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量子性媒体中における化学反応ダイナミックスの分光学的研究

研究課題

研究課題/領域番号 10206203
研究種目

特定領域研究(B)

配分区分補助金
研究機関京都大学

研究代表者

百瀬 孝昌  京都大学, 理学研究科, 助教授 (10200354)

研究期間 (年度) 1998 – 2000
研究課題ステータス 完了 (2001年度)
配分額 *注記
23,900千円 (直接経費: 23,900千円)
2000年度: 4,600千円 (直接経費: 4,600千円)
1999年度: 8,800千円 (直接経費: 8,800千円)
1998年度: 10,500千円 (直接経費: 10,500千円)
キーワード量子固体 / 固体水素 / トンネル反応 / 位相緩和 / 核スピン緩和 / イオン / 高分解能分光 / 赤外分光 / 化学反応 / レーザー分光 / トンネル / 放射線 / 反応ダイナミックス / 線幅
研究概要

量子固体の一つとして知られる固体水素中に捕捉した分子の光学遷移の線幅は気相に比べても2桁以上狭いため、固体内の分子の運動状態・分子間相互作用・反応動力学についての高分解能分光による詳細な研究ができる。本研究ではこの固体水素の高分解能特性を生かして、量子凝縮相中の分子の励起状態の緩和過程や化学反応性を高分解能振動回転分光により調べ、溶媒の量子性が緩和や反応などのダイナミックスにおよぼす効果を微視的な観点から解明する事を目的とした。その結果以下のような成果を得た。
(1)量子性媒質中での電子・振動励起状態の緩和。固体水素中に捕捉した分子の振動位相緩和の温度依存性がT^4に比例していることを明らかにし、古典的媒質のT^7依存性とは本質的に異なる結果を得た。また、量子固体中の分子の核スピン緩和に関して分子内のスピン-回転相互作用と、まわりの結晶との回転-格子(1光子)相互作用によって引き起こされていることを示した。
(2)量子性媒質中で電荷。固体水素中における電子、正電荷の存在形態を明らかにするため、放射線照射した固体水素の赤外吸収スペクトルを測定・解析し、生成したイオンの電場によって誘起された、線幅が約60MHzと非常に細い吸収線を多数観測した。
(3)トンネル反応に及ぼす量子効果。固体パラ水素中に捕捉したラジカルが関与するX+H_2→XH+H型のトンネル反応過程について赤外分光で直接観側を行った。その結果、ゼロ点振動エネルギーのわずかな違いがトンネル反応速度に大きな影響を及ぼすことを示した。またトンネル反応速度の振動量子数依存性も明らかにした。

報告書

(4件)
  • 2001 研究成果報告書概要
  • 2000 実績報告書
  • 1999 実績報告書
  • 1998 実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (30件)

