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放射性^<35>S及び^3Hパルストレーサー法の開発-硫化物触媒上での硫黄及び水素の挙動の解析

研究課題

研究課題/領域番号 08455371
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・化学プロセス
研究機関東京農工大学

研究代表者

加部 利明  東京農工大学, 工学部, 教授 (50092482)

研究分担者 神戸 正純  東京農工大学, 工学部, 助手 (80262244)
石原 篤  東京農工大学, 工学部, 助教授 (60212908)
研究期間 (年度) 1996 – 1997
研究課題ステータス 完了 (1997年度)
配分額 *注記
8,200千円 (直接経費: 8,200千円)
1997年度: 2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
1996年度: 5,700千円 (直接経費: 5,700千円)
キーワード放射性トレーサー法 / 水素化脱硫反応 / 硫黄挙動の定量 / 水素挙動の定量 / 移動可能な硫黄 / 硫化物触媒構造 / 脱硫反応機構 / 軽油深度脱硫 / 触媒 / 水素化 / 脱硫 / 石炭液化 / ラジオアイソトープトレーサー法 / トリチウム / ^<35>S / 反応機構
研究概要

この報告書は、平成8年度と9年度の二年間にわたり、文部省科学研究補助金基板研究(B)(2)(研究課題番号08455371)により、軽油の深度脱硫等石油精製プロセスの中心となる高性能硫化物触媒の開発のため^<35>S及び^3Hパルストレーサー法を用いた硫化物触媒の構造及び脱硫反応機構の解明における研究を行った結果をまとめたものである。硫化物触媒の構造や反応機構の解析は、これまでに各種機器分析及び反応速度の解析により行われてきたが、これらの方法では高温高圧反応下での硫黄の挙動を定量的にとらえることは困難であった。一方、放射性同位体元素^<35>Sトレーサー法の最大の特長は硫化物触媒の高圧下における反応に関与する硫黄の量とその移動性を定量的に測定でき、触媒構造及び反応機構を同時に明らかにできることにある。さらにパルストレーサー法では^<32>Sと^<35>Sトレーサーを容易に切り替えながら反応を行うので、触媒上の硫黄の化学的な挙動を全く変えることなく操作を行え、触媒反応に関与している(移動可能な)硫黄量とその移動速度を定量できる。また、^<35>Sパルストレーサー法で得たノウハウを生かし、このシステムに^3Hパルストレーサー法を導入し、作動状態での触媒上の水素の挙動を定量できる。本研究では、軽油の深度脱硫でも注目されるモリプデン系硫化物触媒に着目し、作動状態の脱硫触媒上における硫黄と水素の挙動を同時に定量し、水素化脱硫触媒の構造及び脱硫反応機構を解明したもので、従来の研究には見られない多くの新しい知見を見出し、深度脱硫に対応する触媒の開発の指針となる結果を提供しているものである。

報告書

(3件)
  • 1997 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1996 実績報告書
  • 研究成果

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  • [文献書誌] Q.Zhang: "Deep Desulfurizaltion of Light Oil.4.Hydyo desulfurigation of Methyl-sufstituted Dibenzo thiopheues Catalyiecl by Various CoMc/OZOD_5 and NaMo/AbO_2,cotaly" Sekiyu Gakkaishi. 39. 410-417 (1996)

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  • [文献書誌] T.Kabe: "Sulfur exchange on CoMo/AhO_3 hydrochesalfariycztion catalyst using^<35>S raolioisotope tracer." Catal.Today. 29. 197-202 (1996)

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  • [文献書誌] A.Ishihara: "(Part 4)Hgdnodesulgarizaltion Catalysts prepared from alumina and silica-alumina supporaitod molybdenum and cobaltcarbomyls." Sekiyu Gakkaishi. 39. 26-33 (1996)

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  • [文献書誌] A.Ishihara: "Part 5. Cataly_8t_3 for nydrodesulfurization prepared from alumina-supgorted ruthenium carboml-alkali metal rydroxade system" Sekiyu Gakkaishi. 39. 211-221 (1996)

