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ヘテロポリ化合物の特長を生かした低級アルカン選択酸化触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 09650856
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・化学プロセス
研究機関東京大学

研究代表者

水野 哲孝  東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教授 (50181904)

研究期間 (年度) 1997 – 1998
研究課題ステータス 完了 (1998年度)
配分額 *注記
3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
1998年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
1997年度: 2,400千円 (直接経費: 2,400千円)
キーワードヘテロポリ化合物 / アルカン / 選択酸化 / ヘチロポリ化合物
研究概要

(1) 0〜3鉄置換タングストケイ酸塩を合成した。それらの触媒を用いて,過酸化水素を酸化剤としてアルカンの酸化を行うと、鉄2置換体が最も高い活性および過酸化水素の有効利用率を示した:鉄2置換体は、シクロヘキサンの酸化に対して過酸化水素の有効利用率が100%を示しただけでなく、n-ヘキサン、n-ペンタン、アダマンタンの酸化に対しても過酸化水素の高い有効利用率を示した。これまでに過酸化水素有効利用率が100%を示した例は報告されていない。さらに,鉄二置換体はメタンの酸化に対しても活性を示した。鉄2置換体は,過酸化水素存在下で安定であり、本反応条件下で劣化しないことをUV-vis、IRなどのキャラクタリゼーションにより示唆された。
(2) Keggin型のへテロポリモリブデン酸塩がイソブタンの分子状酸素による選択的酸化反応の触媒となることを見出した。CsとVの最適置換量はそれぞれ2.5と1であり、さらにNi添加により触媒活性が向上した.Ni添加量の最適値は0.08であった。イソブダン酸化は表面型の反応で,触媒の酸化力が活性支配因子の一つであることが示された。プロパンのアクリル酸への酸化やエタンのエテンへの酸化もCs_<2.5>Ni_<0.08>H_<1.34>PVMo_<11>O_<40>により促進された。

報告書

(3件)
  • 1998 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1997 実績報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (26件)

  • [文献書誌] N.Mizuno: "Oxidation of Isobutane Catalyzed by Partially Salified Cesium Molybdovanadophospboric Acids" Journal of Physical Chemistry. 102. 437-443 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Liquid-phase Oxygenation of Hydrocarbons with Molecular Oxygen Catalyzed by Fe_2Ni-substituted Keggin-type Heteropolyanion" Journal of Molecular Catalysis. 117. 159-168 (1997)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Copper as an Effective Additive for Enhancemont of catalytic Activity of Cs_<2.5>H_<1.5>PVMo_<11>O_<40> for selective Oxidation of Lower Alkanes" Chemistry Letters. 621-622 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Selective Oxidation of Ephame, Propane, and Isobutane Catalyzed by Copper-containing Cs_<2.5>H_<1.5>PVMo_<11>O_<40> under Oxygen-poor Conditions" Journal of Catalysis. 178. 391-394 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Highly Efficient Utilization of Hydrogen Peroxide for Oxygenation of Alkanes Catalyzed by Di-Iron-Containing Polyoxometalate" Journal of The American Chemical Society. 120. 9267-9272 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Heterogeneous Catalysis" Chemical Reviews. 98. 199-217 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Copper as an Effective Additive for Enhancement of Catalytic Activity of Cs_<2.5>H_<1.5>PVMo_<11>O_<40> for Selective Oxidation of Lower Alkanes" Chem.Lett.621-622 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Selective Oxidation of Ethane, Propane, and Isobutane Catalyzed by Copper-containing Cs_<2.5>H_<1.5>PVMo_<11>O_<40> under Oxygen-poor Conditions" J.Catal.178. 391-394 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Highly Efficient Utilization of Hydrogen Peroxide for Oxygenation of Alkanes Catalyzed by Di-Iron-Containing Polyoxometalate Catalyst Precursor" J.Am.Chem.Soc.120. 9267-9272 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Heterogeneous Catalysis" Chem.Rev.98. 199-217 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Oxidation of Isobutane Catalyzed by Partially Salified Cesium Molybdovanadophosphoric Acids" J.Phys.Chem.102. 437-443 (1998)

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    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Liquid-phase Oxygenation of Hydrocarbons with Molecular Oxygen Catalyzed by Fe_2Ni-substituted Keggin-type Heteropolyanion" J.Mol.Catal.117. 159-168 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] W.Randall: "Metal Complexes of the Lacunary Heteropolytungstates, PW_9O_<34>^<9-> and P_2W_<15>O_<56>^<12->" Inorg.Synth.31. 167-185 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Nomiya: "Polyoxoanion-supported Atomically Dispersed Iridium (I) and Rhodium (I)" Inorg.Synth.31. 186-201 (1997)

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      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Low-temperature Oxygenation of Methane into Formic Acid with Molecular Oxygen in the Presence of Hydrogen Catalyzed by Pd_<0.08>Cs_<2.5>H_<1.34>PVMo_<11>O_<40>" Chem.Commun.1295-1296 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Seki: "High-yield Liquid-phase Oxygenation of Methane with Hydrogen Peroxide Catalyzed by 12-Molybdovanadophosphoric Acid Catalyst Precursor" Appl.Catal.157. L47-L51 (1997)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      1998 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Copper as an Effective Additive for Enhancement of Catalytic Activity of Cs_<2.5>H_<1.5>PVMo_<11>O_<40> for Selective Oxidation of Lower Alkanes" Chemistry Letters. 621-622 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Selective Oxidation of Ethane,Propane,and Isobutane Catalyzed by Copper-containing Cs_<2.5>H_<1.5>PVMo_<11>O_<40> under Oxygen-poor Conditions" Journal of Catalysis. 178. 391-394 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Highly Efficient Utilization of Hydrogen Peroxide for Oxygenation of Alkanes Catalyzed by Di-Iron-Containing Polyoxometalate" Journal of The American Chemical Society. 120. 9267-9272 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Heterogeneous Catalysis" Chemical Reviews. 98. 199-217 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Oxidation of Isobutame Catalyzed by Partially Salifed Cesium Molybdovanadophosphoric Acids" Journal of Physical Chemistry. 102. 437-443 (1998)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Liquid-phase Oxygenation of Hydrocarbons with Molecular Oxygen Catalyzed by Fe_2Ni-substituted Keggin-type Heteropolyanion" Journal of Molecular Catalysis. 117. 159-168 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] W.Randall: "Metal Complexes of the Lacunary Heteropoly tungstates,PW_9O_<34>^<9-> and p_2W_<15>O_<56>^<12->" Inorganic Syntheses. 31. 167-185 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] K.Nomiya: "Polyoxoanion-supported Atomically Dispersed Iridium(I)and Rhodium(I)" Inorganic Syntheses. 31. 186-201 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] N.Mizuno: "Low-temperature Oxygenation of Methane into Formic Acid with Molecular Oxygen in the Presence of Hydrogen Catalyzed by Pd_<0.08>Cs_<2.5>H_<1.34>PVMo_<11>O_<40>" Chemical Communications. 1997. 1295-1296 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Seki: "High-yield Liquid-Phase Oxygenation of Methane with Hydrogen Peroxide Catalyzed by 12-Molybdovanadophosphoric Acid Catalyst Precusor" Applied Catalysis. 157. L47-L51 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書

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公開日: 1997-04-01   更新日: 2016-04-21  

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