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モリブデンおよび銅からなる集積型一酸化炭素酸化酵素機能モデルに関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 08F08360
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
研究分野 合成化学
研究機関大阪大学

研究代表者

真島 和志  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授

研究分担者 PAL Kuntal  大阪大学, 基礎工学研究科, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2008 – 2010
研究課題ステータス 完了 (2010年度)
配分額 *注記
2,000千円 (直接経費: 2,000千円)
2010年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2009年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2008年度: 400千円 (直接経費: 400千円)
キーワード銅クラスター / モリブデン錯体 / 生物無機化学 / 金属クラスター / 一酸化炭素
研究概要

金属酵素の反応を範とする新たな触媒機能の開拓を目指した有機-無機ハイブリッド型触媒系の展開を行う。より具体的には、一酸化炭素を二酸化炭素に酸化するCOデハイドロゲナーゼの機能モデルとなり得るモリブデンと銅の混合金属錯体を用いた触媒系の構築を目的とする。本研究では2核モリブデンクラスターと銅を組み合わせた混合金属錯体の構築法としてホスフィン配位子を有するモリブデンクラスターをメタロリガンドとした単核銅錯体との錯体形成反応を行った。2核モリブデンクラスター錯体に用いる配位子としては、リン・窒素・酸素を有する多座配位子を用い、窒素・酸素部位が2核錯体に配位することでリン周りが多金属に配位可能なメタロリガンドの合成に成功した。また、得られたモリブデンクラスター錯体と銅イオンの反応により、二つのモリブデン、および、一つの銅からなる混合異種金属クラスター分子の合成に成功した。モリブデン・銅3核錯体の反応性として銅イオン周りの配位子置換反応の検討を行い、導入する配位子、また、用いる溶媒によって3核錯体の構造が大きく変化し、メタロリガンド部位がシス型とトランス型のそれぞれをとりうることが明らかとなった。それぞれの構造はX線結晶構造解析により同定し、二つのモリブデン原子、また、一つの銅原子が直線状に並んだ構造であることを見出した。さらに、一酸化炭素との反応を行い、一酸化炭素の配位を確認するとともに、酸化剤を加えることで一酸化炭素から二酸化炭素への酸化反応に関する検討を行った。

報告書

(3件)
  • 2010 実績報告書
  • 2009 実績報告書
  • 2008 実績報告書
  • 研究成果

    (4件)

すべて 2010 2009

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] Solvent-Dependent cis/trans Isomerism at the Paddlewheel Mo_2 Core of Linear Tetranuclear Clusters of Mo^<II> and Cu^I Supported by 6- (Diphenylphosphanyl) pyridin-2-olate (pyphos)2010

    • 著者名/発表者名
      Kuntal Pal, Kazushi Mashima, 他1名
    • 雑誌名

      Eur. J. Inorg. Chem

      巻: 36 ページ: 5668-5674

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Reactive Metal-Nitrogen Bond Induced C-H Bond Activation and Azametallacycle Formation2010

    • 著者名/発表者名
      Pal Kuntal、劒隼人、真島和志, 他3名
    • 雑誌名

      Organometallics Vol.29

      ページ: 34-37

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] pyphos を配位子としたMoおよびCuクラスターの溶媒交換反応2010

    • 著者名/発表者名
      Pal Kuntal、真島和志, 他2名
    • 学会等名
      日本化学会第90春季年会
    • 発表場所
      東大阪市・近畿大学
    • 年月日
      2010-03-28
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] The Role of Axial Ligation in Nitrate Reductase : A Model Study by DFT Calculations on the Mechanism of Nitrate Reduction2009

    • 著者名/発表者名
      Pal, K., Tsurugi, H., Mashima, K.
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2009-03-29
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書

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公開日: 2008-04-01   更新日: 2024-03-26  

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