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高性能自動車排ガス浄化触媒用希土類系酸化物の開発

研究課題

研究課題/領域番号 10555304
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分展開研究
研究分野 工業物理化学
研究機関大阪大学

研究代表者

足立 吟也  大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (60029080)

研究分担者 平嶋 克享  新日本金属化学株式会社, 研究員・顧問
増井 敏行  大阪大学, 大学院・工学研究科, 助手 (00304006)
研究期間 (年度) 1998 – 1999
研究課題ステータス 完了 (1999年度)
配分額 *注記
12,700千円 (直接経費: 12,700千円)
1999年度: 5,400千円 (直接経費: 5,400千円)
1998年度: 7,300千円 (直接経費: 7,300千円)
キーワード希土類酸化物 / 自動車排ガス浄化触媒 / 酸素貯蔵能 / ジルコニア / 希土類シュウ酸塩 / パイロクロア酸化物 / ヒドラジン / 化学気相輸送法 / 希土類シュウ塩酸 / マイクロエマルション / 微粒子 / 逆ミセル
研究概要

本研究では、自動車排ガス浄化用触媒に必要な、高温耐久性と高い触媒活性を兼ね備えた希土類系酸化物、とりわけ助触媒として必要不可欠な酸化セリウム-酸化ジルコニウム複合酸化物の開発を目指した。その手法として、逆ミセル法によるナノサイズ超微粒子の合成法や、シュウ酸塩の不活性ガス中での熱分解を利用する合成法、及びヒドラジンによる還元熟成を応用する新しい合成法を開発した。さらに化学気相輸送法を応用した新しい表面改質プロセスを行うことで、酸素放出特性が著しく向上することを見いだした。
具体的な成果としては、酸化セリウム-一酸化ジルコニウム複合酸化物超微粒子を逆ミセル法によって合成し、これらをγ-アルミナ上に担持した触媒の活性および耐熱性が、通常用いられる共沈法により調製した触媒より高いことを見いだし、逆ミセル法を触媒調製に応用することで、優れた耐熱性を備えた微粒子担持触媒を調製できること、ならびに超微粒子の触媒への応用が可能であることを明らかにした。
また、セリウムとジルコニウムの複合シュウ酸塩微粒子を、アルゴンや窒素などの非酸化性ガス中で熱分解する新しい合成法により酸化セリウム-酸化ジルコニウム系複合酸化物を合成し、その酸化還元特性、とりわけ還元の際に放出される酸素量について詳細に検討した。その結果、シュウ酸塩の熱分解を経て得られた酸化セリウム-酸化ジルコニウム系複合酸化物は、従来優れた酸素放出特性を示すといわれていた、酸化物の水素還元を経由する合成法に比べ、実に1.5倍もの酸素を放出することを明らかにした。さらに、得られた複合酸化物の表面を、化学気相輸送法を応用した全く新しいプロセスにより改質したところ、酸素放出温度が著しく低下し、また、高温で繰り返し使用した後でもその特性を保持することが明らかとなった。
このほかにも、沈殿剤としてシュウ酸の代わりにヒドラジン1水和物を用い、複合水酸化物の合成と熟成・還元を同時に行う新しい合成法により得られた酸化セリウム-酸化ジルコニウム系複合酸化物についても、表面改質を行うことでその酸素放出特性が向上すること、ならびに耐熱性、耐久性が向上することを見いだした。

報告書

(3件)
  • 1999 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1998 実績報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (26件)

  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Characterization and Catalytic Properties of CeO_2-ZrO_2 Ultrafine Particles Prepared by the Microemulsion Method"Journal of Alloys and Compounds. 269. 116-122 (1998)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Reduction Behavior of CeO_2-ZrO_2 Solid Solution Prepared from Cerium-Zirconyl Oxalate"Chemsitry of Materials. 10・12. 4005-4009 (1998)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 増井 敏行: "マイクロエマルションを用いた酸化物超微粒子の合成"セラミックス. 34・2. 93-96 (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Effects of Surface Modification by Chemical Filing on the Redox Behavior of a Ceria-Zirconia Mixed Oxide"Journal of Alloys and Compounds. 292. L8-L10 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Preparation of Ceria-Zirconia Sub-Catalysts for Automotive Exhaust Cleaning"Journal of Alloys and Compounds. (印刷中).

