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核酸部位の選択的認識と遺伝子発現制御機能をもつ新規大環状化合物の創造

研究課題

研究課題/領域番号 07458144
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 生物有機科学
研究機関広島大学

研究代表者

木村 榮一 (木村 栄一)  広島大学, 医学部, 教授 (30034010)

研究期間 (年度) 1995 – 1996
研究課題ステータス 完了 (1996年度)
配分額 *注記
7,800千円 (直接経費: 7,800千円)
1996年度: 2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
1995年度: 5,600千円 (直接経費: 5,600千円)
キーワード大環状ポリアミン / 二核亜鉛錯体 / 核酸塩基認識 / テルビウム錯体 / 抗HIV活性 / 神経毒ガス / 解毒 / 亜鉛蛍光試薬 / ダンシルペンダント / 大環状テトラアミン / 二核錯体 / ヌクレオシド / 核酸認識 / 亜鉛錯体 / X線結晶構造 / 蛍光
研究概要

平成7年度
1.大環状テトラアミンの二量体、三量体を合成し、それらが核酸オリゴマーのウリジンやチミジンを特異的に認識すること、バルビツールを捕捉することをpH滴定法、NMR、UVなどの方法で見い出した
2.新規クリプテートを合成、その二核亜鉛錯体がリン酸モノエステルだけを選択的に切断することを見い出した。
3.新規ポリアミンのテルビウム錯体を合成し、その錯体がグアニンのみを選択的に認識することを見い出した。
平成8年度
1.大環状テトラアミンの金属錯体を適当でスペーサーでつなげた二核錯体を各種合成し、それらが強い抗HIV活性を有することを発見した。これらは、次世代の抗エイズ薬のリ-ド化合物として大きな展開が期待される。
2.上記錯体や、新たに合成された機能性ペンダントをもつ大環状化合物が水中、生理pHで、ポリヌクレチオド(1本鎖および2本鎖)中のチミンまたはウラシルを選択的に認識し、それらに強く結合すること、および2本鎖(poly U-poly A、poly (dT) -poly (dA) )を1本鎖に解離させることを融点(Tm)、UV測定法などで明らかにした。
3.脂溶性アルキル基を大環状テトラアミンにつけた新規亜鉛錯体を合成した。それが特に農薬や神経毒ガスサリンなどのリン酸トリエステルの最もすぐれた加水分解(解毒)触媒として働くことを見出した。
4.ダンシル基をペンダントにもつ新規大環状テトラアミンを合成。それが亜鉛選択的蛍光試薬として、極めてすぐれていることを発見した。細胞内微量亜鉛の蛍光分析に用いた。

報告書

(3件)
  • 1996 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1995 実績報告書
  • 研究成果

    (55件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (55件)

  • [文献書誌] T.Koike et.al.: "The Catalytic Carboxyester Hydrolysis by a New Zinc (II) Complex with an Alcohol-Pendant" J.Am.Chem.Soc.117(4). 1210-1219 (1995)

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  • [文献書誌] Y.Kobayashi et al.: "Molecular Structure of Chloro [2S,5S,8S,11S) -2,5,8,10-tetraethyl-1,4,7,10-tetraazacyclo dodecanelzine (II) Perchlorate" Anal.Sci.11(23). 1029-1030 (1995)

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  • [文献書誌] T.Ikeda et.al: "Molecular Recognition of Terephthalic Acid by Supramolecular Self-Assembly of an Acridine-Pendant Cyclen-ZnII-Complex" Angew.Chem.,Int.Ed.Engl.34(6). 663-664 (1995)

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  • [文献書誌] Y.Kodama et.al: "Phosphodieter Hydrolysis by a New Zinc (II) Macrocyclic Tetraamine Complex with an Alcohol Pendant : Elucidation of the Roles of Ser-102 and ZInc (II) in Alkaline Phosphatase" J.Am.Chem.Soc. 117(32). 8304-8311 (1996)

