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人口制御機能性分子システムの研究

研究課題

研究課題/領域番号 06NP0301
研究種目

創成的基礎研究費

配分区分補助金
研究機関岡崎国立共同研究機構

研究代表者

井口 洋夫  岡崎国立共同研究機構, 機構長 (00100826)

研究分担者 入江 正浩  九州大学, 機能物質科学研究所, 教授 (30001986)
清水 剛夫  京都大学, 工学部, 教授 (10025893)
北川 禎三  岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 教授 (40029955)
丸山 有成  岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 教授 (40013479)
吉原 經太郎  岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 教授 (40087507)
研究期間 (年度) 1991 – 1995
研究課題ステータス 完了 (1994年度)
キーワード分子環境 / 高機能性物質 / 光デバイス構築 / 分子複合系導電性高分子 / 分子フォトニクスシステム / 反応の磁場効果 / フラーレン / 紫外ラマン分光 / 光電極反応 / 光・電子情報交換 / 多元応答光機能分光 / 高次構造制御分子材料
研究概要

新プログラム「分子システム」の第四年次を完了した。今年度も、その経費の55%を設備費に投入し、分子機能学創成に最も必要な構想形成に努力を集中した。各班の研究指針は、第二年次から明確に打立てた旗印、即ち:A-1分子環境、A-2高機能性物質、A-3光デバイス構築、B-1分子複合系導電性高分子、B-2分子フォトニクスシステムをより鮮明に打出すことに力を結集した。その成果は、各班毎に下記に記載する。また平成6年度の研究集会は、“分子システム"の研究手法に焦点を合せてその課題を「分子システムと新研究手法」とし、平成6年12月12日から14日の間岡崎(分子科学研究所)に於いて開催した。
A-1班は、
1.溶媒和時間に制限されることのない新しいタイプの分子間電子移動の機構を研究し、反応経路における分子間座標と原子座標の役割を明らかにしつつある。異性化反応の研究において、はじめて「遷移状態の振動量子化状態」を分光学的に発見することができた。
2.超臨界流体中のクラスターの動的挙動を実験的に求め、これと流体中の化学反応との関連を理論的に考察する事を目標とした。前者では一定個数の溶媒分子を持つクラスターのみを取り去った後、その回復時間を測定するホールバーニング法を用いた。種々の困難のため実験途上であるが、次年度に向けての問題点が整理できた。後者では、電子移動の速度についてモデルを立て、実験値と良い一致が得られた。
3.ベンゼン及びその誘導体やナフタレン等のカチオンを2個から10個程度の中性同種分子に混合させた芳香族分子小集団系では、すべての系で電荷が常に2個の分子に局在し、これが近赤外光を高効率で吸収するエネルギー吸収中心となっていることを明らかにした。更に、常温液体のベンゼンでも同様の吸収中心が存在することが分かった。これらの系で電荷移動を利用したエネルギー変換を起こさせる可能性について調べている。
4.ミセル溶液中のベンゾフェノン誘導体の光反応により生成する三重項ラジカル対や均一溶液中の三重項ビラジカルの寿命は、約2Tまで増加後2T-14Tの強磁場で顕著に減少する。この強磁場効果を理論的に説明した。
5.白金表面上に吸着したメタンの光化学について、気相では真空紫外光によってのみメタンの解離が見られるのに対して、白金表面上でははるかに長波長の紫外光によって光解離が起きることを明らかにした。
A-2 … もっと見る 班は、
1.四角酸結晶の分子間一次元素結合系におけるプロトン移動とカップルした電荷ソリトンに基づくと思われる新規誘電特性を見出した。
2.シリコンのクラスター、ポリマー及びオリゴマー系における光電レスポンス情報が、その構造の次元性に強く依存していることを明らかにした。
3.金属(Au,Ag,Al,Cu,Mg:仕事関数が異なっている)とポルフィリンとの界面電子構造を系統的に調べ、光電レスポンス情報に重大な影響があることを示した。
4.(BEDT-TTF)系の超伝導分子システムの特異的な電子構造(強い電子相関、反強磁性秩序、ジョセフソン接合性)をもつことを鮮明にした。
5.C_<60>(TDAE)錯体の単結晶作製に成功し、強磁性発現に関する重要な知見を得た。
