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シリカの化学蒸着を用いる耐熱疎水性の付与による環境触媒の実用化

研究課題

研究課題/領域番号 10555278
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分展開研究
研究分野 触媒・化学プロセス
研究機関鳥取大学

研究代表者

丹羽 幹 (二羽 幹)  鳥取大学, 工学部, 教授 (10023334)

研究分担者 奥村 和  鳥取大学, 工学部, 助手 (30294341)
片田 直伸  鳥取大学, 工学部, 助教授 (00243379)
研究期間 (年度) 1998 – 2000
研究課題ステータス 完了 (2000年度)
配分額 *注記
11,700千円 (直接経費: 11,700千円)
2000年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
1999年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
1998年度: 9,700千円 (直接経費: 9,700千円)
キーワード環境触媒 / 耐熱疎水性 / シリカCVD / パラジウム / ゼオライト / アルミナ / NO除去 / 触媒燃焼
研究概要

ゼオライトを担体としたPd触媒は酸素下でのメタンによるNO還元反応に高活性を示すことが知られているが、このPd触媒の活性の向上とともに水蒸気存在下における活性劣化の抑制は重要な研究課題となっている。モルデナイトを担体としたパラジウム触媒に様々な異元素を添加したところ、AgやMnを添加した触媒において初期活性の増大がみられた。しかしながらこれらの異元素を添加した触媒では水蒸気に対する耐久性は劣っていた。そこでAg,Mn-Pd/モルデナイト触媒に対し、その外表面を化学蒸着法(CVD)によってシリカにより修飾したところ、耐久性を向上させることができた。通常の試料では水蒸気存在下ではPdOの凝集により活性劣化が進行することが分かり、CVD処理により耐久性が向上した要因はモルデナイトの外表面をSiO_2薄層で覆うことにより疎水性が高まったため、PdOのシンタリングを抑えられていることが要因であることが明らかになった。
さらにシリカモノレイヤー固体酸触媒の工業的利用のため、流通式によるγ-アルミナ上のテトラメトキシシランの化学蒸着法を開発した。シリコンの表面密度が少ない領域では、流通法は静置法に比較して反応器入り口に近い試料床で被覆率が高くなるなど不均一な構造をもたらした。しかし、シリコン密度が高くなってモノレイヤーが表面をほぼ覆い尽くす領域になると構造の違いはほとんどなくなった。1-ブテンの二重結合異性化に対する触媒活性および耐熱性は静置法・流通法ともほぼ同等で、流通式化学蒸着法は充分に実用的であることが示された。

報告書

(4件)
  • 2000 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1999 実績報告書
  • 1998 実績報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (27件)

  • [文献書誌] K.Okumura, et al: "X-ray Absorption Fine Structure Study of the Formation of the Highly Dispersed PdO over ZSM-5 and the Structural change of Pd Induced by Absorption of NO"J.Phys.Chem.B. 104. 1050-1057 (2000)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Okumura. et al: "Regulation of the Dispersion of PdO through the Interaction with Acid Sites of Zeolites Studied by Extended X-ray Absorption Fine Structure"J.Phys.Chem.B. 104. 9670-9675 (2000)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J.Amano et al: "Water Vapor Tolerance of the Pd/HZSM-5 in the NO-Methane-O_2 Reaction : Its Relation with Very Strong Solid Acidity of Zeolite Support"Stud.Surf.Sci.and Catal. 130. 905-910 (2000)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Katada. et al: "A Continuous-Flow Method for Chemical Vapor Deposition of Tetramethoxysilane on gamma-Alumina to Prepare Silica Monolayer"J.Chem.Eng.Jpn.. (in press).

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.A.Begum. et al: "Chemical Vapor Deposition of Silica on Silicalite Crystals and shope Selective Adsorption of Paraffins"Micropor.Mesopor.mater.. (in press).