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  • [文献書誌] H.Fujioka et.al: "A new Bis (Zinc (II) -Cyclen) Complex as a Novel Chelator for Barbiturates and Phosphates" Heterocyles. 42(2). 775-787 (1996)

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  • [文献書誌] E.Kimura et al.: "Zinc Complexes as Targeting Agents for Nucleic Acids" "Metal Ions in Biological Systems" ed.by A.Sigel and H.Sigel,Marcel Dekker,Inc,. 33. 29-52 (1996)

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  • [文献書誌] Y.Inouye et.al: "Differntial Contribution of Metal Complexation and Dimerization to the Chemotherapeutic Potential of Bicyclen-Zn2^<II> Complex against Human Immunodeficiency Virus" Biol.Pharm.Bull.19(3). 456-458 (1996)

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  • [文献書誌] T.Koike et.al: "Novel Properties of Cooperative Dinuclear Zinc (II) Ions : The Selective Recognition of phosphomonoesters and Their P-O Ester Bond Cleavage by a New Dinuclear Zinc (II)" J.Am.Chem.Soc. 118(13). 3091-3099 (1996)

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  • [文献書誌] T.Koike et.al: "Bis (Zn^<II>-Cyclen) Complex as a Novel Receptor of Barbiturates in Aqueous Solution." Chem.Europ.J.2(6). 617-623 (1996)

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  • [文献書誌] X.H.Bu et.al: "Stabilization of Nickel (III) ion by New Macrocyclic Dioxotetraamines Bearing Functional Pendant Donors" Polyhedron. 15. 161-163 (1996)

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  • [文献書誌] Y.Kodama et.al: "A New Cyclam with a Triphenylphosphine-pendant and its Metal Complexes" Inorg.Chim.Acta. 246. 151-158 (1996)

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  • [文献書誌] T.Koike et.al: "Metalloenzyme Models that Answer Mysteries Surrounding the Intrinsic Properties of Zn^<II>" Comprehensive Supramoleculaar Chemistry' 10,Pergamon. 429-444 (1996)

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  • [文献書誌] E.Kimura: "Creation of new Supramoleculaar Science with Macrocyclic Polyamines" (1996 Pharmaceutical Society of Japan Award Review) Yakugaku Zasshi,. 116(8). 587-605 (1996)

