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本研究では、申請者が新たに提案したCaO+CO_2→CaCO_3による燃焼排ガスからのCO_2の吸収除去と、O_2燃焼中でのCaCO_3→CaO+CO_2によるCaOの再生を組み合わせたCO_2分離回収プロセスの実現のため、次の速度論的研究を行った。
熱重量分析装置を用いて600℃でのCaO+CO_2→CaCO_3の反応と750℃でのCaCO_3→CaO+CO_2の反応を繰り返して行い、繰り返し回数の増加とともにCaOがCO_2を吸収する速度ならびに最終到達反応率が30%程度まで低下することを見いだした。CaO+CO_2→CaCO_3の反応速度のCO_2濃度依存性を求めたところ、反応速度はほぼCO_2濃度に一次である事がわかった。
固定層、流動層を反応器に用いて同様の反応と再生のくり返し実験を行った。固定層、流動層の反応でも各サイクルにおける最終到達反応率は熱重量分析実験の場合とほぼ同程度であり、装置形式の影響を受けない事がわかった。
最終到達反応率の低下を考慮に入れて本プロセスの熱バランス計算を行った。最終反応率の低下を見越して量論から必要とされる循環量10倍の量を循環させた場合でも、本プロセスの酸素消費量はO_2100%燃焼の約50%と少なくでき、総合効率はO_2100%燃焼よりも高くできることがわかった。現在では熱重量分析の結果から求めた反応速度に基づき、流動層反応装置内のCO2吸収の数値モデルを構築して解析を行っている。
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