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  • [文献書誌] A, Ishihara: "Part 6.Effect of supports on cectivilies of HDS catalyzts prepazecl from supported rutheriam carborgl-cesium hydroxido systems" Sekiyu Gakkaishi. 39. 403-409 (1996)

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  • [文献書誌] T.Kabe: "Sulgidation of molybdena-based alumina catolyzts using a radioisotope tracer method" J.chem.Soc.Faraday Trans.93. 3709-3713 (1997)

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  • [文献書誌] A.Ishihara: "Elucidetion of Sulfur Behavior on Alumina-sapported Ruthenium Sultide-Casium Catalysts Using Radioactive ^<35>S as a Tracer" Chem.Lett.743-744 (1996)

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  • [文献書誌] Q.Zhang: "The Role of Cobalt of Hydrodesulfurization and Hydrogenation of Dibenzo-thiophene and 4,6-Dimethyldibenzothiophene Catalyzed by Co-Mo/Al_2O_3" J.Jpn.Petrol.Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 40. 408-414 (1997)

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  • [文献書誌] Q.Zhang: "Effect of H_2S on Hydrodesulfurization of Dibenzothiophene and 4,6-Dimethyl dibenzothiophene" J.Jpn.Petrol.Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 40. 185-191 (1997)

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  • [文献書誌] T.Kabe: "Elucidation of Hydrodesulfurization Meehanism Using ^<35>S Redioisotope Pulse Traeer Methods" Catalysis Today. 1107. 1-10 (1997)

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  • [文献書誌] W.Qian: "Elucidation of Molybdenum-based Catalysts Using a Redioisotope Tracer Method (Part 1)Hydrodesulfarization Activity and Structure of Sulfided Molybdena-Alumina Catalysts" J.Chem.Soc.Faraday Trans. 93. 1821-1826 (1997)

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  • [文献書誌] W.Qian: "(Part 2)Promotion Effect of cobalt for Molybdena-Alumina Catalysts" J.Chem.Soc.Faraday Trans.93. 4395-4400 (1997)

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  • [文献書誌] W.Qian: "Elucidafion of Behavior of Sulfur on Sulfided.Co-Mo/Al_2O_3 Catalyst Using a ^<35>S Radioisotope Pulse Tracer Method" J.Catal. 170. 286-294 (1997)

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  • [文献書誌] Q.Zhang: "(Rart 5)Hydrodesulfurization of Methyl-substituted Benzothicphenes and Pibenzothiophenes in Light gas oil Catalyzed by Various Sultided Co-Mo/Al_2O_3 and Ni-Mo/Al_2O_3 Catalysts" J.Jpn.Petrol.Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 40. 29-34 (1997)

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  • [文献書誌] A.Ishihara: "(Part 7)Hydrodesulfurization Catalysts Prepared from Alumina-sapported Ruthenium Carbonyl-Alkaline-earth Metal Hydroxide System" J.Jpn.Petrol.Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 40. 516-523 (1997)

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  • [文献書誌] Q.Zhang, A.Ishihara, and T.Kabe: "Deep Desulfurization of Light Oil. 4. Hydrodesulfurization of Methyl-substituted Dibenzothiophenes Catalyzed by Various Co-Mo/Al_2O_3 and Ni-Mo/Al_2O_3 Catalysts." J.Jpn.Petrol, Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 39(6). 410-417 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Kabe, W.Qian, W.Wang, and A.Ishihara: "Sulfur Exchange on Co-Mo/Al_2O_3 Hydrodesulfurization Catalyst Using ^<35>S Radiosotope Tracer" Catal.Today.29. 197-202 (1996)

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  • [文献書誌] A.Ishihara, M.Matsushita, K.Shirouchi, Q.Zhang, and T.Kabe: "Hydrodesulfurization of Dibenzothiophene Catalyzed by Supported Metal Carbonyls Complexes (Part 4)Hydrodesulfurization Catalysts Prepared from Alumina and Silica-Alumina Supported Molybdenum and Cobalt Carbonyls." J.Jpn.Petrol, Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 39(1). 26-33 (1996)

