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分子超励起状態の生成とその解離ダイナミックス

研究課題

研究課題/領域番号 08102005
研究種目

特別推進研究

配分区分補助金
審査区分 化学系
研究機関東京工業大学

研究代表者

籏野 嘉彦 (旗野 嘉彦)  東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 教授 (90016121)

研究分担者 小田切 丈  東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 助手 (80282820)
亀田 幸成  東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 助手 (90214551)
河内 宣之  東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 助教授 (50161873)
研究期間 (年度) 1996 – 1999
研究課題ステータス 完了 (1999年度)
配分額 *注記
110,000千円 (直接経費: 110,000千円)
1999年度: 17,000千円 (直接経費: 17,000千円)
1998年度: 17,000千円 (直接経費: 17,000千円)
1997年度: 10,000千円 (直接経費: 10,000千円)
1996年度: 66,000千円 (直接経費: 66,000千円)
キーワード超励起状態 / 電子エネルギー損失スペクトル / コインシデンス / 中性解離 / シンクロトロン放射光 / 発光 / 脱励起 / 再結合 / 電子エネルギー損失分光法 / 窒素分子 / 分子超励起状態 / 解離 / 発光励起スペクトル / 位置敏感型測光システム / 水素分子 / 光学的禁制状態 / 同位体効果 / コインシデンス計測 / 光イオン化 / 光学的許容状態
研究概要

分子超励起状態を光学的許容状態と禁制状態に大別し、前者は本研究者が他に先駆けて1980年代前半に開始した放射光励起実験を引き続いて行い、後者は下記のとおり新しい実験手法を創案し、確立することに成功した。以下にまずこの後者についてその成果の概要を述べる。
平成8年度から9年度前半までにかけては装置開発を含めた実験手法の確立に努めた。磁場遮蔽強化と真空排気効率向上を最適化した電子エネルギー損失分光装置に真空紫外光検出器とコインシデンス計数系を組み合わせ、さらに定量的議論に基く実験条件の最適化、独自の同時計数率規格化法の確立を行い、標記の課題を研究する新しい実験手法として確立することに成功した。その後この確立した手法を用い、H_2、D_2の二電子励起状態領域でH(2P)生成と同期した電子エネルギー損失スペクトルの測定を行った。これは電子衝突実験で水素分子二電子励起状態のスペクトルを測定できた初めての例である。スペクトルに見られる光学的禁制二電子励起状態のピーク位置および形状は、二電子励起状態の崩壊ダイナミックスに対するこれまでの常識に一石を投じ、大きな反響を得たことは特筆に価すると自負している。平成10年度後半からはH_2の第一イオン化ポテンシャル直下のRydberg状態領域で測定を行い、三重項ungerade状態からのH(2P)生成分岐比が多の状態のそれに比べて大きいことを見出した。平成11年度からは多電子系への拡張として、N_2を対象として実験を行っている。
放射光励起実験では、種々の分子に対し光吸収断面積、光イオン化断面積、中性解離断面積の絶対値測定、真空紫外発光の2次元発酵励起スペクトル測定、およびイオン-発光コインシデンス測定を行い、それら分子の光学的許容超励起状態の解離ダイナミックスを明らかにした。平成11年度からは、解離ダイナミックスに対するより包括的かつ詳細な知見を得るため、可視紫外発光の2次元発光励起スペクトル測定を計画し、実行に移している。また反応中間体としての分子超励起状態が重要な役割を果たす励起希ガス原子の衝突脱励起過程に関する研究、および電子-正イオン再結合反応に関する研究も行った。

報告書

(5件)
  • 1999 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1998 実績報告書
  • 1997 実績報告書
  • 1996 実績報告書
  • 研究成果

    (126件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (126件)

  • [文献書誌] T.Odagiri et al.: "Predissociation of optically forbidden states in electron-hydrogen collisions as studies coincident electron energy-loss spectroscopy"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 32[5]. 1335-1344 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Uemura et al.: "Isotope effects in the dynamics of doubly excited states of molecular hydrogen deuterium as studied by coincident electron-energy-loss spectroscopy,"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 31[23]. 5183-5196 (1998)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Odagiri et al.: "Doubly excited states of molecular hydrogen as studied by coincident electron-energy- spectroscopy"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 29[9]. 1829-1839 (1996)

