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凝縮化学系に於ける揺らぎと反応ダイナミックスの理論的研究

研究課題

研究課題/領域番号 10206201
研究種目

特定領域研究(B)

配分区分補助金
研究機関名古屋大学

研究代表者

大峯 巖 (大峰 巌)  名古屋大学, 大学院・理学研究科, 教授 (60146719)

研究分担者 住 斉  筑波大学, 物質工学系, 教授 (10134206)
松本 正和  名古屋大学, 物質理科学国際研究センター, 助手 (10283459)
斎藤 真司 (斉藤 真司)  名古屋大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (70262847)
研究期間 (年度) 1998 – 2000
研究課題ステータス 完了 (2001年度)
配分額 *注記
52,500千円 (直接経費: 52,500千円)
2000年度: 5,600千円 (直接経費: 5,600千円)
1999年度: 38,900千円 (直接経費: 38,900千円)
1998年度: 8,000千円 (直接経費: 8,000千円)
キーワードプロトン移動 / 氷化過程 / 非線形分光法 / 2次元ラマン分光法 / 分子機構 / シミュレーション / 溶液 / 分子間運動 / 凝縮系 / 化学反応動力学 / 蛋白質 / 氷化 / 水 / 選択性・機能性 / 生体高分子反応 / 水のダイナミックス / 揺らぎと緩和 / 高次非線形分光 / 水の氷化 / アモルファス / バクテリオ・ロドプシン / イオンチャネル / 水素結合 / 集団運動 / 揺らぎ / 非線形分光 / ポテンシャルエネルギー面 / ダイナミックス
研究概要

我々は本研究において、水に関する非常な重要な3つの問題を解決した。
(a)水の氷化過程(NatureのCover Article,March 28,2002)、
(b)水・氷中のプロトン移動の分子機構を解決し、(c)最近、最も注目されている5次の非線形分光法スペクトルのシミュレーションに成功し、その物理的帰属を明らかにした。
(1)水の結晶化の分子機構の研究:我々は、世界で初めてシミュレーションによる純水の結晶化に最近成功した。非常に長時間のシミュレーションを行い、長い導入時間の後、結晶核が急速に生じることを見つけた。初期核の生成機構や、氷化にかかわるポテンシャルエネルギー面が大域的には漏斗型をしていることなどを見つけた。
(2)水分子の集団運動を直接観測するのための新しい分光法の開発:液体の中の集団運動を観測するための実験手段として5次非線形分光法(2次元ラマン分光法)に注目し、そのスペクトルがいかなる物理的現象に対応しているかを、初めてシミュレーションを用いて明らかにした。そのスペクトルのシミュレーションを行い,それをもとに、Fleming(米国カルフォルニア大学バークレー校の)グループによる最近の実験データーの中から5次のスペクトル成分を抽出することに成功した。さらに、そのスペクトルが、どのような溶液内分子間運動の特性を反映しているかを明らかにした。
(3)氷中のプロトン移動の分子機構の解明:氷中のプロトンでは、非常に長距離からの(氷の水分子からの)溶媒和が非常に重要であり、その移動のポテンシャルエネルギー面を計算するためには約10,000個の水分子を含めることが必要である。それら水分子からの溶媒和の微妙なバランスにより速いプロトン移動が起きており、このバランスは、いわゆる「氷則」から生まれているがことが分かってきた。

報告書

(4件)
  • 2001 研究成果報告書概要
  • 2000 実績報告書
  • 1999 実績報告書
  • 1998 実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (22件)

