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一重鎖DNAが発現する金属酵素類似活性の解明

研究課題

研究課題/領域番号 09640664
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 無機化学
研究機関京都工芸繊維大学

研究代表者

田嶋 邦彦  京都工芸繊維大学, 繊維学部, 助教授 (50163457)

研究期間 (年度) 1997 – 1998
研究課題ステータス 完了 (1998年度)
配分額 *注記
3,200千円 (直接経費: 3,200千円)
1998年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
1997年度: 2,400千円 (直接経費: 2,400千円)
キーワードDNA / DNA酵素 / 溶液構造解析 / DNA4重鎖 / ヘム-DNA相互作用 / 銅錯体 / ボルフィリン / ポルフィリン / DNA二次構造 / 触媒活性
研究概要

N-メチルプロトポルフィリン(NMN)はフェロケラターゼ(Fc)の強い阻害剤として知られている。NMMをハフテンとして得られたモノクローナル抗体が金属化反応の触媒活性を有することから、NMMはFCの遷移状態アナログ(TSA)として認識されている。最近、NMMをTSAとしたDNA配列のin vitroセレクションから、NMMに親和性を有する配列が見出され、それらの金属化反応の活性が研究されている^<2)>。我々は、一本鎖DNAオリゴマーのFc類似活性と塩基配列およびそれらの二次構造の相関性に興味を持ち、ポルフィリンの金属化反応の詳細についてNMR、CDおよびHPLC法によって検討している。最も触媒活性が高いとされるst1配列(33量体)とNMMの相互作用についてNMR測定から核酸の2次構造と触媒活性の関連について知見が得られた。
カリウムイオンの共存下で記録されたstl配列のNMRスペクトル(310K)には11ppm近傍に検出されたGのイミノプロトンが特徴的である。この信号は340Kまでの温度上昇に連動して信号強度は可逆的に減少した。さらに、ナトリウムイオン共存下ではイミノプロトンの信号強度が著しく減少したことから、Stl配列は4重鎮構造を取ることが判明した。次に、NMMを当量および10倍量加えたNMRスペクトルを比較した。当量のNMMを添加するとG-4重鎮に由来するイミノプロトンが約2ppm高磁場シフトした。これは、NMMがG-イミノプロトンに環電流効果を及ぼしたことを意味している。さらに、10倍量加えるとNMMのメソ位水素が約1ppm高磁場シフトして9ppm近房に検出され、4重鎖構造からポルフィリンへの環電流効果も確認された。現段階でNMMの結合位置を特定することは出来ないが、少なくともNMMはG-4重鎖部分にインターカレーションすることが明らかにされた。この4重鎖構造の疎水環境がポルフィリンの金属化反応の反応中心である可能性が高いことが推察される。

報告書

(3件)
  • 1998 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1997 実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (22件)

