新世代アンモニア合成触媒プロセスの開発

• 研究課題/領域番号: 10355032
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 展開研究
• 研究分野: 触媒・化学プロセス
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 秋鹿 研一 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 教授 (20016736)
• 研究分担者: 稲津 晃司 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 助手 (70272698) ; 泉 康雄 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 講師 (50251666) ; 小林 孝彰 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 助教授 (90005984) ; 坂本 隆幸 東洋エンジニアリング株式会社, 技術研究所, 参事補(研究職)
• 研究期間 (年度): 1998 – 1999
• 研究課題ステータス: 完了 (1999年度)
• 配分額: 27,200千円 (直接経費: 27,200千円); 1999年度: 6,200千円 (直接経費: 6,200千円); 1998年度: 21,000千円 (直接経費: 21,000千円)
• キーワード: アンモニア合成 / ルテニウム触媒 / 促進剤効果 / 高圧水素処理 / 活性炭担持ルテニウム触媒 / メタネーション

研究概要

当グループでは活性炭担持ルテニウム触媒がアンモニア合成用触媒の中で最も実用に適したものの一つたり得ることを示し,この触媒のアンモニア合成活性が促進剤前躯体であるアルカリ金属等の硝酸塩添加後の活性化(水素処理)温度により異なること等を明らかにすると共にこの水素処理過程の活性への影響を詳細に検討した.
Ru-Cs0H/HTAC,RU-Ba0/HTACのいずれの活性も水素活性化温度により異なり,550℃での水素活性化時に最も高くなった.さらに,これらの活性はRuの還元および促進剤前躯体の水素化分解が完了する365℃での水素処理後の昇温速度により大きく異なった(表1)。緩やかな昇温により,10℃/minの昇温速度で活性化した場合に比ベ,活性は約2倍にまで向上した。高圧H2-TPRの結果からこの活性の差異は550℃付近から活発になる担体のメタン化の程度が昇温速度により具なるためであると考えた。水素処理時間の違いによってもこのメタン化の程度,活性は異なるが,同一昇温条件での活性の水素処理時間依存性は小さく,活性炭担体の適度なメタン化,及びその制御が重要であると考えられた。担体活性炭の適度なメタン化により担持されているRuと促進剤の配置(分散状態)が最適化され,アンモニア合成活性が向上するものと考えられる。
JB01
JA01HY

