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尿素を燃焼ガス高温気流中で熱分解することにより、燃焼ガス中のNOを脱硝する選択的無触媒還元機構を解明するため、尿素水溶液噴霧熱分解実験および関連化学種による反応動力学計算を行った。
尿素は熱分解した後、生成したNH_3およびHNCO(シアヌル酸)はそれぞれ図1の反応機構に沿ってNOと反応するとし、計算を行った。考慮した化学種は23種、素反応式は91本である。数値計算は4段7次の陰的ルンゲ・クッタ法を用いた。計算結果の妥当性を検討するため、Kebelらの実験結果と比較した。解析条件は初期NOおよびO_2濃度を250ppmおよび2%とし、滞在時間を0.1sとした。その結果を図2に示す。最大NO還元率は1250Kで90%に達し、それより低温では反応速度の低下により、高温ではNH_3およびHNCOの酸化反応により脱硝効果が低下することがわかった。またSensitivity Analysisを行い、反応初期においてはNH_3とNOの反応により、後期においてはHNCOとNOの反応によりNOが還元されることが明らかとなった。本手法は安価なNOを燃焼用ガス中に噴霧することで高脱硝効果を得ることが可能であり、発展途上国の実機への適用が急務である。しかし、低温での尿素熱分解を行うと生成したNH_3放出の問題が生じるため、より詳細な反応機構の検討が必要である。現在、尿素熱分解特性の把握および実験による計算結果の妥当性の検討を行っており、その成果は化学工学第60年会で発表予定である。
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