A-3班は、光合成反応中心における光電荷分離反応のモデル系として、亜鉛ポルフィリンダイマーを電子供与体とし、フリーベースポルフィリンを経てピロメリトイミドに伝達する三成分系が、生体系に極めて近い反応速度とイオン対生成収量を与えることが分かった。バクテリアの光合成反応中心タンパク質複合体の235nm励起紫外共鳴ラマンスペクトルの測定に成功した。860nmの光を同時照射して電荷分解をさせた場合とさせない場合とで、トリプトファンとチロシンの分子振動に差が出ることが明らかになった。光制御を用いた高効率物質変換系として、電気化学的手法を用いた高効率炭酸ガス還元による有用物質への変換を試みた。またCO_2還元の新材料としてダイヤモンド薄膜電極を作製し、顕微ラマン法による構造評価を行った。
B-1班は、
1.単分子膜によるナノスケール構造構築と電子機能制御をめざし、両親媒性ポリチオフェン単分子膜のピコ秒蛍光分光により、共役高分子の励起子緩和過程を詳細に検討した。またδ共役をもつオリゴシラン単分子膜の、STMによる電界リソグラフをおこない、ナノスケールのエッチングを行うことに成功した。また、ポルフィリン2次元高分子超薄膜を金単結晶上に構築し、そのネットワーク構造をSTMにより明らかにした。
2.ポリ(3-アルキルチオフェン)等の側鎖置換型導電性高分子-フラーレンシステムにおける顕著な蛍光の消光、光伝導の増強、光起電力効果が光誘起電荷移動で説明できることを光有機吸収において、C_<60>^<-1>を観測し確認した。同様のシステムにおいて長時間の継続するpersistent光伝導を発見した。さらに側鎖置換型導電性高分子と強誘電性液晶の複合体において特異な強誘電性と電気光学効果を、またフォトクロミック分子との複合体において光伝導記憶効果をそれぞれ発見し、その機構を解明した。
3.カーボンナノチューブの磁気物性を調べ、その電子物性を明らかにし、この試料では常磁性が存在しないことが分かり、非常に"きれいな"半導体であることが明らかとなった。一方、強磁性体であるTDAE-C_<60>について、その強磁性転移に伴う比熱の変化を、断熱カロリメトリー法によって解析した。その結果、12.5Kで明確な強磁性転移を示すことを明らかにした。また、PTCDAのプラズマ重合物について、ESR解析を行い、その局在準位についての知見を得た。
4.2つのフォトクロミック分子、ジアリルエテン及びスピロピランを含むLB多層膜を作製し、励起子伝達を光によりスイッチングする素子において、2つの異なる波長の光を入力信号とする2入力型論理素子をつくることに成功した。2つの入力信号に対する論理応答として、AND,OR,NAND,NORをはじめとする多くの論理演算が可能となり、このことは現在使用されている論理ゲート集積回路と等価な演算素子を、分子システムの光化学を応用してつくる可能性を見出した。
B-2班は、
1.光と熱の2つの刺激を受けて初めて消色するフォトクロミック分子システムとしてオリゴチオフェンをアリール基とするジアリールエテンを合成した。チオフェン環の数が3の場合、室温ではほとんど光消色しないが、温度を150度にまで上げると量子収率が33倍にも増大し、光消色することが認められた。また、本実験の過程において、液晶状態においてもフォトクロミック反応するジアリールエテンを見出した。
2.狭いバンド幅の発光スペクトルを持つヨウロピウム錯体を発光材料に用い、微小共振器構造を持つ積層型エレクトロルミネッセンス素子を作製した。誘電体スタックミラーと金属電極で構成されるファブリーペロ-型共振器の共振器長を適切に調節することで、鋭い空間指向性を示す発光を取り出すことに成功し、微小共振器構造を有機エレクトロルミネッセンス素子に導入することで、自然放出光を制御できることを確認した。
3.新規なπ電子系starburst分子群を設計・合成し、アモルファス分子材料創製のための分子設計指針を提出するとともに、カラス状態からの緩和過程を明らかにした。また、創出したアモルファス分子材料がエレクトロルミネッセンス素子の優れた正孔輸送材料として機能し、素子の寿命を飛躍的に向上させることを明らかにした。さらに、側鎖にオリゴチオフェンを含むビニル型高分子を合成し、優れたエレクトロクロミック材料となることを見出した。
4.電子供与体(D)、色素(S)および電子受容体(A)の間を共有結合で連結し、その間の結合鎖の長さと電子移動速度との関連を明らかにした。LB膜の配向、膜の均一性をAFM、FFM(摩擦力顕微鏡)、SSPM(表面電位顕微鏡)で評価し、構造と機能との関連を調べた。SNOAM(近視野光学・原子間力顕微鏡)の試作とその微小領域の吸光度及び蛍光強度分布測定・スペクトル測定、及びその光記録への応用を検討した。 隠す

