| 研究概要 |
本研究では、まづ貴金属-ヘテロポリ酸を木炭細孔内へ分散・固定化したものを酸素極とし、Pt-metal担持木炭を対極とし、この両極間に常温H^+導電体して優れた性能を有するNafion^<【.encircled?.】R【.encircled?.】>117シートを挿入した燃料電池システムを組み立てた。触媒として、Pd-metalを用い、これに酸化助触媒効果と優れたH^+-導電性を有し、電極反応系内でのスムーズなH^+-移行に寄与することが期待されるヘテロポリ酸を組み合わせた。この観点から、酸素極の活性化のための木炭への触媒、助触媒、電化担体の複合化条件について、昨年度に引き続き尚基礎的検討を行った。その結果、高度なグラファイト化と制御された細孔構造を有する木炭の微細孔内へのヘテロポリ酸-貴金属複合触媒系の接合化により放電性能の著しい向上を見出した。
ただし、グラファイト化に伴い壁面上のミクロ孔の減少により、Pd-metal粒子成長が起こった。このことが触媒反応活性の低下をもたらすので、今後はPd-イオンの担持方法に一層の工夫が必要である。また、PVMo_<11>/Pd/HGの混合費について最適値があるはずであり、今後そのような検討を通じて一層の性能向上をはかる必要がある。比較のために、多孔質導電性カーボンブラックJD、ECをベースにした電極の放電特性を測定した。この際、ヘテロポリ酸添加の効果は少なく、V置換の効果はむしろ逆となった。その的のHPA(PW12,PW19,CoMo6,HoW10など)各種試みたが、PMo12とPE9を上回る効果は認められなかった。現在、なおこれらのPd-HPAを組み合わせた電極について酸素極の電位規制下でのオレフィンの部分酸化について、検討を行っている所である。
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