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モリブデン酵素の構造・活性相関とその地球物質循環系における役割

研究課題

研究課題/領域番号 06453171
研究種目

一般研究(B)

配分区分補助金
研究分野 生物生産化学・応用有機化学
研究機関東京大学

研究代表者

山崎 素直  東京大学, 農学部, 教授 (00011982)

研究分担者 吉村 悦郎  東京大学, 農学部, 助教授 (10130303)
大久保 明  東京大学, 農学部, 助教授 (20111479)
佐藤 敏生  広島大学, 理学部, 教授 (90087130)
研究期間 (年度) 1994 – 1995
研究課題ステータス 完了 (1995年度)
配分額 *注記
8,200千円 (直接経費: 8,200千円)
1995年度: 2,800千円 (直接経費: 2,800千円)
1994年度: 5,400千円 (直接経費: 5,400千円)
キーワード脱窒光合成細菌 / モリブデン酵素 / 金属酵素 / DMSO呼吸 / 呼吸酵素系 / DMSO reductase / Rhodobacter sphaeroides / 電子伝達系 / Rhodobacter Sphaeroides
研究概要

脱窒光合成細菌Rhodobacter sphaeroides F.S.denitrificansの生産するモリブデン酵素、DMSO reductase(DMSO-R)の遺伝子解析から本酵素の全アミノ酸配列解析に成功した。その結果本酵素は42残基のプロ配列を含む822残基からなるモノマー酵素で、1分子内に1原子のモリブデンと新規プテリンからなるモリブデンコファクターを含んでいた。本酵素の一次配列の相同性を検索したところ、E.coli由来のbiotin sulfoxide reductase,TMAO reductase,DMSO reductaseとそれぞれ48%、42%および35%と高い相同性を示した。この相同性の高さから共通に考えられる基質を検証したところ、本酵素はDMSOのみならず、biotin sulfoxide,methionine sulfoxideの他、合成したmethyl phenyl sulfoxide以下、幅広い基質特異性をもつことが分かった。その他TMAOをはじめとするN-oxideに対しても活性を持つこと、また一連の基質の構造比較からsulfoxideの一方にbulkyな基が付くことにより反応速度が変化し、構造と活性に相関が認められた。さらに、sulfoxideに対する立体選択性を検討したところ、本酵素はS-sulfoxideを選択的に還元することが示された。現在この立体選択的酵素還元法の天然物有機合成化学への応用を検索中である。
DMSOの還元物であるdimethylsulfide(DMS)は近年、水圏および大気圏を含む地球物質循環系において、水圏の植物プランクトン、光合成細菌、その他の海洋性細菌により生成され、大気中に拡散して気候変動に大きく影響することが分かってきた。DMSOはこれまでに有機溶媒としてのみ人々の注目を受けてきたが、近年の研究では、自然界にも広範に存在するらしいこと(これまで分析法がなかったことなどで、分析されていなかった)、またDMSO資化能を持つ生物種がかなり広範に分布することなどが遺伝子の研究などから分かってきた。本研究の成果を踏まえて水圏における生物由来のDMSO,DMSなどのイオウ化合物の生成と地球環境レベルでの循環を解明することを検討中である。

報告書

(3件)
  • 1995 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1994 実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (22件)