報告書

(1件)
  • 1994 研究成果報告書概要
  • 研究成果

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  • [文献書誌] H.Inokuchi: "A New Type of Organic Semiconductor." Mol.Cryst.Liq.Cryst.255. 187-195 (1994)

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  • [文献書誌] Y.Li: "pH and Temperature Effect of Spectra of Cytochrome C_<551>." J.Phys.Chem.98. 4726-4728 (1994)

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  • [文献書誌] K.Yoshihara: "Femtosecond Intermolecular Electron Transfer between Dyes and Electron-Donating Solvents" pure & Appl.Chem.65. 1671-1675 (1993)

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  • [文献書誌] K.Yoshihara: "Femtosecond Intermolecular Electron Transfer in Condensed Systems" J.photochem.Photobiol.A:Chem.87. 169-175 (1994)

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  • [文献書誌] A.E.Johnson: "Pump-Probe Spectroscopy and Exciton Dynamics of J Aggregates at High Pump Intensities" Chem.Phys.Letts.211. 511-515 (1993)

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  • [文献書誌] P.B.Bisht: "Exciplex Formation in van der Waals Complexes of Naphthalene-Triethylamine in a Supersonic Jet" Chem.Phys.Letts.213. 75-83 (1993)

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  • [文献書誌] V.F.Kamalov: "Time-Resolved Emission Spectra of the BIC J-Aggregate at Low Temperature" Chem.Phys.Letts.213. 559-563 (1993)

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  • [文献書誌] V.F.Kamalov: "Temperature Dependence of Superradiant Emission of BIC J-Aggregates" Chem.Phys.Letts.220. 257-261 (1994)

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  • [文献書誌] Y.S.Choi: "Evidence for Quantization of the Transition State for cis-trans isomerization" J.Chem.Phys.100. 9269-9271 (1994)

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  • [文献書誌] Y.Nagasawa: "Temperature Dependence of Ultrafast Intermolecular Electron Transfer Faster than Solvation Process" J.Chem.Phys.101. 5717-5726 (1994)

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  • [文献書誌] Y.Nagasawa: "Dynamical Aspects of Ultrafast Intermolecular Electron Transfer than Solvation Process:Substituent Effects and Energy Gap Dependence" J.Phys.Chem.99. 653-662 (1995)

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  • [文献書誌] K.Yoshihara: "Effects of the Solvent Dynamics and Vibrational Motions in Electron Transfer" Bull.Chem.Soc.Jpn. 68. 696-712 (1995)

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  • [文献書誌] Y.Tanimoto: "A Laser Flash Photolysis Study of Magnetic Field Effects on the Hydrogen Abstraction Reaction of Xanthone from Xanthene in Micellar Solution." J.Photochem.Photobiol.,A. 79. 89-94 (1994)

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  • [文献書誌] H.Tomioka: "Chemistry and Kinetics of α-and β-Naphthy1(phosphonyl)-carbenes.Effects of Positions on Neibouring Phosphonate Participation." J.Chem.Soc.Perkin Trans.2. 633-641 (1994)

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  • [文献書誌] M.Fujiwara: "Mechanism of Formation of 0-Methylbenzyl Redical by Photodissociation of o-Xylene in Solution." J.Phys.Chem.98. 5695-5700 (1994)

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  • [文献書誌] Y.Fujiwara: "Does a Magnetic Field Induce Optical Activity in Photochemical Reaction of 4-Methy1-2-quinolinecarbo-nitrile with Optically Active (S)-(+)-2-Phenylpropionic Acid?" Bull.Chem.Soc.Jpn.67. 2577-2579 (1994)

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  • [文献書誌] N.E.Polyakov: "Product-Yield-Detected ESR Study on the Dynamic Behavior of Radical Pairs Generated in Photoreaction of Acethlenic Ketones in SDS Micellar Solution" J.Phys.Chem.98. 10563-10567 (1994)

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  • [文献書誌] M.Mukai: "A Laser Flash Photolysis Study of Electron Transfer Processes of of [Ru(bpy)_3]^<2+> in High Magnetic Field." Bull.Chem.Soc.Jpn.67. 3112-3115 (1994)

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  • [文献書誌] O.Kajimoto: "Pico-second Dynamics of the Twisted Intermolecular Charge-Transfer State Formation of 4-(N,N-dimethylamino)Benzonitrile in Supercritical Fluid Solution." Chem.Phys.Lett.209. 357-360 (1993)

