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金属触媒によるCO_2の接触水素化反応の電子的メカニズムに関する理論的研究

研究課題

研究課題/領域番号 09750901
研究種目

奨励研究(A)

配分区分補助金
研究分野 工業物理化学
研究機関京都大学

研究代表者

胡 振明  京大, 工学(系)研究科, 助手 (40283634)

研究期間 (年度) 1997 – 1998
研究課題ステータス 完了 (1998年度)
配分額 *注記
2,100千円 (直接経費: 2,100千円)
1998年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
1997年度: 1,300千円 (直接経費: 1,300千円)
キーワード固体表面-分子間相互作用 / 表面触媒反応 / Dipped adcluster model / Ab initial MO法 / 電子メカニズム / 電子状態 / 量子化学
研究概要

本研究課題では、金属触媒によるCO_2の接触水素化反応の電子的メカニズムを理論的方法によって研究することである。平成9年度の研究成果は以下に具体的に述べる。
(1)銅触媒上での水素、Formateの吸着状態及び水素とCO_2の共吸着の電子状態の解明
銅系触媒はこの反応プロセスに実用されている触媒である。水素は銅表面上で解離吸着し、共吸着水素とCO_2の反応スタートからFormateを中間体として生成するという実験結果が示唆している。我々は、銅表面上での水素及びFormateの吸着構造や電子状態の研究を行った。いずれの場合、Bridge siteの吸着構造が安定であることが分かった。また、吸着Formateがanion状態であることを明らかにした。水素とCO_2の共吸着の場合、従来のクラス-モデルが無効であり、負吸着エネルギーしか出ない。しかし、Dipped Adcluster Modelにより、正しい共吸着電子状態を初めて報告した。
(2)銅触媒上でのメタノール合成反応の電子的メカニズムの解明
銅表面上でのCO_2の接触水素反応によるメタノールの合成反応プロセスに対して、全ての可能な反応中間体・遷移状態のエネルギー及び電子状態を計算し、この反応メカニズムを初めて理論的に解明した。このプロセスは五つのステップで構成し、Formate,Dioxomethylene,FormaldehayetoとMethoxyがこの反応の中間体であることが我々の研究結果から確認した。また、このプロセスの律速段階はFormateからDioxomethyleneへのステップであることがわかり、触媒設計の指針を与えた。これらの結果に基づいて、銅触媒に添加する助触媒の効果、他の金属による触媒反応の可能性などについて検討を進んでいる。

報告書

(1件)
  • 1997 実績報告書
  • 研究成果

    (4件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (4件)

  • [文献書誌] Zhen-Ming Hu: "Activation o O_2 on Cu, Ag, and Au Surface for the Epoxidation of Ethylene : Dipped Adcluster Model Study" Surface Science. Vol.387. 328-341 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] Zhen-Ming Hu: "Theoretical Study on the Catalytic Actiyity of Ag Surface for the Oxidation of Olefins" Vol.65. 839-855 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] Zhen-Ming Hu: "Electron Transfer and Back-transfer in Partial Oxdation of Ethylene on an Ag Surface : Dipped Adcluster Model Study." Chem.Phys.Lett.Vol.277. 551-557 (1997)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書
  • [文献書誌] Zhen-Ming Hu: "Mechanism of the Oxidation of Propylene on Ag Surface : Dipped Adcluster Model Study." Surface Science. (in press). (1998)

    • 関連する報告書
      1997 実績報告書

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公開日: 1997-04-01   更新日: 2016-04-21  

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