  • [文献書誌] S.Yamazaki,A.Okubo,T.Satoh: "Structure and Function of DMSO Reductase,a Mo-enzyme from Photosynthetic Bacterium and its Role" Environ Geochem.& Health. 16. 261-272 (1994)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Masui,M.Satoh,& T.Satoh: "Secretion of Both Partially Folded Apoproteins of DMSO Reductase by Sphaeroplasts from a Mo-cofactor-" J.Bacteriol.176. 1624-1629 (1994)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Abo,M.Tachibana,A.Okubo,S.Yamazaki: "Enantioselective Reduction of the Sulfoxide to Sulfide in MPSO by Rb.Sphaeroides" Biosci,Biotech.Biochem. 58. 596-597 (1994)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Tachibana,H.Onoe,A.Okubo,S.Yamazaki: "Application of Micellar Electrokinetic caromato-graphy as a Novel Assay Method for DMSO-reductase" Biosci,Biotech.Biochem. 59. 282-284 (1995)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Abo,M.Tachibana,A.Okubo,S.Yamazaki: "Enantioselective Deoxygenation of Alkyl Aryl sulfoxides by DMSO Reductase" Bioorg.Med.Chem.3. 109-112 (1995)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Yamamoto,N.Wada,T.Sato,S.Yamazaki: "Cloning and Nucleotide Sequence of the Gene DMSO Reductase from Rhodobacter" Biosci,Biotech.Biochem. 59. 1850-1855 (1995)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Yamazaki, A.Okubo and T.Satoh: "Structure and Function of DMSO Reductase, a Mo-enzyme from a Photosynthetic Bacterium, and its Role in Sulfur Cycling in the Hydrosphere" Environ. Geochem.and Health.16. 261-272 (1994)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Masui, M.Satoh and T.Satoh: "Secretion of both partially folded and folded apoproteins of DMSO reductase from a Mo-deficient mutant of Rhodobacter sphaeroides" J.Bacteriol.176. 1624-1629 (1994)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Abo, A.Okubo and S.Yamazaki: "Enantioselective Reduction of the Sulfoxide to Sulfide in MPSO by DMSO reductase from Rhodobacter sphaeroides" Biosci.Biotech.Biochem.58. 596-597 (1994)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Tachibana, H.Onoe, A.Okubo, and S.Yamazaki: "Applixation of MIKC as a Novel Assay Method for DMSO Reductase." Biosci.Biotech.Biochem.59. 282-284 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Abo, M.Tachibana, A.Okubo and S.Yamazaki: "Enantioselective Deoxygenation of Alkyl Aryl Sulfoxide by DMSO Reductase from Rhodobacter sphaeroides" Bioorg.Mid.Chem.3. 109-112 (1995)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Yamamoto, N.Wada, T.Ujiie, M.Tachibana, M.Matsuzaki, H.Hirano, A.Okubo, T Satoh, and S.Yamazaki: "Cloniong and Nucleotide Sequence of the Gene Encoding DMSO Reductase from Rhodobacter aphaeroides" Biosci.Biotech.Biochem.59. 1850-1855 (1995)

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      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Matsuzaki, Y.Yamaguchi, H.Masui and T.Satoh: "Stabilization by GroEL,a Molecular Chaperone, and a Periplasmic Fraction as wall as Refolding in the Presence of DTT,Acid Unfolded DMSO Reductase from Rhodobacter sphaeroides" Plant Cell Physiol. 37. 333-339 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1995 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Abo ,et al: "Enantioselective Reduction of MPSO by DMSO reductase from Rhodobacter Sphaeroides" Biosci. Biotech. Biochem.58. 596-597 (1994)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] M,Tachibana ,et al: "Application of MEKC as a novel assay method for DMSO reductase" Biosci. Biotech. Biochem.59. 282-284 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] M.Abo ,et al: "Enantioselective deoxygenation of Alkyl Aryl Sultoxides by DMSO reductase from Rhodobacter sphaeroides" Bioorg. Med. Chem.3. 109-112 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] S.Yamazaki ,et al: "Structure and Function of DMSO-reductase,a Mo-euzyme from a photo denitrifier,and its role in sulfur cycling" Environ,Geochem & Health. 16. 261-271 (1994)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] I.Yamamoto ,et al: "Cloning and Nucleotide Sequence of the Gene DMSO Reduictase from Rhodobacter sphaeroides" Biosci. Biotech. Biochem.59. 1850-1855 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] M.Abo,et al.: "Enantioselective Reduction of MPSO by DMSO-R from Rhodobacter sphae roides f.s.denitrificans" Biosci.Biotech.Biochem.58. 596-597 (1994)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] M.Tachibana,et al.: "Application of MEKC as a Novel Assay Method for DMSO-reductase" Biosci.Biotech.Biochem.59(印刷中). (1995)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] M.Abo,et al.: "Enantioselective Deoxygenation of Alkyl Aryl Sulfoxide by DMSO-R from Rhodobacter" Bioorg.Med.Chem.(印刷中). (1995)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書
  • [文献書誌] S.Yamazaki,et al: "Structure and Function of DMSO-R,a Mo-enzyme from a Photosynthetic bacterium" J.Environ.Geochem.& Health. (印刷中). (1995)

    • 関連する報告書
      1994 実績報告書

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公開日: 1994-04-01   更新日: 2016-04-21  

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