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  • [文献書誌] S.Akimoto: "Solvent-induced Shift of the Raman Spectra in Super-critical Fluids.I.Solvent and Its Density Dependence." J.Phys.Chem.in press. (1995)

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  • [文献書誌] K.Ohashi: "Photodissociation Spectroscopy of (C_6H_6)_2^+." Laser Chemistry. 14. 3-14 (1994)

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  • [文献書誌] T.Ichimura: "Photofragmentation of Chlorobenzene:Translational Energy Distribution of the Recoiling Cl Fragment." Chemical Physics. 189. 117-125 (1994)

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  • [文献書誌] T.Shida: "Photodissociation Spectroscopy of(C_6H_6)_3^+:Charge Locarization on a Dimer Unit of (C_6H_6)_3^+." Chem.Phys.Lett.229. 604-608 (1994)

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  • [文献書誌] 高橋悟: "液体の質量分析法とクラスター" 食品加工技術. 13. 334-340 (1994)

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  • [文献書誌] N.Nishi: "Hydrogen Bonding Cluster Formation and Hydrophobic Solute Association in Awueous Solution of Ethanol." J.Phys.Chem.99. 462-468 (1995)

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  • [文献書誌] S.Takahashi: "Hydrate Cluster Formation of Diol Compounds in Aqueous Solution." Bull.Chem.Soc.Jpn. 15. 539-564 (1995)

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  • [文献書誌] K.Ohashi: "Photodissociation Mechanism of Benzene Cluster Ions on the Excitation with hv=0.5-3.0eV." Laser Chemistry. 15. 93-111 (1995)

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  • [文献書誌] M.Matsumoto: "Structure of Clusters in Ethanol-water Binary Solutions studied by Mass Spectrometry Abd X-ray Diffraction." Bull.Chem.Soc.Jpn. 68. in press (1995)

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  • [文献書誌] Y.Iguchi: "Photodissociation Spectrum of Naphthalene Dimer Cation." J.Phys.Chem.99(in press). (1995)

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  • [文献書誌] Y.Nakai: "Photoinduced Evaporation of Benzene Cluster Ions." Chem.Phys.Lett.233. 36-40 (1995)

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  • [文献書誌] T.Inabe: "Proton Transfer in N-(2-Hydroxy-1-naphthylmethylene)-1-phenylenediamine and N,N'-Bis(2-hydroxy-1-naphthylmethylene)p-phenylenediamine Crystals." Bull.Chem.Soc.Japan. 67. 612- (1994)

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  • [文献書誌] Y.A.Gruzdkov: "Photochemical C-H Bond Activation of Methane on a Pt(III) Surface" Chem.Phys.Lett.227. 243-247 (1994)

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  • [文献書誌] Y.Matsumoto: "Dynamics of Photochemical Processes of N_2O Adsorbed on Metal and Semiconductor Surfaces." SPIE. 2125. 303-311 (1994)

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  • [文献書誌] K.Sawabe: "Oxygen-exchange Reaction between O2 and NO Coadsorbed on a Pt(III)Surface:Reactivity of Molecularly Adsorbed Oxygen." Surface Science Letters. 303. L385-L391 (1994)

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  • [文献書誌] H.Yamakado: "Structure and Solid-State Properties of the Stable Ring-Oxidized Conductor CoPc(AsF_6)_<0.5>:Interaction between Ring π-electrons and Cobalt d-electrons." Synth.Met.62. 169- (1994)

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  • [文献書誌] S.L.Fang: "Epitaxial Growth of Chloralminium Phthalocyanine and Vanadyl Phthalocyanine Double-Layer Structure by the Molecular Beam Epitaxy." Synth.Met.64. 167- (1994)

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  • [文献書誌] S.Fang: "Spectral Dependence of the Anisotropy of χ(3)of Epitaxially Grown Vanadyl Phthalocyanine Film." Chem.Phys.Lett.(in press).

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  • [文献書誌] S.Fang: "Nonlinear Optical Characteristics of Vanadyl Phthalocyanine Thin Film Grown by Molecular-Beam-Epitaxial Method." J.Phys.Chem.(submitted).

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  • [文献書誌] T.Suzuki: "Redox Properties of Organofullerenes." J.Am.Chem.Soc.116. 1359- (1994)

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  • [文献書誌] T.Suzuki: "Evidence of Spontaneous Magnetic Order in the C_<60> Complex with Tetrakis(dimenthylamino)-ethylene(TDAE)." Chem.phys.Lett.223. 517- (1994)

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  • [文献書誌] Y.Ochiai: "Transport Property of C_<60> and C_<70> Single Crystals." Fullerene Science & Technology. 3. 79- (1995)

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  • [文献書誌] V.Ivanov: "Phonon Windows for Superconductivity and Disorder in Doped Fullerides." Physica C. (in press).

