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金ナノ粒子触媒を用いたエタノールの酸素酸化によるアセトアルデヒドと酢酸の直接合成

研究課題

研究課題/領域番号 06F06773
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
研究分野 環境関連化学
研究機関首都大学東京

研究代表者

春田 正毅  首都大学東京, 大学院・都市環境科学研究科, 教授

研究分担者 YU Yunbo  首都大学東京, 大学院・都市環境科学研究科, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2006 – 2008
研究課題ステータス 完了 (2008年度)
配分額 *注記
2,100千円 (直接経費: 2,100千円)
2008年度: 400千円 (直接経費: 400千円)
2007年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2006年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
キーワード金ナノ粒子 / 触媒 / エタノール / 選択酸化 / 酢酸 / CO酸化 / 担体効果 / 前処理効果 / サイズ效果 / 触媒調製法 / サイズ効果 / 触媒調整法
研究概要

バイオマスから生産されるエタノールを安価で豊富に存在する分子状酸素(または空気)を使って選択的に酸化して、酢酸を一段で作ることは環境にやさしい化学プロセスの一つとして注目を集めている。エタノールの液相酸化について金ナノ粒子触媒を使って実験的に調べたところ、金ナノ粒子の担体としては、Cu^+ドープにより半導体性を向上させたNiOが最も有効で、85%以上の選択姓で酢酸を生成することを見出した。また、空気中焼成した金触媒を、水素気流中100℃で前処理すると、触媒活性および酢酸選択性が向上することから、触媒の前処理が触媒調製の重要な一工程であることを知ることが出来た。そこで、単純系である卑金属酸化物の触媒特性が前処理によってどのように変わるか、最も簡単な反応系であるCO酸化を例にとって詳しく検討を行った。その結果、n型半導体性を示すCo_3O_4,NiO,MnO_2の場合は、150-250℃の温和な温度条件で、空気、COを含有する空気、または窒素中で前処理によって、COを-80℃でも酸化できるようになるという驚くべき現象を見出した。速度論的解析、低温からの昇温脱離実験、ガス中の水分の分析などから、上記の前処理は金属酸化物表面に欠陥を作るために必要な操作であることが判明した。Co_3O_4の場合を例にとり、結晶構造に基づいた原子レベルでのCO酸化反応機構を提唱した。これらの研究成果は、室温で働き貴金属を使わない空気浄化触媒やバイオマスを原料とする新しい化学の開拓につながると期待され、その意義は深い。

報告書

(3件)
  • 2008 実績報告書
  • 2007 実績報告書
  • 2006 実績報告書
  • 研究成果

    (6件)

すべて 2009 2008 2007

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (3件)

  • [雑誌論文] Unique Catalytic Performance of Supported Gold Nanoparticles in Oxidation2009

    • 著者名/発表者名
      Y. Yu, J. Huang, T. Ishida, M. Haruta
    • 雑誌名

      Modern Heterogenous Oxidation Catalysis Ed. By N. Mizuno, Wiley-VCH

      ページ: 77-124

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ptetreatment of Co_3O_4 at Moderate Temperature for CO Oxidation at -80℃2009

    • 著者名/発表者名
      Y. Yu, T. Takei, H. Ohashi, X. Zhang, H. He, M. Haruta
    • 雑誌名

      J. Catal. (掲載決定)

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unique Catalytic Performance of Supported Gold Nanoparticles in Oxidation2008

    • 著者名/発表者名
      Y. Yu, J. Huang, T. Ishida, M. Haruta
    • 雑誌名

      Modern Heterogeneous Oxidation Catalysis Ed. by N. Mizuno, Wiley-VCH (投稿中)

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] CO Oxidation over Metal Oxides : Remarkable Influence of Pretreatment on Catalytic Activity2008

    • 著者名/発表者名
      Y. Yu, T. Takei, M. Haruta
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Pretreatment of Co_3O_4 for CO Oxidation at-80℃2008

    • 著者名/発表者名
      Y. Yu, T. Takei, M. Haruta
    • 学会等名
      第101回触媒討論会
    • 発表場所
      東京、タワーホール船堀
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] 金属酸化物に担持した金ナノ粒子触媒の空気浄化への応用2007

    • 著者名/発表者名
      武井, 孝、奥田, 一平、齋藤, 未歩、Y. Yu、川村, 卓未、西脇, 秀和、春田, 正毅
    • 学会等名
      日本化学会第1回関東支部大会
    • 発表場所
      首都大学東京
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書

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公開日: 2006-04-01   更新日: 2024-03-26  

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