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  • [文献書誌] H.Hashimoto et.al: "Hydrolysis of Lipophilic Esters Catalyzed by a Zinc (II) Complex of a Long Alkyl-Pendant Macrocyclic Tetraamine in Micellar Solution" J.Am.Chem.Soc.118(45). 10963-10970 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] X.H.Bu et.al: "Synthesis,Crystal Structure and Properties of the Copper (II) Complex of a New Dioxocyclam Appended wite Two 8-Methylguinolines as Additional Donor Pendants" Inorg.Chim.Acta.249. 125-130 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Koike et.al: "Intrinsic Properties of Zinc (II) Ion Pertinent to Zinc Enzymes" Advance in Inorganic Chemistry',Ed.by A.G.Sykes,Academic Press,. 44. 229-261 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Watanabe et al.: "A Novel Biomimetic Zinc (II) -Fluorophore,Dansylamin oethyl-Pendant Macrocyclic Tetraamine 1,4,7,10-Tetraazacyclododecane (Cyclen)" J.Am.Chem.Soc.118(50). 12696-12703 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Tohru Koike, Satoko Kajitani, Ikushi Nakamura, Eiichi Kimura, and Motoo Shir: ""The Catalytic Carboxyester Hydrolysis by a New Zinc (II) Complex weith an Alcohol-Pendant Cyelen (1-(2-Hydroxyethyl)-1,4,7,10-tetraazacyclododecane) : A Novel Model for Indirect Activation of the Serine Nucleophile by Zinc (II) in Zinc Enzymes"" J.Am.Chem.Soc.117. 1210-1219 (1995)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kimiko Kobayashi, Mitsuhiko Shionoya, Eiichi Kimura, Kaoru Tsuboyama, and Sei Tsuboyama: ""Molecular Structure of Chloro [(2S,5SS,8S,11S)-2,5,8,11-tetraethyl-1,4,7,10-tetraazacyclo-dodecane] zinc (II) Perchlorate"" Anal.Sci.11. 1029-1030 (1995)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Eiichi Kimura, Takuaya Ikeda, Mitsuhiko Shionoya, and Motoo Shiro: ""Molecular Recognition of Terephthalic Acid by Supramolecular Self-Assembly of an Acridine-Pendant Cyclen-Zn^<II>-Complex"" Angew.Chem., Int.Ed.Engl.34(6). 663-664 (1995)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Eiichi Kimura, Yorimitsu Kodama, Tohru Koike, and Motoo Shiro: ""Phosphodiester Hydrolysis by a New Zinc (II) Macrocycli Tetraamine Complex with an Alcohol Pendant : Elucidation of the Roles of Se-102 and Zinc (II) in Alkaline Phosphatase"" J.Am.Chem.Soc.117. 8304-8311 (1995)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Haruto Fujioka, Tohru Koike, Naoka Yamada, and Eiichi Kimura: ""A New Bis (Zinc (II) -Cyclen) Complex as a Novel Chelator for Barbiturates and Phosphates"" Heterocycles. 42,2. 775-787 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] E.Kimura and M Shionoya: ""Zinc Complexes as Targeting Agents for Nucleic Acids"" in "Metal Ions in Biological Systems" ed.by A.Sigel and H.Sigel, Marcel Dekker, Inc. 33. 29-52 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Inouye, T.Kanamori, T.Yoshida, T.Koike, M.Shionoya, H.Fujioka, and E.Kimura: ""Differential Contribution of Metal Complexation and Dimerization to the Chemotherapeutic Potential of Bicyclen-Zn2^<II> Complex against Human Immunodeficiency Virus"" Biol Pharm.Bull.19(3). 456-458 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Koike, M.Inoue, E.Kimura, and M.Shiro: ""Novel Properties of Cooperative Dinuclear Zinc (II) Ions : The Selective Recognition of Phosphomonoesters and Their P-O Ester Bond Cleavage by a New Dinuclear Zinc (II) Cryptate"" J.Am.Chem.Soc.118. 3091-3099 (1996)

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    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Koike, M.Takashige, E.Kimura, H.Fujioka, and M.Shiro: ""Bis (Zn^<II>-Cyclen) Complex as a Novel Receptor of Barbiturates in Aqueous Solution."" Chem.Europ.J.2. 617-623 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] X.H.Bu, D.L.An, X.C.Cao, Y.T.Chen, M.Shionoya, E.Kimura: ""Stabilization of Nickel (III) ion by New Macrocyclic Dioxotetraamines Bearing Functional Pendant Donors"" Polyhedron. 15. 161-163 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] E.Kimura, Y.Kodama, M.Shionoya, and T.Koike: ""A New Cyclam with a Triphenylphosphine-pendant and its Metal Complexes."" Inorg.Chim.Acta. 246. 151-158 (1996)

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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] E.Kimura and T.Koike: ""Metalloenzyme Models that Answer Mysteries Surrounding the Intrinsic Properties of Zn^<II>"" in 'Comprehensive Supramoleculaar Chemistry' 10, Pergamon. 429-444 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] E.Kimura: ""Creation of new Supramoleculaar Science with Macrocyclic Polyamines" (in Japanese)" (1996 Pharmaceutical Society of Japan Award Review) Yakugaku Zasshi. 116. 587-605 (1996)

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  • [文献書誌] E.Kimura, H.Hashimoto, and T.Koike: ""Hydrolysis of Lipophilic Esters Catalyzed by a Zinc (II) Complex of a Long Alkyl-Pendant Macrocyclic Tetraamine in Micellar Solution"" J.Am.Chem.Soc.118. 10963-10970 (1996)

