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メタンのリフォーミング反応における触媒寿命予測のための炭素析出挙動解析

研究課題

研究課題/領域番号 10555276
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分展開研究
研究分野 触媒・化学プロセス
研究機関筑波大学 (2001)
東京大学 (1998-2000)

研究代表者

冨重 圭一 (富重 圭一)  筑波大学, 物質工学系, 講師 (50262051)

研究期間 (年度) 1998 – 2001
研究課題ステータス 完了 (2001年度)
配分額 *注記
13,100千円 (直接経費: 13,100千円)
2001年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2000年度: 1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
1999年度: 1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
1998年度: 8,300千円 (直接経費: 8,300千円)
キーワード天然ガス / メタン / 炭酸ガス / 改質 / 合成ガス / 炭素析出 / 固溶体触媒 / リフォーミング / 活性劣化 / 反応器閉塞 / 触媒寿命 / リフォーミング反応 / ニッケル触媒 / メタン分解 / 不均化反応
研究概要

メタンのリフォーミング反応における触媒開発において、炭素析出という問題点は明確なものの、その原因及び結果として生成した炭素の性質についての情報が十分得られているとはいいがたい。特に活性と炭素析出との相関については触媒寿命を考える上で非常に重要であり、これは実験室規模においても大きな意味を持つと思われる。本研究では、比較的短時間での実験結果から、活性寿命を考察するための分析手法の確立を目的とする。メタンの炭酸ガスリフォーミング反応及びスチームリフォーミング反応、また水-炭酸ガスを同時に供給する反応について触媒活性試験、反応温度、空間速度及び反応全圧の依存性などについての基礎データを取った。本研究グループにより開発されたニッケル-マグネシア固溶体触媒を対象としたところ、高表面積なものに比較して、低表面積な触媒の方が高い耐炭素析出特性を持つことを見いだした。反応器内の触媒の位置によって炭素析出量解析から、低表面積な触媒では入り口付近にある触媒への炭素析出が大きく抑制されており、メタンの分解反応を選択的に抑えていることがわかった。さらに、新たな触媒開発においては、合金触媒の検討を行っている。現在のところ、本固溶体触媒にSnを添加した触媒では、さらに高い耐炭素析出特性を持つことが明らかになった。また、本高性能触媒と流動層反応器を組み合わせて、メタンの内部熱供給型炭酸ガス改質反応に対して適用したところ、同じ触媒を固定床反応器で用いた時に比べて、メタン転化率が高くなり、さらに高圧条件下においてもほとんど炭素析出することがないことがわかった。これは、触媒粒子が流動の最中に酸素とふれることによって析出炭素が容易に燃焼除去されること及び、酸化されて改質活性を失った触媒が反応器内でその場再生する機能を持っていることに起因していることがわかった。

報告書

(5件)
  • 2001 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2000 実績報告書
  • 1999 実績報告書
  • 1998 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (21件)

  • [文献書誌] K.Tomishige et al.: "Comparative study between fluidized bed and fixed bed reactors in methane reforming combined with methane combustion for the interval heat supply under pressured condition"Appl. Catal. A : General. 223. 225-238 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tomishige et al.: "Effective methane reforming with CO_2 and O_2 under pressurized Conditions Using NiO-MgO and fluidized be reactor"Catal. Commun.. 2. 11-15 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tomishige et al.: "Catalytic performance and carbon deposition behavior of NiO-MgO solid solution in methane reforming with carbon dioxide under pressurized condition"Ind. Eng. Chem. Res.. 39. 1891-1897 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tomishige et al.: "Studies on Carbon deposition in Co_2 reforming of methane over Nickel-magnesia solid solution catalysts"J. Catal.. 181. 91-103 (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tomishige et al.: "Catalytic Performance and catalyst structure of nickel-magnesia catalysts for CO_2 reformnig of methane"J. Catal.. 184. 479-490 (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Keiichi Tomishige, Yuichi Matsuo, Yusuke Yoshinaga, Yasushi Sekine, Mohammad Asadullah, Kaoru Fujimoto: "Comparative study between fluidized bed and fixed bed reactors in methane reforming combined with methane combustion for the internal heat supply under pressuri zed condition"Applied Catalysis A : General. 223. 225-238 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Keiichi Tomishige, Yuichi Matsuo, Yasushi Sekine, Kaoru Fujimoto: "Effective Methane Reforming with CO_2 and O_2 under Pressurized Conditions Using NiO-MgO and Fluidized Bed Reactor"Catalysis Communications. 2. 11-15 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Keiichi Tomishige, Yoshiyuki Himeno, Yuichi Matsuo, Kaoru Fujimoto: "Catalytic performance and carbon deposition behavior of NiO-MgO solid solution in methane reforming with carbon dioxide under pressurized condition"Ind. Eng. Chem. Res.. 39. 1891-1897 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Keiichi Tomishige, Yangguang Chen, Kaoru Fujimoto: "Studies on Carbon Deposition in CO_2 Reforming of CH_4 over Nickel-magnesia Solid Solution Catalysts"J. Catal.. 181. 91-103 (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yang-guang Chen, Keiichi Tomishige, Kota Yokoyama, Kaoru Fujimoto: "Catalytic performance and catalyst structure of nickel-magnesia catalysts for CO_2 reforming of methane"J. Catal.. 184. 479-490 (1999)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 冨重圭一 他: "メタンの炭酸ガスリフォーミング反応による合成ガス製造における触媒特性と炭素析出挙動"石油学会誌. 44. 65-79 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tomishige, et al.: "Effective Methane Reforming with CO_2 and O_2 under Pressurized Conditions Using NiO-MgO and Fluidized Bed Reactor"Catalysis Communications. 2. 11-15 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tomishige, et al.: "Comparative Study between Fluidized bed and fixed bed Peactors in methane Reforming combined with methane combustion for the internal heat supply"Applied Catalysis A:General. 223. 225-238 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 冨重 et al: "メタンの炭酸ガスリフォーミング反応による合成ガス製造における触媒特性と炭素析出挙動解析-NiO-MgO固溶体触媒の開発-"石油学会誌. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tomishige et al.: "Studies on Carbon Depositon in CO_2 reforming of methane over Nickel Magnesia Solid Solution Catalysts"J.Catalysis. 181. 91-103 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] 姫野嘉之,冨重圭一 et al.: "NiO-Mgo 固溶体触媒上の高圧条件化でのメタンの炭酸ガスリフォーミング反応における反応特性と炭素析出挙動"石油学会誌. 42. 252-257 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Chen,K.Tomishige et al.: "Catalytic Perfomance and catalyst structure of nickel-magnesia catalysts for CO_2 reforminjg of methane"J.Catalysis. 184. 479-490 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tomishige et al.: "Development of New Generation Reforming Catalyst-Catalytic Performance and Carbon Deposition Behavior on Nickel-magnesia Catalysts"Kinetics and Catalysis. 40. 388-394 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tomishige et.al.: "Development of Active and Stable Nickel-Magnesia Solid Solution Catalysts for CO_2 reforming of methane" Stud.Surf.Sci.Catal.114. 375-378 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tomishige et al: "Development of Ultra-Stable ni catalysts for CO_2 reforming of Methane" Catalysis Today. 45. 35-39 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tomishige: "Carbon-free CH_4-CO_2 and CH_4-H_2O Reforming Catalysts - Structure and Mechanism" Stud.Surf.Sci.Catal.119. 861-866 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書

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公開日: 1998-04-01   更新日: 2016-04-21  

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