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高分散担持金属-金属酸化物触媒を用いた液相酸化プロセスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 07555247
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分試験
研究分野 触媒・化学プロセス
研究機関東京大学

研究代表者

辰巳 敬  東京大学, 工学部(試), 助教授 (30101108)

研究分担者 佐々木 博朗  東ソー(株), 南陽研究所, 所長
戴 連欣  東京大学, 工学部(試), 助手 (90262071)
研究期間 (年度) 1995 – 1996
研究課題ステータス 完了 (1996年度)
配分額 *注記
9,100千円 (直接経費: 9,100千円)
1996年度: 2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
1995年度: 6,600千円 (直接経費: 6,600千円)
キーワード部分酸化 / チタノシリケート / メソポーラスモレキュラーシ-ブ / メソポーラスモレキュラーシ-プ / チタン / バナジウム / ゼオライト / 酸化 / 酸素 / アルカン
研究概要

本研究では炭化水素からメタノールやホルムアルデヒドを効率よく合成する触媒の開発を目的とした。メタンを部分酸化してメタノールとするのは極めて困難とされてきたが、それはメタンよりもメタノールの反応性が高く、メタノールの逐次酸化によるCOやCO_2の生成を防ぐのが困難なためであると考え、メタノール、ホルムアルデヒドの収率が高く、かつCO、CO_2の副生を最小限とする触媒の開発を目指し、逐次酸化を防ぐ観点から触媒の設計に取り組みそのための構造の制御を目指した。具体的には、モリブデン、バナジウム、チタンを構造規則性を有するメソポーラスシリカMCM-41に取り込んだ触媒を調製し、それらの金属を高分散させる手法により高機能化を試みた。
Mo-MCM-41系の触媒では、同一のメタン転化率で比較すると、モリブデン酸アンモニウムを用いて水熱合成した触媒でもっとも高いホルムアルデヒド選択性を与えた。Moの担持法が水熱合成か含浸法かによらず、細孔径が5.5ÅのSilicalitc-1系に比べて細孔径が27ÅのMCM-41系が含酸素化合物選択性が高くなる傾向を示すことが分かった。これは細孔が大きいために逐次的な酸化がより抑制できたためと見なすことが出来る。なお、Vは酸化反応活性がMoより高く、V担持触媒ではMo担持触媒に比べて低いホルムアルデヒド生成活性しか観察されなかった。また、TS-1にPdを担持することにより酸素-水素の混合ガスを用いてメタンからホルムアルデヒドを合成出来ることが分かった。水素を添加しない系ではホルムアルデヒドの生成はなくCO_2のみが生成した。

報告書

(3件)
  • 1996 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1995 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (21件)

  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Containing Mesoporous Molecular Sieves with a Cubic Structure" J.Chem.Soc.Chem.Commun.,. 145-146 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Ammoximation of Cyclic Ketones on TS-1 and Amorphous TiO_2-SiO_2" J.Catal.,. 161. 570-576 (1996)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Alkane Oxidation on Vanadium Silicalite as Compared with That on Titanium Silicalite Heterogeneous Hydrocarbon Oxidation" ACS Symposium Series,American Chemical Society. 638. 374-383 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Containing Mesoporous Molecular Sieves with a Cubic" Structure,Stud.Surf.Sci.Catal.,. 105. 93-100 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Containing MCM-41 Microporous Materials" Microporous Materials. (in press). (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Metallozcolites and Application in Catalysis" Current Opinion in Solid State & Material Science. (in press). (1997)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 辰巳 敬: "ゼオライト研究の新しい動向" 機能材料. 15. 5-13 (1995)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Containing Mesoporous Molecular Sieves with a Cubic Structure" J.Chem. Soc. Chem. Commun.145-146 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Ammoximation of Cyclic Ketones on TS-1 and Amorphous TiO_2-SiO_2" J.Catal.161. 570-576 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Alkane Oxidation on Vanadium Silicalite as Compared with Taht on Titanium Silicalite Heterogeneous Hydrocarbon Oxidation" Eds.B.K.Warren, S.T.Oyama, ACS Symposium Series 638, American Chemical Society, Washington DC. 374-383 (1996)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Containing Mesoporous Molecular Sieves with a Cubic" Stucture, Stud.Surf.Sci.Catal.105. 93-100 (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Containing MCM-41 Microporous Materials" (in press). (1997)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Metallozeolites and Application in Catalysis" Current Opinion in Solid State & Material Science. (in press). (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1996 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Contaning Mesoporous Molecular Sieves with a Cubic Structure" J.Chem.Soc.Chem.Commum. 145-146 (1996)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Ammoximation of Cyclic Ketones on TS-1 and Amorphous TiO_2-SiO_2" J.Catal. 161. 576-570 (1996)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Alkane Oxidation on Vanadium Silicalite as Compared with That on Titanium Silicalite Heterogeneous Hydorocarbon Oxidation" ACS Symposium Series,American Chemical Society,. 638. 374-383 (1996)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Containing Mesoporous Molecular Sieves with a Cubic" Structure,Stud.Surf.Sci.Catal. 105. 93-100 (1997)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Synthesis of Titanium-Containing MCM-41 Microporous Materials" Microporous Matcrials. (in press). (1997)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Metallozeolites and Application in Catalysis" Current Opinion in Solid State & Material Science. (in press). (1997)

    • 関連する報告書
      1996 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Synthesis of titanium-containing mesoporous molecular sieves with a cobic structure" Chemical Communication. 145-146 (1996)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書
  • [文献書誌] 辰巳 敬: "ゼオライト研究の新しい動向" 機能材料. 15. 5-13 (1995)

    • 関連する報告書
      1995 実績報告書

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公開日: 1995-04-01   更新日: 2016-04-21  

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