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  • [文献書誌] A.Ishihara, M.Nomura, N.Takahama, K.Hamaguchi, and T.Kabe: "Hydrodesulfurization of Dibenzothiophene Catalyzed by Supported Metal Carbonyl Complexes (Part 5). Catalysts for Hydrodesulfurization Prepared from Alumina-supported Ruthenium Carbonyl-Alkali Metal Hydroxide Systems." J.Jpn.Petrol, Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 39(3). 211-221 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Ishihara, M.Nomura, K.Shirouchi, and T.Kabe: "Hydrodesulfurization of Dibenzothiophene Catalyzed by Supported Metal Carbonyls Complexes (Part 6). Effect of Supports on Activities of HDS Catalysts Prepared from Supported Ruthenium Carbonyl-Cesium Hydrode Systems." J.Jpn.Petrol, Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 39(6). 403-409 (1996)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Ishihara, M.Yamaguchi, H.Godo, W.Qian, M.Godo, and T.Kabe: "Elucidation of Sulfur Behavior on Alumina-Supported Ruthenium Sulfide-Cesium Catalysts Using Radioactive ^<35>S as a Tracer." Chem.Lett.743-744 (1996)

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  • [文献書誌] T.Kabe, W.Qian, K.Tanihata, A.Ishihara, and M.Godo: "Sulfidation of Molybdena-Based Alumina Catalysts Using a Radioisotope Tracer method." J.Chem.Soc.Faraday Trans.93(20). 3709-3713 (1997)

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      1997 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Q.Zhang, W.Qian, S.Oshima, A.Ishihara, and T.Kabe: "The Role of Cobalt on Hydrodesulfurization and Hydrogenation of Dibenzo-thiophene and 4,6-Dimenthyl-dibenzothiophene Catalyzed Co-Mo/Al_2O_3" J.Jpn.Petrol, Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 40(5). 408-414 (1997)

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  • [文献書誌] Q.Zhang, W.Qian, A.Ishihara, and T.Kabe: "Effect of H_2S on Hydrodesulfurizationof Dibenzothiophene and 4,6-Dimethyldibensothiophene" J.Jpn.Petrol, Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 40(3). 185-191 (1997)

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  • [文献書誌] T.Kabe, W.Qian, and A.Ishihara: "Elucidation of Hydrodesulfurization Mechanism Using ^<35>S Radioisotope Pulse Tracer Methods" Catalysis Today. 1107. 1-10 (1997)

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  • [文献書誌] W.Qian, Q.Zhang, Y.Okushi, A.Ishihara, and T.Kabe: "Eluciadation of Molybdenum-based Catalysts Using a Radioisotope Tracer Method. Part 1.Hydrodesulfurization Activity and Structure of Sulfided Molybdena-Alumina Catalysts." J.Chem.Soc.Faraday Trans.93(9). 1821-1826 (1997)

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  • [文献書誌] W,Qian, A.Ishihara, Y.Okoshi, W.Nakakami, M.Godo, and T.Kabe: "Elucidation of Molybdenum-based Catalysts Using a Radioisotope Tracer Method. Part 2. Promotion Effect of Cobalt for Molybdena-Alumina Catalysts." J.Chem.Soc.Faraday Trans.93(24). 4395-4400 (1997)

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  • [文献書誌] W,Qian, A.Ishihara, G.Wang, T.Tsuzuki, M.Godo, and T.Kabe: "Elucidation of Behavior of Sulfur on Sulfided Co-Mo/Al_2O_3 Catalysts Using a ^<35>S Radioisotope Pulse Tracer Method" J.Catal.170. 286-294 (1997)

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  • [文献書誌] Q.Zhang, A.Ishihara, H.Yashima, W.Qian, H.Tsutsui, and T.Kabe: "Deep Desulfurization of Light Oil (Part 5) Hydrodesulfurization of Methyl-Substituted Benzothiophenes and Dibenzothiophenes in Light Gs Oil Catalyzed by Various Sulfided Co-Mo/Al_2O_3 and Ni-Mo/Al_2O_3 Catalysts." J.Jpn.Petrol, Inst.(Sekiyu Gakkaishi). 40(1). 29-34 (1997)

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公開日: 1996-04-01   更新日: 2016-04-21  

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