研究成果

• [文献書誌] Eun Sook Lee, and Ken-ichi Aika: "Low-Temperature Methanol Synthesis in Liquid-Phase with a Raney Nickel-Alkoxide Systems : Effect of Raney Nickel Pretreatment and Reaction Conditions"J. Molec, Catal. A : chemical. 141. 241-248 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Ioan Balint, Akane Miyazaki, and Ken-ichi Aika: "Alumina Dissolution Promoted by CuSO4 Precipitation"Chemistry of Materials. 11(2). 378-383 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Katsudoshi Nagaoka, takashi Karasude, and Ken-ichi Aika: "The Effect of SnO2 Addition to Li/MgO Catalysts for the Oxidate Coupling of Mathane"J. Catal.. 181. 160-164 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Hideki Takayama, Qin Jiang-Yan, Koji Inazu, and Ken-ichi Aika: "Hydrogren-treated Active Carbon Supported Palladium Catalysts for Wet Air Oxidation of Ammonia"Chemistry Letters. 377-378 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Ioan Balint, Marie-Anne Springuel-Huet, Ken-ichi Aika and Jacques Fraissard: "Evidence for Oxygen Vacancy Formation in HZSM-5 at high temperature"Physc. Chem. Chem. Phys. 1. 3845-3851 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Ken-ichi Aika and Yusuke NIWA: "Basic concepts and Properties of New Generation Ammonia Synthesis Catalysts for Industrial Use"Science and Technology in Catlysis 1998. 327-332 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Eun Sook Lee, and Ken-ichi Aika: "Low-Temperature Methanol Synthesis in Liquid-Phase with a Raney Nickel-Alkoxide System : Effect of Raney Nickel Pretreatment and Reaction Conditions"J. Molec. Catal. A : Chemical. 141. 241-248 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] Ioan Balint, Akane Miyazaki, and Ken-ichi Aika: "Alumina Dissolution Promoted by CuSO4 Precipitation"Chemistry of Materials. 11(2). 378-383 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] Katsudoshi Nagaoka, Takashi Karasuda, and Ken-ichi Aika: "The Effect of SnO2 Addition to Li/MgO Catalysts for for the Oxidative Coupling of Methane"J. Catal.. 181. 160-164 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] Hideki Takayama, Qin Jiang-Yan, Koji Inazu, and Ken-ichi Aika: "Hydrogen-treated Active Carbon Supported Palladium Catalysts for Wet Air Oxidation of Ammonia"Chemistry Letters. 377-378 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] Ioan Balint, marie-Anne Springuel-Huet, and Ken-ichi Aika: "Evidence for Oxygen Vacancy Formation in HZSM-5 at High Temperature"Phys. Chem. Chem. Phys.. 1. 3845-3851 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] Ken-ichi AIKA and Yusuke NIWA: "Basic Concepts and Properties of New Generation Ammonia Synthesis Catalysts for Industrial use"Science and Technology in Catalysis 1998. 327-332 (1999)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] Eun Sook Lee,and Ken-ichi Aika: "Low-Temperature Methanol Synthesis in Liquid-Phase with a Raney Nickel-Alkoxide System: Effect of Raney Nickel Pretreatment and Reaction Conditions"J. Molec. Catal. A: Chemical. 141. 241-248 (1999)
• [文献書誌] Ioan Balint,Akane Miyazaki and Ken-ichi Aika: "Alumina Dissolution Promoted by CuSO4 Precipitation"Chemistry of Materials. 11(2). 378-383 (1999)
• [文献書誌] Katsudoshi Nagaoka,Takashi Karasuda,and Ken-ichi Aika: "The Effect of SnO2 Addition to Li/MgO Catalysts for for the Oxidative Coupling of Methane"J. Catal.. 181. 160-164 (1999)
• [文献書誌] Hideki Takayama,Qin Jiang Yan,Koji Inazu and Ken-ichi Aika: "Hydrogen-treated Active Carbon Supported Palladium Catalysts for Wet Air Oxidation of Ammonia"Chemistry Letters. 377-378 (1999)
• [文献書誌] Ioan Balint,Marie-Anne,Springuel-Huet,Ken-ichi Aika and Jacques Fraissard: "Evidence for Oxygen Vacancy Formation in HZSM-5 at high temperature"Phys. Chem. Chem. Phys. 1. 3845-3851 (1999)
• [文献書誌] Ken-ichi AIKA and Yusuke NIWA: "Basic Concepts and Properties of New Generation Ammonia Synthesis Catalysts for Industrial Use"Science and Technology in Catalysis 1998. 327-332 (1999)
• [文献書誌] Zhihua ZHONG and Ken-ichi AIKA: "The Effect of Hydrogen Treatment of Active Carbon on Ru Catalysts for Ammonia Synthesis" J.Catal.173. 535-539 (1998)
• [文献書誌] Zhi-hua ZHONG,Ken-ich AIKA: "Effect of Ruthenium Precursor on Hydrogen-Treated Active Carbon Supported Ruthenium Catalysts for Ammonia Synthesis;" Inorg.Chim.Acta.280. 183-188 (1998)
• [文献書誌] Takashi KARASUDA and Ken-ichi AIKA: "Characterization of Electron Deficient Oxide Ion of Heat Treated MgO for Activation of Methane;" Bull.Chem.Soc.Jpn.71. 1999-2003 (1998)
• [文献書誌] Yasuo IZUMI,Kenzo OSHIHARA,and Ken-ichi AIKA: "Characterization of Active Site on Cobalt-Magnesium Oxide by X-Ray Absorption Fine Structure Spectroscopy" Chemistry Letters. 727-728 (1998)
• [文献書誌] Jiangyan QIN,Ken-ich AIKA: "How to Treat Ammonium Ion of the Industrial Effluents" 表面科学. 19(4). 265-270 (1998)
• [文献書誌] Yasuo IZUMI,Kenzo OSHIHARA,and Ken-ichi AIKA: "Characterization of Active Site on Cobalt-Magnesium Oxide by X-ray Absorption Fine Structure Spectroscopy" Chemistry Letters. 727-728 (1998)