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  • [文献書誌] X.H.Bu, Z.H.Zhang, D.L.An, Y.T.Chen, M.Shionoya, and E.Kimura: ""Synthesis, Crystal Structure and Properties of the Copper (II) Complex of a New Dioxocyclam Appeded with Two 8-Methylquinolines as Additional Donor Pendants"" Inorg.Chim.Acta.249. 125-130 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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  • [文献書誌] E.Kimura and T.Koike: ""Intrinsic Properties of Zinc (II) Ion Pertinent to Zinc Enzymes"" in 'Advance in Inorganic Chemistry', Ed.by A.G.Sykes, Academic Press. 44. 229-261 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Koike, T.Watanabe, S.Aoki, E.Kimura, and M.Shiro: ""A Novel Biomimetic Zinc (II)-Fluorophore, Dansylamisoethyl-Pendant Macrocyclic Tetraamine 1,4,7,10-Tetraazacyclododecane (Cyclen)"" J.Am.Chem.Soc.118. 12696-12703 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y. Kodama et. al: "Phosphodiester Hydrolysis by a New Zinc (II) Macrocyclic Tetraamine Complex with an Alcohol Pendant : Elucidation of the Roles of Ser-102 and ZInc (II) in Alkaline Phosphatase" J. Am. Chem. Soc. 117 (32). 8304-6311 (1996)

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  • [文献書誌] H. Fujioka et. al.: "A new Bis (Zine (II) -Cyclen) Complex as a Novel Chelator for Barbiturates and Phosphates" Heterocycles. 42 (2). 775-787 (1996)

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  • [文献書誌] E. Kimura et. al: "Zinc Complexes as Targeting Agents for Nucleic Acids" 〃Metal Ions in Biological Systms〃 ed. by A. Sigel and H. Sigel, Marcel Dekker, Inc,. 33. 29-52 (1996)

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  • [文献書誌] Y. Inouye et. al: "Differential Contribution of Metal Complexation and Dimerization to the Chemotherapeutic Potential of Bicyclen-Zn2^<11> Complex against Human Immunodeficiency Virus" Biol. Pharm. Bull.19 (3). 456-458 (1996)

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  • [文献書誌] T. Koike et. al: "Novel Properties of Cooperative Dinuclear Zinc (II) Ions : The Selective Recognition of Phosphmonoesters and Their P-O Ester Bond Cleavage by a New Dinuclear Zinc (II)" J. Am, Chem. Soc. 118 (13). 3091-3099 (1996)

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  • [文献書誌] H. Hashimoto et. al: "Hydrolysis of Lipophilic Esters Catalyzed by a Zinc (II) Complex of a Long Alkyl-Pendant Macrocyclic Tetraamine in Micellar Solution" J. Am. Chem. Soc.118 (45). 10963-10970 (1996)

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  • [文献書誌] X. H. Bu et. al: "Synthesis, Crystal Structure and Properties of the Copper (II) Complex of a New Dioxocyclam Appeded with Two 8-Methylquinilines as Additional Donor Pendants" Inorg. Chim. Acta.249. 125-130 (1996)

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  • [文献書誌] T. Koike et. al: "Intrinsic Properties of Zinc (II) Ion Pertient to Zinc Enzymes" Advance in Inorganic Chemistry, Ed. by A. G. Sykes, Academic Press,. 44. 229-261 (1996)

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      1996 実績報告書
  • [文献書誌] T. Watanabe et al.: "A Novel Biomimetic Zinc (II) -Fluorophore, Dansylamin oethyl-Pendant Macrocyclic Tetraamine 1. 4, 7, 10-Tetraazacyclododecane (Cyclen)" J. Am. Chem. Soc.118 (50). 12696-12703 (1996)

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  • [文献書誌] X. H. Bu et. al: "New 1, 4, 7, 10-Tetraazacyclotridecane-11, 13-dione Ligands Appended with Additional Donor(s)8-Methylquinoline(s): Crystal Structures and Cheracterization of Their Copper(II)Complexes" J. Chem. Soc. Dalton Trans.2289-2295 (1995)

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    • 関連する報告書
      1995 実績報告書

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公開日: 1995-04-01   更新日: 2016-04-21  

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