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本研究では、地下処分環境下での高レベル放射性廃液ガラス固化体の浸出挙動を予測、評価するために、酸化還元雰囲気がガラス固化体の浸出挙動に及ぼす影響を明かにすることを目的とし、以下のような実験的研究を行った。
1.酸化還元雰囲気調整可能な浸出実験装置の作成
2.還元雰囲気下での模擬ガラス固化体の浸出実験
3.還元雰囲気下でのガラス固化体の浸出メカニズムの解明
その結果、以下のようなことが明らかになった。
1.については、グローブボックス中を窒素+水素ガスで置換することによって還元雰囲気(Eh=-300mV vs SHE)を長期間保持できることがわかった。
2.については、1.の浸出実験装置を用いて還元雰囲気下で模擬ガラス固化体の浸出実験を行い、各元素の浸出量を浸出時間の関数として測定した。その結果、還元雰囲気では、酸化雰囲気と比較して、Si、Ca、Li、Bの浸出量がわずかに小さくなり、一方、Fe、Alの浸出量はわずかに大きくなった。また、Ce、La、Ndの浸出量は両雰囲気でほぼ同じ値となることがわかった。
3.については、2.で得られた浸出実験結果を各元素の溶解析出反応に着目して解析し、還元雰囲気下でのガラス固化体の浸出メカニズムについて検討した。その結果、還元雰囲気ではSi、Ca、Fe、Al等の元素の浸出量を支配する溶解析出反応が酸化雰囲気の場合とは異なり、また、それが原因となって他の元素の浸出量も影響を受けることが予想された。また、共存物質が存在する実際の複雑な処分環境での各元素の溶解析出挙動についても、今後さらに詳細に検討する必要があることが指摘された。
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