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本研究の主眼は、固体表面(基板)上において進行する薄膜成長過程を、表面および気相の両面から分子レベルで、しかも実際の堆積条件下でリアルタイム測定することにある。具体的には、表面反応分析法としての偏光変調赤外分光法(PM-IR)に対して、気相反応測定用の四重極質量分析法(QMS)を併用した。原料ガスにはジメチル水素化Al((CH_3)_2AlH;DMAH)を用い、アモルファスSi(a-Si)基板上へのAl薄膜の化学気相堆積(Chemical Vapor Deposition;CVD)過程を対象として、a-Si中の水素化およびフッ化Si化学種の動的挙動に着目したその場測定を行った。本研究を通じて得られた結果を以下にまとめる。
・DMAH/a-Si:H系 光CVD法により323Kで成膜したa-Si:Hを基板として用いた。成膜後その温度でDMAHを暴露するとa-Si:H膜中のSiH_3種のみが反応により失われるのに対して、573Kに加熱後暴露を行うとSiH_3種に加えSiH_2種も反応に関与した。すなわち、前者の方が後者に比較してDMAHに対する反応性が高いことがわかる。また、180秒以上暴露を続けても赤外吸収強度の減少は認められないことから、DMAHと水素化Si種の反応はa-Si:H表面だけに限られ、膜内部には進行しないことが推定された。またこの様な変化は、紫外光照射下でのみ観測され、紫外光が反応を促進することが明らかとなった。
・DMAH/a-Si:H:F系 化学堆積法により373Kで成膜したa-Si:H:Fを基板として用いた。この場合、373K以上でDMAHを暴露することによりフッ化Si種の赤外強度が減少すると同時に水素化Si種の吸収強度が増加した。すなわち、水素化Si種よりもフッ化Si種の方がDMAHとの反応性に富むことがわかった。
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