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本研究では、分子一個一個の動的特性を直接観測することを目的として、球形微粒子を利用した全く新しい時間分解分光計測法を開発した。本手法は、球形微粒子に被測定分子をドープして光励起し発光させると微粒子の界面を光が伝搬して共鳴する現象に基づく。球形微粒子における光共鳴現象について波動光学的に解析するとともにレート方程式を用いて誘導放出過程のシミュレーションを行った結果、共鳴は界面層の波長オーダーの領域にピコ秒オーダーの時間スケールで生成し、そのQ値は10^8にも達することを明らかにすることができた。また、この共鳴は界面層および微粒子近傍の屈折率、吸収係数によって大きく変化するという知見が得られた。このような球形微粒子における共鳴現象の特徴を利用して、微粒子の吸収、屈折率変化の情報を極めて高感度に観測する手法を考案し、単一分子の分光を目的とした時間分解分光計測システムを開発した。本システムは、レーザートラッピング技術により単一微粒子を捕捉・操作するとともに、超短パルスレーザーを照射して微粒子内の分子を発光させ共鳴を誘起する。発光の測定にはスループットが高い分光器および高感度の検出装置を利用し、微粒子内分子のスペクトルおよび時間分解過渡波形を観測する。また、発光の偏光特性から分子の動的特性を解析する新しい手法も併せて開発した。種々の蛍光分子をドープしたポリマーラテックス、微小液滴を作製し、開発したシステムを用いて高感度のダイナミック分光測定を行い、その有効性を検討した。
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