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本研究の目的としては、ラマン励起プロフィールおよびab-initio分子軌道計算により、水素結合系分子の電荷移動機構に関して新たな知見を得ることである。まずラマン励起プロフィールの測定のためには波長可変レーザーが必要になるが、現有設備のNd:YAG^<3+>レーザーを励起光源として用い、Ti:サファイアレーザーを新たに購入したことにより、広い範囲で波長可変のレーザー光を得ることが可能になった。具体的には、基本波として700〜1000nm、また第二高調波をとることによって350〜500nmの範囲の光源が利用できるようになった。また光強度も基本波で数10mJ、第二高調波で数mJというスペックが得られ、共鳴ラマン散乱測定には十分な強度が得られた。しかし、SN比の高い測定データを得ることには成功しておらず、さらに工夫を重ねることが今後の課題として残された。またab-initio分子軌道計算に関してはピリジン誘導体を代表とする水素結合受容体と安息香酸誘導体を代表とする水素結合供与体間の水素結合について検討を行った。方法としては種々の水素結合受容体と水素結合供与体が水素結合した場合の安定構造をRHF法により求め、その構造におけるフランクコンドン状態を配置間相互作用の方法によって求めた。その結果、ピリジン誘導体側に電子供与基を、また安息香酸側に電子受容基を導入したような系では、特に結合エネルギーが増大し(10kcal以上)強い水素結合が認められた。またこのような強い水素結合系では電子励起に伴い、水素結合部位を介して電子供与基から電子受容基への電荷移動を確認することができた。
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