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単分子膜での分子認識により制御された電子移動反応に基づく化学センサー

研究課題

研究課題/領域番号 10131216
研究種目

特定領域研究(A)

配分区分補助金
研究機関東京大学

研究代表者

梅澤 喜夫  東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (80011724)

研究分担者 BUHLMANN Phi  東京大学, 大学院・理学系研究科, 助手 (20262149)
遠田 浩司  東京大学, 大学院・理学系研究科, 助手 (60212065)
研究期間 (年度) 1998
研究課題ステータス 完了 (1998年度)
配分額 *注記
1,400千円 (直接経費: 1,400千円)
1998年度: 1,400千円 (直接経費: 1,400千円)
キーワード膜透過性制御 / イオンチャンネルセンサー / ナノ化学センサー / シクロデキストリン / 表面分子認識 / プロタシン / 自己集合膜
研究概要

電極上に固定化したレセプター単分子膜上での目的物質の分子認識によるマーカー物質の膜透過性の開閉制御を,電気化学的に測定して目的物質の定性定量を行うイオンチャンネルセンサー(ICS)について以下の研究を行った.
1) 分子間透過型 カルボキシル基含有合成レセプターSAM修飾金電極を用いて,マーカーをFe(CN)_6^<4->としてプロトン化アミン存在下におけるサイクリックボルタモグラム(CV)を測定した研究では,三価アミンに対する検出下限は10^<-7>Mであり,一価・二価アミンに対し高い選択性を示した.またこれは,チオアミド基を有する誘導体がこれを介して金表面にSAM形成することを示した最初の報告でもある.一方,チオクト酸SAM修飾金電極を用いて,マーカーをRu(NH_3)_6^<3+>,抗凝血物質である多価陽イオンプロタミンを目的物質とした研究では,検出下限は0.5μg/mlであった.以上2つの研究より,ICSは多価/高親水性イオンの検出に適した手法であると示唆された.
2) 分子内透過型 α-,β-,γ-シクロデキストリン誘導体(CD)SAM修飾吊下げ水銀電極を用いて,目的物質アダマンタノール(AD)がマーカーベンゾキノン(BQ)の還元に与える影響をCV測定により観測した.目的物質濃度の増加に伴い,マーカー還元反応速度はβ-,γ-CDでは減少したがα-CDでは減少しなかった.これは,ADがβ-,γ-CD内孔に入るがα-CDには入らないという以前の結果を考えると,ADのCD内孔へのサイズ選択的結合に基づきBQの還元反応が制御されたことを示している.
3) ICSの理論 ICSの機構は当初直感的に理解されてきたが,今回ICSのCV応答に対してレセプター電極表面濃度を初めとする様々な実験値が与える影響を,電極上でのFrumkin効果やホスト-ゲスト錯形成を考慮して定量的に予測するシミュレーションモデルを確立した.

報告書

(1件)
  • 1998 実績報告書
  • 研究成果

    (7件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (7件)

  • [文献書誌] Kang Ping Xiao: "Ion-Channel-Mimetic Sensing of Hydrophilic Anions Based on Monolayers of a Hydrogen Bond Forming Receptor." Analytical Chemistry. (in press).

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Ito: "Polypyrrole-modified Tips for Functional Group Recognition in Scanning Tunneling Microscopy." Analytical Chemistry. (in press).

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Hesoo Eun: "Qu2rtz Crystal Microbalance for Selenite Sensing Based on Growth of Cadmium Selenite Crystals Immobilized on a Monolayer of Phosphorylated 11-Mercapto-1-Undecanol." Mikrochimica Acta.

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Philippe Buhlmann: "Chemical Sensing with Chemically Modified Electrodes that Mimic Gating at Biomembranes Incorporating Ion-Channel Receptors." Electroanalysis. 10.17. 1149-1158 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Ito: "Scanning Tunneling Microscopy Using Chemically Modified Tips." Analytical Chemistry. 70. 255-259 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Philippe Buhlmann: "Hydrogen-Bonding Ionophores for Inorganic Anions and Nucleotides and Their Application in Chemical Sensors." J.Inclusion Phenom.Mel.Recognit.Chem.32. 151-163 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Kazunori Odashima: "Advances in Supra molecular Chemistry Vol4" JAI Press, 211-285 (1997)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書

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公開日: 1998-04-01   更新日: 2016-04-21  

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