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  • [文献書誌] A.Ehresmann et al.: "Dissociative single and double photoionization with excitation between 37 and 69 eV in N_2,"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 33[3]. 473-490 (2000)

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  • [文献書誌] C.J.Latimer et al.: "The dissociative photoionization of methane in the VUV,"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 32[11]. 2667-2676 (1999)

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  • [文献書誌] K.Kameta et al.: "Photoabsorption,photoionization and neutral-dissociation cross sections of cyclopropane in the photon energy range of 10-24eV"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 32[11]. 2719-2728 (1999)

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  • [文献書誌] K.Kameta et al.: "Neutral dissociation processes of superexcited ethylene in the VUV region"J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom.. 101-103. 65-68 (1999)

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  • [文献書誌] A.Ehresmann et al.: "CO Rydberg series comverging to the CO^+ D and C states observed VUV-fluorescer spectroscopy,"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 30[8]. 1907-1926 (1997)

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  • [文献書誌] S.Machida et al.: "Dissociation dynamics of N_2O in superexcited states as probed by two-dimensional fluorescence spectroscopy"J.Phys.Chem.. 101[4]. 656-667 (1997)

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  • [文献書誌] S.Machida et al.: "Neutral dissociation of N_2O in superexcited states"J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom.. 80. 25-27 (1996)

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  • [文献書誌] M.Ukai et al: "Dissociative photoionization of O_2 in the vuv region studied by photon kinetic energy spectroscopy"J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom.. 79. 471-474 (1996)

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  • [文献書誌] C.J.Latimer et al.: "The photodissociative ionization of hydrogen and deuterium in the VUV via II states"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 29[24]. 6113-6121 (1996)

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  • [文献書誌] A.Ehresmann et al.: "Photodissociation of CO:partial cross sections for neutral dissociative excitation"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 29[16]. 3629-3650 (1996)

