|
酸化物高温超伝導体等の強相関電子系の内殻光電子放出スペクトル(内殻XPS)を計算するための近似方法としてHartree-Fock Configuration-Interaction法(HF-CI法)を開発した。
近年開発されたランチョス法を利用した厳密対角化法による計算では高々数個のCuを含んだクラスター模型しか扱えない上にその計算結果の解釈が大変困難であったが、HF-CI法はそれらの欠点を補い得ることが分かった。 例えば、Cu 3d(x^2-y^2)とO 2pσ軌道のみで構成したCu_5O_<16>等の多サイト・アンダーソン模型に対するCu 2p XPSはこれまでランチョス法により計算されていたが、その結果はクラスター・サイズ、考慮すべき原子軌道の数において収束していないことをCu_<25>O_<64>クラスター等に対するHF-CI計算を通して示した。特に、電子状態の議論の際に無視されることが多いO 2pπ軌道等の原子軌道がCu 2p XPSの計算で重要な役割を果たしていること示した。また不純物アンダーソン模型による内殻XPSの計算結果については近年その物理的描像自体に疑義が呈せられていたが、HF-CI法、ランチョス法による多サイト・アンダーソン模型による計算結果と比較することで、その銅酸化物系に対する物理的描像の正しさと定量性に関する限界を明確化した。さらにNd_<2-X>Ce_XCuO_4系における電子ド-ピングによるの内殻XPSの形状変化が上部ハバ-ド・バンドへの電子ド-ピングの直接的な証拠であることを明らかにした。
また、比較的計算が容易な準一次元系Sr_2CuO_3のCu 2P XPSについてクラスター・サイズに関する収束性をランチョス法により調べ、内殻励起位置から第三近接Cu程度まで考慮すれば実験結果と比較できる水準の計算結果となることを示した。
|
