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珪酸エチルのゾル溶液を用いて噴霧燃焼法により作成したシリカは高表面積を有する多孔質の球状粒子であり、その細孔径や細孔容積は噴霧温度や原料溶液の粘度により制御できる。本研究ではアルコキシド法の手法に従ってニッケルエチレングリコラートと珪酸エチルの混合溶液を調製し、これを噴霧燃焼法で粉化して得られたシリカ担持ニッケル触媒のキャラクタリゼーションを行った。
当初はシリカと同様な手法を試みたが、粉末を水中に分散して捕集する際に生成した粉末からニッケルが溶出してしまうため、フィルターで捕集できるよう装置を改良したところ、目的とするシリカ担持ニッケル触媒を得ることができた。この触媒は入口径が1nm以下の非常に微細で均一な細孔を有していることが確認されたが、シリカ単独の場合のように、細孔径の噴霧温度の上昇にともなう増加は観察されず、一定であった。この原因については現在も検討中である。
本方法では溶液の調製過程で生成したNi-O-Si結合を保持したまま固化でき、したがってニッケルイオンがシリカマトリックス中に原子レベルで分散していることが当初期待されたが、EXAFSではNi-O-Si結合は観察されず、ニッケルはある程度凝集して微細な酸化ニッケルを形成していることが明らかとなった。これは、噴霧燃焼前にゾル溶液を多量に水に分散する過程でNi-O-Si構造が崩壊したためではないかと考えられる。しかしながら、本研究で生成したシリカ担持ニッケル触媒のニッケル分散度は極めて高く、しかも均一で微細な細孔を有しているので、触媒反応時には高い形状選択性が期待できる。この点については今後検討してゆく予定である。
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