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Reduction Behavior of Surface Modified CeO_2-ZrO_2 Catalysts by Chemical Filing Process"Chemsitry of Materials. (印刷中).

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 足立 吟也: "希土類の科学"化学同人. 896 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Masui, K. Fujiwara, Y. Peng, T. Sakata, K. Machida, H. Mori, and G. Adachi: "Characterization and Catalytic Properties of CeOィイD22ィエD2-ZrOィイD22ィエD2 Ultrafine Particles Prepared by the Microemulsion Method"Journal of Alloys and Compounds. 269. 116-122 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Masui, Y. Peng, K. Machida, and G. Adachi: "Reduction Behavior of CeOィイD22ィエD2-ZrOィイD22ィエD2 Solid Solution Prepared from Cerium-Zirconyl Oxalate"Chemistry of Materials. 10. 4005-4009 (1998)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] G. Adachi and T. Masui: "Advance in Rare Earth Materials"Kagaku to Gijyutsu no So-Commemorative publication for the 50th anniversary of the Seisan Gijyutsu Shinkou Kyokai-. 1-15 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Masui and G. Adachi: "Preparation of Ultrafine Oxide Particles Using Water-in-Oil Microemulsions"CERAMICS JAPAN. 34. 93-96 (1999)

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    • 関連する報告書
      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Masui, T. Ozaki, K. Machida, and G. Adachi: "Effects of Surface Modification by Chemical Filing on the Redox Behavior of a Ceria-Zirconia Mixed Oxide"Journal of Alloys and Compounds. 292. L8-L10 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Masui, T. Ozaki, K. Machida, and G. Adachi: "Preparation of Ceria-Zirconia Sub-Catalysts for Automotive Exhaust Cleaning"Journal of Alloys and Compounds. (in press).

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T. Ozaki, T. Masui, K. Machida, T. Sakata, H. Mori, and G. Adachi: "Redox Behavior of Surface-Modified CeOィイD22ィエD2-ZrOィイD22ィエD2 Catalysts by Chemical Filing Process"Chemistry of Materials. (in press).

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] G. Adachi: "Science of Rare Earths"Kagaku-Dojin, Kyoto. 896 (1999)

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      1999 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Characterization and Catalytic Properties of CeO_2-ZrO_2 Ultrafine Particles Prepared by the Microemulsion Method"Journal of Alloys and Compounds. 269. 116-122 (1998)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Reduction Behavior of CeO_2-ZrO_2 Solid Solution Prepared from Cerium-Zirconyl Oxalate"Chemistry of Materials. 10・12. 4005-4009 (1998)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] 増井 敏行: "マイクロエマルションを用いた酸化物超微粒子の合成"セラミックス. 34・2. 93-96 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Effects of Surface Modification by Chemical Filing on the Redox Behavior of a Ceria-Zirconia Mixed Oxide"Journal of Alloys and Compounds. 292. L8-L10 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Preparation of Ceria-Zirconia Sub-Catalysts for Automotive Exhaust Cleaning"Journal of Alloys and Compounds. (印刷中).

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Tetsuya Ozaki: "Reduction Behavior of Surface Modified CeO_2-ZrO_2 Catalysts by Chemical Filing Process"Chemistry of Materials. (印刷中).

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] 足立 吟也: "希土類の化学"化学同人. 896 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Characterization and Catalytic Properties of CeO_2-ZrO_2 Ultrafine Particles Prepared by the Microemulsion Method" Journal of Alloys and Compounds. 269. 116-122 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] Toshiyuki Masui: "Reduction Behavior of CeO_2-ZrO_2 Solid Solution Prepared from Cerium-Zirconyl Oxalate" Chemistry of Materials. 10. 4005-4009 (1998)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] 増井 敏行: "マイクロエマルションを用いた酸化物超微粒子の合成" セラミックス. 34. 93-96 (1999)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書
  • [文献書誌] 足立 吟也: "希土類材料の新しい展開" 科学と技術の礎 社団法人生産技術振興会創立50周年記念誌. 1-15 (1999)

    • 関連する報告書
      1998 実績報告書

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公開日: 1998-04-01   更新日: 2016-04-21  

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