  • [文献書誌] T.Momose, C.M.Lindsay, Y.Zhang, T.Oka: "Sharp Spectral Lines Observed in γ-ray Ionized Parahydrogen Crystals"Physical Review Letters. 86(21). 4795-4798 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Miki, T.Momose: "Rovibrational Transitions and Nuclear Spin Conversion of Methane in Parahydrogen Crystals"Low Temperature Physics. 26(9/10). 661-668 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Katsuki, T.Momose: "Observation of Rovibrational Dephasing of Molecules in Parahydrogen Crystals"Physical Review Letters. 84(15). 3286-3289 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Hoshina, T.Wakabayashi, T.Momose, T.Shida: "Infrared Spectroscopic Study of Rovibrational States of Perdeuterated methane(CD_4)trapped in Parahydrogen Crystal"Journal of Chemical Physics. 110(12). 5728-5733 (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Fushitani, T.Wakabayashi, T.Momose, T.Shida: "Photoinduced Reactions of Methyl Radical in Solid Parahydrogen"Journal of Chemical Physics. 109(15). 6346-6350 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Momose, H.Hoshina, N.Sogoshi, H.Katsuki, T.Shida: "Tunneling Chemical Reactions in Solid Parahydrogen:A Case of CD_3+H_2→CD_3H+H at 5K"Journal of Chemical Physics. 108(17). 7334-7338 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takamasa Momose, C. Michael Lindsay, Yu Zhang, and Takeshi Oka: ""Sharp Spectral Lines Observed in γ-ray Ionized Parahydrogen Crystals""Phys. Rev. Lett.. 86(21). 4795-4798 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masaaki Miki and Takamasa Momose: ""Rovibrational Transitions and Nuclear Spin Conversion of Methane in Paralrydrogen Crystals""Low Temp. Phys.. 26(9/10). 661-668 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hiroyuki Katsuki and Takamasa Momose: ""Observation of Rovibrational Dephasing of Molecules in Parahydrogen Crystals""Phys. Rev. Lett.. 84(15). 3286-3289 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hiromichi Hoshina, Tomonari Wakabayashi, Takamasa Momose, and Tadamasa Shida: ""Infrared Spectroscopic Study of Rovibrational States of Perdeuterated methane (CD4) trapped in Parahydrogen Crystal""J. Chem. Phys.. 110(12). 5728-5733 (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Mizuho Fushitani, Tomonari Wakabayashi, Takamasa Momose, and Tadamasa Shida: ""Photoinduced Reactions of Methyl Radical in Solid Parahydrogen""J. Chem. Phys.. 109(15). 6346-6350 (1998)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Momose, H. Hoshina, N. Sogoshi, H. Katsuki, and T. Shida: ""Tunneling Chemical Reactions in Solid Parahydrogen : A Case of CD3 + H2_ CD3H + H at 5 K""Journal of Chemical Physics.. 108(17). 7334-7338 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takamasa Momose: "High Resolution Spectroscopy of Ions in γ-ray Irradiated Solid Parahydrogen"Physica B. 284・1. 387-388 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Mizuho Fushitani: "UV Photolysis of HI..CO_2 Complexes in Solid Parahydrogen : Formation of CO and H_2O"Journal of Physical Chemistry A. 104・16. 3635-3641 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Norihito Sogoshi: "High Resolution Infrared Absorption Spectroscopy of C_<60> Molecules and Clusters in Parahydrogen Solids"Journal of Physical Chemistry A. 104・16. 3733-3742 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Hiroyuki Katsuki: "Observation of Rovibrational Dephasing of Molecules in Parahydrogen Crystals"Physical Review Letters. 84・15. 3286-3289 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Masaaki Miki: "Rovibrational Transitions and Nuclear Spin Conversion of Methane in Parahydrogen Crystals"Low Temperature Physics. 26・9. 661-668 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Norihito Sogoshi: "Infrared Spectroscopic Study on Photolysis of Ethyl Iodide in Solid Parahydrogen"Journal of Physical Chemistry A. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Hiromichi Hoshina: "Infrared Spectroscopic Study of Rovibrational States of Perdeuterated methane (CD_4) trapped in Parahydrogen Crystal"Journal of Chemical Physics. 110・12. 5728-5733 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Simon Tam: "High Resolution Infrared Absorption Spectra of Methane Molecules Isolated in Solid Parahydrogen Matrices"Journal of Chemical Physics. 111・9. 4191-4198 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Takamasa Momose: "High Resolution Spectroscopy of Ions in γ-ray Irradiated Solid Parahydrogen"Physica B. (印刷中).

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Mizuho Fushitani: "UV Photolysis of HL..CO_2 Complexes in Solid Parahydrogen : Formation of CO and H_2O"Journal of Physical Chemistry. (印刷中).

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Norihito Sogoshi: "High Resolution Infrared Absorption Spectroscopy of C_<60> Molecules and Clusters in Parahydrogen Solids"Journal of Physical Chemistry. (印刷中).

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Hiroyuki Katsuki: "Observation of Rovibrational Dephasing of Molecules in Parahydrogen Crystals"Physical Review Letters. (印刷中).

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] T.Momose: "Impurity Molecules in Parahydrogen Crystal: High Resolution Infrared Spectroscopy." Journal of Low Temperature Physics. 111・3. 469-474 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] T.Momose et al.: "Tunneling chemical recations in solid parahydrogen: A case of CD_3+H_2→CD_3H+H at 5K." Journal of Chemical Physics. 108・17. 7334-7338 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Zhang et al.: "High-resolution infrared spectroscopy of the J=1 H_2 pair in parahydrogen crystals." Physical Review B. 58・1. 218-232 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] M.Fushitani et: "Photoinduced reactions on methyl radical in solid parahydrogen." Journal of Chemical Physics. 109・15. 6346-6350 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] H.Hoshina et al.: "Infrared spectroscopic study of rovibrational states of perdeuterated methane(CD_4)trapped in parahydrogen crystal." Journal of Chemical Physics. 110・12(in press). (1999)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] T.Momose et: "Matrix-Isolation Spectroscopy Using Solid Parahydrogen as the Matrix: Application to High-resolution Spectrsocopy,Photochemistry,and Cryochemistry." Bulletin of the Chemical Society of Japan. 71・1. 1-15 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書

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公開日: 1998-04-01   更新日: 2016-04-21  

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