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  • [文献書誌] M.Kitajima et al.: "One-electron and multi-electron transitions observed in the excitation function of the dissociative photoionization excitation of N_2"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 29[9]. 1711-1722 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.F.Dunn et al.: "The dissociative photoionization of hydrogen and deuterium via the lowest ^1Σ_u^+(Q_2) superexcited state,"J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom.. 79. 373-376 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Kameta et al.: "Photoabsorption, photoionization, and neutral-dissociation cross sections of C_2H_6 and C_3H_8 in the extreme-uv region,"J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom.. 79. 391-393 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Kitajima et al.: "Excitation function measurements of the dissociative photoionization excitation of N_2"J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom.. 79. 467-469 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Ehresmann et al.: "Neutral photodissociation of CO into excited fragments investigated by disper fluorescence spectroscopy,"J.Electron Spectrosc.Relat.Phenom.. 80. 21-24 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Tanabe et al.: "Dissosiative recombination of HeH^+ isotopes with an ultra-cold electron beam from superconducting electron cooler in a storage ring"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 31[7]. L297-L303 (1998)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Onoe et al.: "Selective synthesis of acetylene from methane by microwave plasma reactions,"Fuel. 73. 281-282 (1998)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] D.B.Khadka et al.: "Deexcitation of Ne(^3P_1) and Ne(^3P_2)in collisions with Ar,Kr,and Xe,"J.Chem.Phys.. 107. 2386-2394 (1997)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Hatano: "Electron attachment and recombination in dense molecular media,"Aust.J.Phys.. 50. 615-625 (1997)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Hatano: "Spectroscopy and dynamics of molecular superexcited states,"Chemical Applications of Synchrotron Radiation,et.T.K.Sham(World Scientific). (印刷中). (2000)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Kouchi: "Coincident electron-energy-loss study of highly excited molecules,"Bull.Am.Phys.Soc.. 44. 61-61 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Hatano: "Interaction of vacuum ultraviolet photons with molecules.--Formation and dissociation dynamics of molecular superexcited states,"Phys.Reports. 313. 109-169 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Hatano: "Interaction of photons with molecules.--cross-sections for photoabsorption,photoionization,and photodissociation,"Radiat.Environ.Biophys.. 38. 239-247 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Hatano: "Phisicochemical aspects of atomic and molecular processes in reactive plasmas"Adv.At.Mol.Opt.Phys.. 43. 231-241 (2000)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Kouchi et al.: "Dissociation dynamics of superexcited molecular hydrogen"J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.. 30[10]. 2319-2344 (1997)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Hatano: "Dissociation of highly excited molecules"Bull.Am.Phys.Soc.. 42. 1765-1765 (1997)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Tanaka et al.: "Electron-Molecule Collisions and Swarms. A Report on the International Symposium as a satellite of the Sendai-ICPEAC"Comments on At. Mol.Phys.. (印刷中). (2000)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 亀田幸成: "シンクロトロン放射光の放射線化学的利用"放射線化学. 68. 12-16 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 籏野嘉彦: "活性な分子の新しい世界;物質(もの)とは-その機能と変換"第11回「大学と科学」公開シンポジウム組織委員会編(クバプロ). 107-117 (1997)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 河内宣之: "一つの光子で二つの電子を励起する"化学. 51. 395-395 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 河内宣之: "化学から見たクーラーリングの利用"原子核研究. 41. 137-140 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 籏野嘉彦: "1995 環太平洋国際化学会議(PACIFICHEM95)シンポジウム「シンクロトロン放射光の化学への応用」の報告"放射光. 9[2]. 82-85 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 田中大 他: "反応性プラズマ素過程研究の最近の進展"応用物理. 65. 568-577 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 籏野嘉彦: "拓けつつある活性な分子の新しい世界-中学・高校生に伝える研究最前線-"理科教室. 42. 69-70 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Kouchi et al.: "Isotope effects in the dynamics of doubly excited states of molecular hydrogen and deuterium as studird by coincident electron-energy-loss spectroscopy"Photonic,Electronic and Atomic Collisions,eds F.Aumayr and HP.Winter(World Scientific). 301-304 (1997)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 籏野嘉彦 他: "廣田榮二編「フリーラジカルの科学」"学会出版センター. 54 (1998)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Hatano et al.(eds.): ""Proceedings of the International Symposium on Electron-Molecule Collisions and Swarms",Tokyo,July 18-20(1999)"208 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Odagiri et al.: "Predissociation of optically forbidden states in electron-hydrogen collisions as studied by coincident electron energy-loss spectroscopy"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 32[5]. 1335-1344 (1999)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N. Uemura et al.: "Isotope effects in the dynamics of doubly excited states of molecular hydrogen and deuterium as studied by coincident electron-energy-loss spectroscopy"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 31[23]. 5183-5196 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Odagiri et al.: "Doubly excited states of molecular hydrogen as studied by coincident electron-energy-loss spectroscopy"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 29[9]. 1829-1839 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A. Ehresmann et al.: "Dissociative single and double photoionization with excitation between 37 and 69 eV in NィイD22ィエD2"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 33[3]. 473-490 (2000)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] C. J. Latimer et al.: "The dissociative photoionization of methane in the VUV"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 32[11]. 2667-2676 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Kameta et al.: "Photoabsorption, photoionization and neutral-dissociation cross sections of cyclopropane in the photon energy range of 10-24eV"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 32[11]. 2719-2728 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Kameta et al.: "Neutral dissociation processes of superexcited ethylene in the VUV region"J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.. 101-103. 65-68 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A. Ehresmann et al.: "CO Rydberg series converging to the COィイD1+ィエD1 D and C states observed by VUV-fluorescence spectroscopy"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 30[8]. 1907-1926 (1997)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S. Machida et al.: "Dissociation dynamics of NィイD22ィエD2O in superexcited states as probed by two-dimensional fluorescence spectroscopy"J. Phys. Chem.. 101[4]. 656-667 (1997)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S. Machida et al.: "Neutral dissociation of NィイD22ィエD2O in superexcited states"J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.. 80. 25-27 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Ukai et al.: "Dissociative photoionization of OィイD22ィエD2 in the vuv region studied by photon kinetic energy spectroscopy"J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.. 79. 471-474 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] C. J. Latimer et al.: "The photodissociative ionization of hydrogen and deuterium in the VUV via Π states"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 29[24]. 6113-6121 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A. Ehresmann et al.: "Photodissociation of CO : partial cross sections for neutral dissociative excitation"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 29[16]. 3629-3650 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Kitajima et al.: "One-electron and multi-electron transitions observed in the excitation function of the dissociative photoionization excitation of NィイD22ィエD2"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 29[9]. 1711-1722 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. F. Dunn et al.: "The dissociative photoionization of hydrogen and deuterium via the lowest ィイD11ィエD1ΣィイD2uィエD2ィイD1+ィエD1(QィイD22ィエD2) superexcited state"J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.. 79. 373-376 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Kameta et al.: "Photoabsorption, photoionization, and neutral-dissociation cross sections of CィイD22ィエD2HィイD26ィエD2 and CィイD23ィエD2HィイD28ィエD2 in the extreme-uv region"J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.. 79. 391-393 (1996)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Kitajima et al.: "Excitation function measurements of the dissociative photoionization excitation of NィイD22ィエD2"J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.. 79. 467-469 (1996)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A. Ehresmann et al.: "Neutral photodissociation of CO into excited fragments investigated by dispersed fluorescence spectroscopy"J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.. 80. 21-24 (1996)