  • [文献書誌] M.Matsumoto, S.Saito, I.Ohmine: "Molecular dynamics simulation of the ice nucleation and growth process leading to water freezing"Nature. 416. 409-413 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Saito, I.Ohmine: "Off-resonant fifth-order response function for two-dimensional Raman spectroscopy of liquids Cs2 and water"Phys.Rev.Lett.. (in press). (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Chigasa Kobayashi, Shinji Saito, Iwao Ohmine: "Mechanism of Proton Transfer in Ice II;Hydration,Modes and Transport"J.Chem.Phys. 115. 4742-4749 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Chigasa Kobayashi, Shinji Saito, Iwao Ohmine: "Mechanism of Fast Proton Transfer in Ice;Potential Energy Surface and Reaction Coordinate Analyses"J.Chem.Phys.. 113. 9090-9100 (2000)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Hayashi, I.Ohmine: "Proton Transfer in Bacteriorhodopsin;Structure,Excitation and IR Spectra,and Potential Energy Surface Analyses by an ab initio QM/MM method"J.Phys.Chem.. B104. 10678-10691 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I.Ohmine, S.Saito: "Water Dynamics;Fluctuation,Relaxation and Chemical Reaction in Hydrogen Bond Network Rearrangement"Accounts of Chemical Research. 32. 741-749 (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M. Matsumoto, S. Saito and I. Ohmine.: ""Molecular dynamics simulation of the ice nucleation and growth process leading to water freezing""Nature. 416. 409-413 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S. Saito and I. Ohmine.: ""Off-resonant fifth-order response function for two-dimensional Raman spectroscopy of liquids Cs2 and water""Phys. Rev. Lett.. (in press). (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Chigasa Kobayashi, Shinji Saito and Iwao Ohmine.: ""Mechanism of Proton Transfer in lce II ; Hydration, Modes and Transport","J. Chem. Phys.. 115. 4742-4749 (2001)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Chigasa Kobayashi, Shinji Saito and Iwao Ohmine.: ""Mechanism of Fast Proton Transfer in lce ; Potentral Energy Surface and Reaction Coordinate Analyses""J. Chem. Phys.. 113. 9090-9100 (2000)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S. Hayashi and I. Ohmine.: ""Proton Transfer in Bacteriorhodopsin ; Structure, Excitation and IR Spectra, and Potential Energy Surface Analyses by an ab initio QM/MM method""J. Phys. Chem.. B 104. 10678-10691 (2000)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] I. Ohmine and S. Saito: ""Water Dynamics ; Fluctuation, Relaxation and Chemical Reaction in Hydrogen Bond Network Rearrangement""Accounts of Chemical Research. 32. 741-749 (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Chigasa Kobayashi,Shinji Saito and Iwao Ohmine: "Mechanism of Fast Proton Transfer in Ice ; Potential Energy Surface and Reaction Coordinate Analyses"Journal of Chemical Physics. 113. 9090-9010 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] S.Hayashi and I.Ohmine: "Proton Transfer in Bacteriorhodopsin ; Structure, Excitation and IR Spectra, and Potential Energy Surface Analyses by an ab initio QM/MM method"Journal of Physical Chemistry. B104. 10678-10691 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] S. Saito, M. Matsumoto, I. Ohmine: "Water Dynamics ; Fluctuation, Relaxation and Chemical Reaction"Advances in Classical Trajectory Methods. 4. 105-151 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] I. Ohmine and S. Saito: "Water Dynamics ; Fluctuation, Relaxation and Chemical Reaction in Hydrogen Bond Network Rearrangement"32. 741-749 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] 斉藤真司、松本正和、大峰巌: "水のダイナミックスとクラスター"The Bulletin of the Cluster Science and Technology. 2-2. 25-32 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] 斉藤真司: "Off-Resonant Fifth Order Nonlinear Response of Water and CS_2" Journal of Chemical Physics. 108. 240-251 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] 馬場昭典: "Global potential energy surfaces of water clusters;Reaction coordinate and annealing analyses" Journal of molecular Simvclation. 77. 95-103 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] 松本正和: "Hydrogen Bond Rearrangement,Phase Space Dynamics and Proton Transfer" The Physics of Complex Lignid World Scientul. 324-338 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] 大峰 巌: "Fluctuation,Relaxation and Chemical Reaction in Hydrogen Bond Network Rearrangement" Accouorts of Chemical Reseach. (印刷中). (1999)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] 斉藤真司: "Water Dynamics;Fluctuation,Relaxation and Chemical Reactions" Advances in Classical Trajectory. 4(印刷中). (1999)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書

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公開日: 1998-04-01   更新日: 2016-04-21  

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