| 研究概要 |
本研究は,固液界面反応を"その場"で,かつ高速の時間分解で追跡し,反応過程を分子レベルで解析する新しい赤外分光解析法を開発することを目的としたものである.「表面増強赤外分光法」,「時間分解赤外分光法」,「二次元赤外分光法」のいずれも最新の技術を組み合わせて研究目的を達成した.
1.表面増強赤外分光技術の改善 これまでの測定では測定結果の再現性があまり良好でなかったが,電気化学的測定やSTMといった手法を用いて試料の最適作製条件を検討した結果,極めて高い再現性が得られるに至った.また,試料固体として単結晶表面を作製する技術を開発したことによって,他の多くの分析手段で得られた情報と直接比較が可能になった.
2.時間分解測定技術の獲得 交付された研究費により購入した赤外分光器に改良を加えたことによって,世界ではじめて固液界面反応をマイクロ秒からミリ秒の時間分解で追跡することに成功した.
3.二次元相関解析プログラムの開発 二次元赤外分光の提案者である野田勇夫博士の支援のもとにプログラムを開発し,測定した時間分解スペクトルの解析を行った.その結果,複雑なスペクトルから反応ダイナミクスの情報を選択的に取り出すことが明かとなり,当初予想したとおり本法が反応解析の手段として有効であることを確認した.
4.以上の基礎技術の確立過程で,多くの反応過程(酸化還元過程,吸着・脱離過程,配向変化など)を検討したが,スペクトルから得られる分子情報と,通常の電気化学測定で得られる速度論的情報の直接比較が可能になったことにより,いままで知られていないいくつかの知見を得ることができた.その一例が,永年にわたって多くの議論の対象となってきた固液界面の電気二重層構造をはじめて明らかにしたことである.当該分野に今後大きな変革をもたらす礎が確立できたと自負している.
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