  • [文献書誌] Kenji Kanaori: "H Nuclear Magnetic Resonace Study on Equilibrium between Two Four-stranded Solution Conformations of Short d(CnT)" Biochemistry. 37-37. 12979-12986 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshinori Suzuki: "Misincorporation of 2Af-Deoxyoxanosine-5Aftriphosphate by DNA Polymerases and Its Impulication for Mutagenesis" Biochemistry. 37-33. 11592-11598 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kunihiko Tajima: "Formation of Porphyrin-metal Complex Catalyzed by Single Strand DNA" Nucleic Acids Symposium Series. 39. 169-170 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kunihiko Tajima: "Spectroscopic and ESR studies of p-p stacked binuclear copper(II) complexes of w-wAf-bis(pyridine-2-carboxyamide)alkanes in acidic soluiton" Inorganica Chimica Acta. 283. 61-71 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kunihiko Tajima: "Crystallographic and ESR studies of stacked binuclear copper(II) complexes of 1,3-bis(quinoline-2-carboxyamide-and 1,3-bis(isoquinoline-2-carboxyamide)propane" Acta Crystallographica Section C. (印刷中). (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kunihiko Tajima: "〔1,3-bis(pyridine-2-carboxyamidato)propane〕paradium(II)and nickel(II)mono-hydrate" Inorganica Chimica Acta. (印刷中). (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Nakamur, T.Ikeue, H.Fujii, T.Yoshimura, K.Tajima: "Electron Configuration and Spin Distribution in Sow-spin (meso-tetra-alkylporphyrin Complexes Carriying One or Two Orientationally Fixed Imidazole logand" Inorg.Chem. 37. 2405-2414 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Oka, K.Tajima, and H,Sakurai: "A Chemical Model of Tryptophan 2,3-Dioxygenase : Reactivity and Formation of a Reactive Intermadiate in the Dioxygenase" Chem.Pharm.Bull.46. 377-383 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Kanaori, K.Yokoyama, K.Tajima, N.Yamamoto, T.Okamoto, and K.Makino: "Interaction of Pyrylium Dye with Self-complementary DNA Oligomer as Studied by 1H-NMR Spectroscopy" Nucleotide & Nucleotides. 17. 603-611 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tajima, S.Ishikawa, K.Kanaori, K.Makino: "Formation of Porphyrin-metal Complex Catalyzed by Single Strand DNA" Nucleic Acids Symposium series. 39. 169-170 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kenji Kanaori: "^1H Nuclear Magnetic Resonance Study on Equilibrium between Two Four-Stranded Solution Conformations of Short d(CnT)" Biochemistry. 37・37. 12979-12986 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Toshinori Suzuki: "Misincorporation of 2'-Deoxyoxanosine 5'-Triphosphate by DNA Polymerases and Its Implication for Mutagenesis" Biochemistry. 37・33. 11592-11598 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Tajima Kunihiko: "Formation of porphyrin-metal complex catalyzed by single-strand DNA" Nucleic Acids Symposium Series. 39. 169-170 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Tajima Kunihiko: "Spectroscopic characterization of coaxially and π-π stacked binuclear copper(II)complexes of w-w'-bis(pyridine-2-carboxyamide)alkanes in acidic solution" Inorganica Chimica Acta. 283. 61-71 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Tajima Kunihiko: "Crystallographic and ESR studies of π-π stacked binuclear copper(II)complexes of 1,3-bis(quiniline-2-carboxamide)-and 1,3-bis(isoquiniline-3-carboxamide)propane" Inorganica Chimica Acta. (印刷中). (1999)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Tajima Kunihiko: "[1,3-bis(pyridine-2-carboxamidato)propane]paradium(II)and nickel(II)monohydrate" Acta Crystallographica Section C. (印刷中). (1999)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] 田嶋邦彦: "Intramolecular d-π Interaction of Ni(II) and pd(II) Azacrown Ether Complexes Having an Aromatic Pendant Moiety" J.Bioinorg.Chem.57. 182-183 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] 田嶋邦彦: "Mechanisms for the formation of six coordinate Fe(III)TPP-peroxide complex studied by simultaneous ESR and optical measurements" Inorg.Chim.Acta. 254. 29-35 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] 田嶋邦彦: "Mechanistic Study on meso-Hydroxyoctaethylporphyrin (OEP) Formation from Fe(III)OEP-Hydrogen Peroxide Complex" J.Chem.Soc.,Chem.Commun.1069-1070 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] 田嶋邦彦: "Deglycosylation Susceptibility and Base-Pairing Stability of 21 Deoxyoxanosine in Oligodeoxynucleotide" Biochemistry. 36. 8013-8019 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] 田嶋邦彦: "A Powder-pattern ESR Study of the Quartet State of the Precursors of a Square-pyramidal Nitridochromium(V) Complex" Bull.Magnetic.Resonance. 18. 171-172 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] 田嶋邦彦: "Crystal structure and ESR Study of Nitridochromium(V) Complex" Inorg.Chim.Acta. 266. 29-36 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書

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公開日: 1997-04-01   更新日: 2016-04-21  

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