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非線形光学効果はある種の物質の光に対する電子応答が非線形になる(光強度に対してしきい値を持つ)現象であり、光の周波数変換や光メモリーなどの現象が可能となることから将来の光情報処理の基本原理として期待されている。本研究では、分子オーダーの超微細化が可能な有機物をレーザー光で励起するとフェムト(千兆分の一)秒の超高速時間内で分子の双極子モーメント、分極率、光吸収などの物理化学的性質が大きく変化することを利用して、非線形光学材料をレーザー光で励起することにより非線形光学能を増強・制御できる新しい現象・材料を開発することを目的とした。今年度は、二次非線形光学効果を示す新規物質系の構築とレーザー光励起による二次非線形光学効果に及ぼす影響について検討した。ルテニウム錯体で構成したジアルキルアンモニウム塩との交互LB膜から二次非線形光学効果である光第二高調波発生(SHG)を観測し、SHG強度が可逆的にスイッチング(変調)できることを初めて実現した。サブピコ秒色素レーザーを用いた時間分解光第二高調波測定法を開発し、LB膜を紫外光パルスで励起することによりこの光励起スイッチング現象が2ピコ(一兆分の一)秒以下で応答することを明らかにした。また、この光第二高調波強度変化が励起状態の生成によるものであることを時間分解蛍光法との対比により明らかにした。次に、電子受容性スチリルピリジニウム化合物とテトラフェニルボレートが形成する分子間電荷移動錯体が強い光第二高調波を発生すること、及び定常照射により光第二高調波強度が減少することを明らかにした。また、この分子間電荷移動錯体の単結晶X線結晶構造解析により二次非線形光学効果と結晶構造との因果関係を明らかにした。
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