| 研究概要 |
シリカ化学蒸着はゼオライト触媒の形状選択性を高める修飾方法として広く用いられている。ゼオライトにシリカ蒸着を行うと、ゼオライト内部の酸性質は変えずに、細孔入口径の制御および外表面酸点の不活性化が可能である。しかし、工業的に多く使われているY型ゼオライトへの応用については、大きいシラン化剤分子であるテトラメトキシシランが細孔内に入るという報告があるのみである。Y型ゼオライト触媒の触媒特性を高める方法として脱アルミニウムする方法があり、この方法で調製したY型ゼオライトは熱安定性が増すことが知られている。
そこで本研究では、Y型ゼオライトを脱アルミニウムし、アルミニウム濃度が異なるY型ゼオライトを調製しシリカ蒸着を行い、細孔入口径の制御を試みた。シリカ蒸着の際、シラン化剤が触媒の外表面だけに存在するか、または細孔の中まで入るかを調べるため、窒素吸着による表面積の変化とIRによる触媒の酸性水酸基の変化を調べた。また、シリカ蒸着による触媒の細孔入口径の変化を調べるため、1,3,5-トリイソプロピルベンゼンの吸着実験をマイクロバランスを備えた真空装置で行った。その結果、アルミニウム濃度が多いY型ではシラン化剤の蒸着により細孔が閉鎖されるに対して、脱アルミニウムしたY型ではシラン化剤の蒸着により細孔の入口径が制御できることを見出した。この触媒を用いて、2-イソプロピルナフタレンのイソプロピル化反応を行い、多環芳香族反応においての触媒性能を調べた結果、2,6-ジイソプロピルナフタレンの選択性が向上することがわかった。さらに、この触媒は優れたクラッキング触媒(FCC触媒)としても期待できる。
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