Studied by Means of Liquid Beam Multiphoton Ionization Mass Spectrometry." J.Phys.Chem.99. 13814-13818 (1995)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 河野淳也: "Ion-Molecule Reaction between a Protonated Phenyl Ketone and an Alcohol Following Multiphoton Excitation in a Liquid Beam" J.Phys.Chem.99. 15627-15632 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] 寺嵜亨: "Fragmentation Process of Size-Selected Aluminum Cluster Anions in Collision with a Silicon Surface" J.Chem.Phys.104. 1387-1393 (1996)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] 安松久登: "Absorption Spectrum of C_<60> in the Gas Phase: Autoionization via Core-Excited Rydberg States" J.Chem.Phys.104. 899-902 (1996)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] 市橋正彦: "Collision-Induced Dissociation of Acrylonitrile Cluster Ions: Geometrical Structure of Polymerized Cluster Anion" J.Phys.Chem.99. 17354-17358 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] 吉田弘幸: "Spin-Polarized Electronic Structure of Cobalt Cluster Anions Studied by Photoelectron Spectroscopy" J.Chem.Phys.102. 5960-5965 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] 真船文隆: "Pair Formation of Phenol in the Vicinity of an Aqueous Solution Surface Studied by Means of Liquid Beam Multiphoton Ionization Mass Spectrometry" J.Phys.Chem.99. 13814-13818 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tsukuda: "Competitive Electron Capture in Mixed Clusters,X(HCN)_m(X=C_2H_5OH,CO_2,O_2,and SF_6)" Chem.Phys.Lett.218. 1-6 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] F.Mafune: "Mechanism of Ion Ejection from a Liquid Beam Following Laser Photoionization" Chem.Phys.Lett.218. 7-12 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] F.Mafune: "Inhomogenous Solvation in an Aniline-Ethanol Solution Studied by Laser Photoionization of a Liquid Beam" Chem.Phys.Lett.218. 234-239 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] J.Kohno: "Ion-Molecule Reaction Between Ionized Photochemical Intermediates of Acetophenone and Alcohol Following Multiphoton Excitation in Liquid Beam" J.Am.Chem.Soc.116. 9801-9802 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tsukuda: "Intracluster Anionic Polymerization Initiated by Electron Attachment onto Olefin Clusters,(CH_2=CXCN)_N (X=Cl,H,D,and CH_3) and (CH_2=CHC_6H_5)_N" J.Am.Chem.Soc.116. 9555-9564 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] D.M.Cyr: "Observation of the XY^- Abstraction Products in the Ion-Molecule Reactions X^- + CH_3Y -> XY^- + CH_3: Competition with the S_N2 Mechanism at Supra-Thermal Collision Energies" J.Am.Chem.Soc.(in press).

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] F.Mafune: "Ejection of Cluster Ions from a Liquid Beam of an Aniline-Propanol Solution Following Laser Photoionization" Chinese J.Chem.(in press).

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] H.Matsumura: "Scavenging Reaction of Solvated Electron Produced by UV Laser from Iodide Anion in Liquid Beam" J.Phys.Chem.(in press).

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] M.Ichihashi: "Characterization of the 2-Chloroacrylonitrile Negative Ion Using Photoelectron and Photofragmentation Spectroscopies" J.Phys.Chem.(in press).

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] H.Yoshida: "Spin-Polarized Electronic Structure of Cobalt Cluster Anions Studied by Photoelectron Spectroscopy" J.Chem.Phys.(in press).

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書

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公開日: 1994-04-01   更新日: 2016-04-21  

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