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  • [文献書誌] A.Suzuki: "Magnetic and Electrical Behaviours of C_<60>(TDAE)Single Crystal." Solid State Commun.(submitted).

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  • [文献書誌] E.Frankevich: "Laser Pulse Induced Transient Photoconductivity of C_<70> Single Crystal." J.Phys.Chem.Solids. (submitted).

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  • [文献書誌] T.Inabe: "Crystal Structure and Transport Properties of a Hydrogen-Bonded 1:1Charge-Transfer Complex Composed of 1,6-Pyrenediamine and 7,7,8,8-Tetracyanoquinodimethane(DAP-TCNQ)." Acta Chim.Hungarica. 130. 537- (1994)

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  • [文献書誌] Y.Moritomo et al.: "Anomalous Pressure-Effects on the Raman Spectra in Hydrogen-Bonded Molecular Chain Systems" J.Chem.Phys.100. 1813-1819 (1994)

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  • [文献書誌] T.Mochida et al.: "Dielectric Relaxation Derived from Collective Molecular Reorientation of 9-Hydroxyphenalenone in the Solid State" J.Chem.Phys.100. 6646-6648 (1994)

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  • [文献書誌] T.Mochida et al.: "Organic Hydrogen-Bonded Dielectrics:Quantum Paraelectricity Based on Tautomerization of 9-Hydroxyphenalenone.Derivatives" J.Chem.Phys.101. 7971-7974 (1994)

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  • [文献書誌] Y.Noda et al.: "Incommensurate-Commensurate Phase Transition of Intramolecular Hydrogen-Bonded System:5-Bromo-9-Deuteroxyphenalenone(d-BrHPLN)" J.Phys.Soc.Jpn.63. 4286-4289 (1994)

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  • [文献書誌] T.Sugawara: "Dynamical Properties of Hydrogen-Bonded Tautomeric Molecules in the Solid State(in Japanese)" J.Cryst.Soc.Jpn.36. 356-362 (1994)

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  • [文献書誌] H.Kishida: "Electric-field-induced Second-harmonic Generation Mediated by One-dimensional..." Phys.Rev.B. 50. 7786-7792 (1995)

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  • [文献書誌] H.Kishida: "Optical Spectra of Si/Ge-network Copolymers:[Si(C_6H_<13>)]_<1-X>[Ge(C_6H_<13>)]_X." Appl.Phys.Lett.65. 1358-1360 (1994)

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  • [文献書誌] H.Tachibana: "Crystal Structure and Optical Properties of Polymorphic Octasilacubane." Appl.Phys.Lett.64. 2509-2510 (1994)

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  • [文献書誌] H.Kishida: "Optical Properties of Branched Silicon Polymers." Jpn.J.Appl.Phys.34-1. 104-106 (1995)

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  • [文献書誌] S.Hasegawa: "Intermolecular energy-band dispersion in oriented thin films of bis(1,2,5thiadiazolo)-p-quinobis(1,3-dithiole)by angle-resolved photoemission" J.Chem.Phys.100. 6969-6973 (1994)

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  • [文献書誌] K.Seki: "X-ray absorption near-edge structure(XANES)spectoscopy of fullerenes:inner-shell excitonic effects in fullerenes and the XANES spectrum of a higher fullerene'C_<76>" Synthetic Metals. 64. 353-357 (1994)

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  • [文献書誌] K.Seki: "UV photoemission study of amorphous n-C_<36>H_<74> films and their annealing process" Chem.Phys.132. 353-359 (1994)

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  • [文献書誌] H.Ishii: "Photoelectron spectroscopy of polysilanes,polygermanes and related compounds" Synthetic Metals. (in press).

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  • [文献書誌] K.Nagayama: "Polarized XANES studies on the mechanical rubbing of poly(tetrafluoroethylne)and its model compound" Physica B. (in press).

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  • [文献書誌] Y.Ouchi: "Polarized XANES studies on the rubbed polyimide for liquid crystal alignment;New applicability to the tribology of the polymer systems." Physica B. (in press).

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  • [文献書誌] K.Seki: "Electronic structures of organic/inorganic interfaces studied by UV photoemission" Thin Solid Films. (in press).

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公開日: 1996-04-15   更新日: 2016-04-21  

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