| 研究課題/領域番号 |
10875152
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| 研究種目 |
萌芽的研究
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究分野 |
化学工学一般
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
若林 勝彦 九州大学, 大学院・工学研究科, 教授 (20220832)
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| 研究分担者 |
田代 静香 九州大学, 大学院・工学研究科, 教務員 (90260710)
多湖 輝興 九州大学, 大学院・工学研究科, 助手 (20304743)
岸田 昌浩 九州大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (60243903)
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| 研究期間 (年度) |
1998 – 1999
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| 研究課題ステータス |
完了 (1999年度)
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| 配分額 *注記 |
2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
1999年度: 500千円 (直接経費: 500千円)
1998年度: 1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
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| キーワード | 包接微粒子 / ロジウム / シリカ / マイクロエマルション / CO水素化 / エッグシェル微粒子 / 高機能超微粒子 / 包接構造 / 逆ミセルの高度利用 / Rh / SiO_2 / Frogspawn微粒子 |
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| 研究概要 |
本研究室では、マイクロエマルション系にはポリオキシエチレンセチルエーテル/シクロヘキサン系を用い、水と界面活性剤のモル比が23の条件下で、Rh等の貴金属超微粒子を芯物質とし、その周りを金属酸化物(シリカ、SiO_2)で被覆した包接構造を有する微粒子をナノスケールで調製することに成功した。本年度は、微粒子調製時の溶液の温度、SiO_2原料である珪酸エチル(TEOS)の加水分解条件を変化させることにより、Rh粒子径とSiO_2構造の制御を試み、これらの構造因子が触媒機能(例としてCO水素化反応について検討)に及ぼす影響を調べた。
Rh微粒子調製時の溶液の温度を40℃〜70℃で変化させることにより、Rh粒子径のみを3.0nm〜4.9nmの範囲で制御することができた。また、TEOS加水分解時のTEOS添加量、アンモニア濃度を変化させることによる、SiO_2層厚み、SiO_2細孔構造を制御することができた。SiO_2層の平均細孔径は約1.0nmであり、アンモニア量によって細孔容量が変化した。これらのRh-SiO_2包接微粒子を用いてCO水素化反応を行ったところ、反応律速下で水素化反応が進行していることが明らかとなった。一方、このRh粒子径範囲では、生成物選択性はほぼ一定であった。SiO_2細孔容積が大きい包接微粒子ほど、触媒活性が高くなり、さらに工業的に有用な炭素数2以上の含酸素化合物が選択率40%以上で得られた。これは、SiO_2細孔容積が増大する、すなわちSiO_2の空隙が大きくなるに従い、気相と接触可能なRhの活性サイトが増加したためと考えられる。
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