| 研究概要 |
種々の金属イオンを格子中に含有したMe-APSO-34を合成し、そのNO還元活性について検討を行いイオン交換した触媒との比較を行った。Me-APSO-34の還元活性は格子中に導入した金属に強く依存した。Mn,Ce,Zr,Laなどを添加したMe-APSO-34では500℃以上の高温で活性が発現し、活性は低かった。Fe,Cr,Cuなどは350℃以下で活性が発現した。一方、Ca,In,Crなどは検討した全ての温度域でNO還元活性は低かった。現在のところCoを添加したMe-APSO-34がNOの選択還元に対して最も高い活性を示すことがわかった。
そこで、Co-APSO-34のNO選択還元活性のコバルト含有率依存性について検討した。NOの還元活性はCoの含有率の増加とともに増大し、2mol%ではNO転化率は70%に達成し、その後は8.5mol%まで変わらなかった。一方、NOの還元活性が最も高くなる温度はCo含有率の増大とともに低温側にシフトした。これからCo含有率は1.8mol%以上が適当である。ところが、Co含有率が高くなるとSAPOの格子の熱安定性が低下し、8mol%の含有率のCo-APSO-34では700℃で反応を行うと、結晶構造が崩れた。このことより、熱安定性と活性から最適Co含有率は、2mol%程度と考えられる。
合成直後のCo-APSO-34はESRシグナルを全く与えず、青い色であったことよりCoは主に3価で存在しているものと推定された。これに対し、400℃でC_3H_6で還元すると2価に帰属されるESRが出現した。一方、触媒反応を行った後のCo-APSO-34格子の中のCoは3価と2価の間をredoxしながら、NOを還元しているものと推定される。
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