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レーザーアブレーションの機構について、多光子吸収による内殻電子励起がトリガーであることを飛行時間型質量分析スペクトルの結果に基づき提唱してきた。この考えを検証するため、レーザー光を分割し、遅延時間を与えて2重に固体に照射する遅延アブレーション法を用い、生成する化学種を飛行時間型質量分析を用いて調べた。レーザー強度の時間プロファイル、プラズマ生成によるレーザー光の反射の影響、及びレーザー強度と生成量間の冪乗則を用いて得られたフィッティングカーブは得られた結果と良い一致を示す。これより多光子励起機構は確かめられたと考えている。一方、これを用いて生成した薄膜の成長を時間分解RHEED、原子間力顕微鏡(AFM)、走査トンネル顕微鏡(STM)等を用いて調べた。SrTiO_3(100)基板上のアルカリ土類金属の成長を調べたところ、表面拡散エネルギーは10^<-2>eV程度であり、約400℃に対応する。STMの観察においても平坦かつ結晶化した薄膜が得られる下限の温度が400℃付近であることが観察され両者の結果は良く整合している。この温度を目安に、アルカリ土類金属酸化物を一原子層成長させた。これは、ペロブスカイト酸化物薄膜を形成する際のバッファー層として非常に重要であると従来から報告されている。今回、SrTiO_3基板を酸素中でアニールして原子レベルで平坦な基板表面を得、アルカリ土類バッファー層を組み合わせることで、薄膜の表面平坦性を大きく改善する技術を確立した。また高品質の多元素薄膜を作製する際に重要な化学組成のコントロールについて、レーザーアブレーション現象にともなうプルームからの発光量をフォトダイオードで検出し、1パルスごとに生じた生成粒子量を見積もる手法を開発した。特別な機器を必要としない簡便かつ安価な手法であるが、1〜数パーセントの組成制御性を得ることができた。多元素積層薄膜作製の自動化にも有効な方法である。
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