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masaki Suzuki, Jiro Amano and Miki Niwa: "CVD of Silica on Palladium-Loaded Zeolite ; A Method to Cancel the Activity Retardation by Water Vapor in the Reduction of NO"Micro.-Mesoporous Mater.. 21. 541-547 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Naonobu Katada and Miki Niwa: "Microstructure of Silica Monolayer Solid Acid Catalyst Determined by ^<29>Si NMR Spectroscopy"Res.Chem.Intermed.. 24. 481-494 (1998)

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Toshiyuki Fujii, Koji Iwata, Yasushi Hibino and Miki Niwa: "Concentration of Hydroxyl Groups on Silica Monolayer Solid Acid Catalyst"J.Catal.. 186. 478-480 (1999)

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jong-Ho Kim, Yoji Ikoma, and Miki Niwa: "Control of HY zeolite Pore-opening size by CVD of Silicon Alkoxide"Micro.- Mesoporous Mater.. 32. 37-44 (1999)

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazu Okumura, Hideaki Tanaka and Miki Niwa: "Influence of Acid-Base Property of Support on the Toluene Combustion Activity of Palladium"Catal. Lett.. 58. 43-48 (1999)

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazu Okumura, Jiro Amano and Miki Niwa: "EXAFS study of Pd-loaded on ZSM-5 for the Reduction of NO with Methane in the Presence of Oxygen"Chem Lett.. 997-998 (1999)

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazu Okumura, Jiro Amano, Naoko Yasunobu and Miki Niwa: "X-ray Absorption Fine Structure Study of the Formation of the Highly Dispersed PdO over ZSM-5 and the Structural Change of Pd Induced by Adsorption of NO"J.Phys.Chem., B.. 104. 1050-1057 (2000)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazu Okumura and Miki Niwa: "Regulation of the Dispersion of PdO through the Interaction with Acid Sites of Zeolites Studied by Extended X-ray Absorption Fine Structure"J.Phys.Chem., B.. 104. 9670-9675 (2000)

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Jiro Amano, Osamu Shoji, Kazu Okumura and Miki Niwa: "Water Vapor Tolerance of the Pd/HZSM-5 in the NO-methane-O_2 Reaction : Its Relation with Very Strong Acidity of Zeolite Support"Stud.Surf.Sci.Catal.. 130. 905-910 (2000)

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Hitoshi Fukui and Miki Niwa: "A Continuous-Flow Method for Chemical Vapor Deposition of Tetramethoxysilane on gamma-Alumina to Prepare Silica Monolayer Solid Acid Catalyst"J.Chem.Eng.Jpn..

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      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hosne Ara Begum, Naonobu Katada and Miki Niwa: "Chemical Vapor Deposition of Silica on Silicalite Crystals and Shape Selective Adsorption of Paraffins"Micro.-Mesoporous Mater.. in press..

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2000 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Okumura, et al.: "X-ray Absorption Fine Structure Study of the Formation of the Highly Dispersed PdO over ZSM-5 and the Structural Change of Pd Induced by Adsorption of NO"J.Phys.Chem.B. 104. 1050-1057 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, et al: "Regulation of the Dispersion of PdO through the Interaction with Acid Sites of Zeolites Studied by Extended X-ray Absorption Fine Structure"J.Phys.Chem.B. 104. 9670-9675 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] J.Amano et al.: "Water Vapor Tolerance of the Pd/HZSM-5 in the NO-Methane-O_2 Reaction : Its Relation with Very Strong Solid Acidity of Zeolite Support"Stud.Surf.Sci.and Catal.. 130. 905-910 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] N.Katada, et al.: "A Continuous-Flow Method for Chemical Vapor Deposition of Tetramethoxysilane on gamma-Alumina to Prepare Silica Monolayer"J.Chem.Eng.Jpn.. (in press).

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] H.A.Begun, et al.: "Chemical Vapor Deposition of silica on Silicalite Crystals and Shape Selective Adsorption of Paraffins"Micropol.Mesopor.Mater.. (in press).

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] N.Katadaら: "Concentration of Flydroxyl Groups on Silica Monolayer"Journal of Catalysis. 186. 478-480 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] J.ーH.Kim,M.Niwaら: "Control of HYZeolite Pore-opening size by CVD of Silicon"Microporons and Mesoporous Material. 32. 37-44 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumuraら: "EXAFS study of Pol-loaded ZSM-5 for the Reduction of NO"Chemistry Letters. 1999. 997-998 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumuraら: "Influence of Acid-Base Property of Support on the Toluene"Catalysis Letters. 58. 43-48 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] M.Suzuki, J.Amano, M.Niwa: "CVD of Silica on Palladium-loaded Zeolite ; A Method to Cancel the Activity Retardation by Water Vapor in the Reduction of NO" Microporous and Mesoporous Materials. 21. 541-547 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] N.Katada, M.Niwa: "Microstructure of Silica Monolayer Solid Acid Catalyst Determined by 29S ; NMR Spectroscopy" Research on Chemical Intermediates. 24. 481-494 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書

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公開日: 1998-04-01   更新日: 2016-04-21  

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