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  • [文献書誌] T. Tanabe et al.: "Dissociative recombination of HeHィイD1+ィエD1 isotopes with an ultra-cold electron beam from a superconducting electron cooler in a storage ring"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 31[7]. L297-L303 (1998)

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  • [文献書誌] K. Onoe et al.: "Selective synthesis of acetylene from methane by microwave plasma reactions"Fuel. 73. 281-282 (1998)

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  • [文献書誌] D. B. Khadka et al.: "Deexcitation of Ne(ィイD13ィエD1PィイD21ィエD2) and Ne(ィイD13ィエD1PィイD22ィエD2) in collisions with Ar, Kr, and Xe"J. Chem. Phys.. 107. 2386-2394 (1997)

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  • [文献書誌] Y. Hatano: "Electron attachment and recombination in dense molecular media"Aust. J. Phys.. 50. 615-625 (1997)

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  • [文献書誌] Y. Hatano: "Spectroscopy and dynamics of molecular superexcited states"Chemical Applications of Synchrotron Radiation, ed. T. K. Sham (World Scientific, 2000). (in press).

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  • [文献書誌] N. Kouchi: "Coincident electron-energy-loss study of highly excited molecules"Bull. Am. Phys. Soc.. 44. 61 (1999)

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  • [文献書誌] Y. Hatano: "Interaction of vacuum ultraviolet photons with molecules. -- Formation and dissociation dynamics of molecular superexcited states"Phys. Reports. 313. 109-169 (1999)

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  • [文献書誌] Y. Hatano: "Interaction of photons with molecules. -- cross-sections for photoabsorption, photoionization, and photodissociation"Radiat. Environ. Biophys.. 38. 239-247 (1999)

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  • [文献書誌] Y. Hatano: "Physicochemical aspects of atomic and molecular processes in reactive plasmas"Adv. At. Mol. Opt. Phys.. 43. 231-241 (2000)

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  • [文献書誌] N. Kouchi: "Isotope effects in the dynamics of doubly excited states of molecular hydrogen and deuterium as studied by coincident electron-energy-loss spectroscopy"Photonic, Electronic and Atomic Collisions, eds F. Aumayr and HP. Winter ( World Scientific ). 301-304 (1997)

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  • [文献書誌] N. Kouchi et al.: "Dissociation dynamics of superexcited molecular hydrogen"J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys.. 30[10]. 2319-2344 (1997)

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  • [文献書誌] Y. Hatano: "Dissociation of highly excited molecules"Bull. Am. Phys. Soc.. 42. 1765 (1997)

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  • [文献書誌] H. Tanaka et al.: "Electron-Molecule Collisions and Swarms. A Report on the International Symposium as a satellite of the Sendai-ICPEAC"Comments on At. Mol. Phys.. (in press).

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  • [文献書誌] A. Ehresmann et al.: ""Dissociative single and double photoionization with excitation between 37 and 69 eV in N_2""J. Phys. B. : At. Mol. Opt. Phys.. 33 [3]. 473-490 (2000)

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  • [文献書誌] N. Kouchi: ""Coincident electron-energy-loss study of highly excited molecules""Bull. Am. Phys. Soc.. 44. 61-61 (1999)

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  • [文献書誌] Y. Hatano: ""Interaction of vacuum ultraviolet photons with molecules. --Formation and dissociation dynamics of molecular superexcited states"Phys. Reports. 313. 109-169 (1999)

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  • [文献書誌] N.Kouchi: "Isotope effects in the dynamics of doubly excited states of molecular hydrogen and deuterium as studied by coincident electron-energy-loss spectroscopy" The book of invited papers for XX.international Conference on the Physics of Electronic and Atomic Collisions. (in press). (1997)

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公開日: 1996-04-01   更新日: 2018-03-28  

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