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超薄膜アニソトロピーの実現による超高感度・高選択的HPLCの開発

研究課題

研究課題/領域番号 10F00343
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
研究分野 分析化学
研究機関熊本大学

研究代表者

澤田 剛  熊本大学, 大学院・自然科学研究科, 准教授

研究分担者 MALIK A.K.  熊本大学, 大学院・自然科学研究科, 外国人特別研究員
MALLIK A.K.  熊本大学, 大学院・自然科学研究科, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2010 – 2012
研究課題ステータス 完了 (2012年度)
配分額 *注記
2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
2012年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2011年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2010年度: 500千円 (直接経費: 500千円)
キーワード分子認識 / 交互共重合 / ポリマーシリカハイブリッド / HPLC分離 / トコフェノール異性体 / βカロチン異性体 / 多環芳香族化合物 / ステロイド
研究概要

環境科学、食品科学、臨床医学などの分野で重要な物質の幾何異性体を、高速液体クロマトグラフィによって分離、分析することは、分析化学の分野で重要な課題である。本研究では、高選択的な逆相高速液体クロマトグラフィー(RP-HPLC)に利用可能な、新奇な交互共重合ポリマーシリカハイブリッド型充填剤を開発することを目的としている。
平成24年度は、分子ゲルを形成するL-グルタミド脂質を末端に導入し、アミド基を高密度で配向制御した超薄膜シリカ微粒子(si1-FIP)を合成し、RP-HPLC充填剤としての可能性を検討するとともに、これまでの研究成果をまとめて、図書の1章として発表した。
Si1-FIPは、L-グルタミド脂質を合成してアミド基を置換後、アミノイソプロピルトリメトキシシラン(APS)修飾シリカ表面に導入して合成した。Si1-FIPを充填剤としてRP-HPLCを行った結果、多環芳香族類、特に、o-,p-ターフェニルの分離において高い形状選択性を示した(α_p<-/o-Terpheny1>=24.9)。
また、これまでの研究成果を総括した結果、電荷移動相互作用を利用したN-マレイミド-オクタデシルアクリル酸エステルの交互共重合体や分子ゲル構造を利用した超薄膜を形成することで、アミド基やカルボニル基を高密度で配向制御した超薄膜が形成できることを見いだした。超薄膜シリカ微粒子をRP-HPLCの充填剤に利用することで、トコフェノール類やステロイド類、多環芳香族類をそれぞれ高い形状選択性を示した。特にトコフェノール異性体では、25min以内で完全分離が可能となった。これはL-グルタミド脂質部位とアミド基による水素結合、カルボニルπ相互作用等の弱い相互作用の多点集積化により、形状認識能が向上したためと考えられる。

報告書

(3件)
  • 2012 実績報告書
  • 2011 実績報告書
  • 2010 実績報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2012 2011 2010 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (7件) 図書 (1件) 備考 (3件)

  • [雑誌論文] Selectivity enhancement for the separation of tocopherols andsteroids by integration of highly ordered weak interaction sitesalong the polymer main chain2012

    • 著者名/発表者名
      A. K. Mallik, H. Qiu,M. Takafuji, H. Ihara
    • 雑誌名

      Analytical and Bioanalytical Chemistry

      巻: 404 号: 1 ページ: 229-238

    • DOI

      10.1007/s00216-012-6098-0

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Molecular-shape selective high-performance liquid chromatography : Stabilization effect of polymer main chain by alternating copolymerization2012

    • 著者名/発表者名
      A.K.Mallik; H.Qiu; T.Sawada; M.Takafuji; H.Ihara
    • 雑誌名

      Journal of Chromatography A

      巻: 1232 ページ: 183-189

    • DOI

      10.1016/j.chroma.2011.11.061

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Strategic achievement for the baseline separation of tocopherol isomers by integration of weak interaction sites on alternating copolymer2011

    • 著者名/発表者名
      A.K.Mallik; H.Qiu; M.Takafuji; H.Ihara
    • 雑誌名

      Analytical Methods

      巻: 3 号: 6 ページ: 1277-1279

    • DOI

      10.1039/c1ay05198a

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultra-High Molecular Shape Selectivity by Molecular Gel : Bioactive and Shape-Constrained Isomers through the Integration and Orientation of Weak Interaction Sites2011

    • 著者名/発表者名
      A.K.Mallik; H.Qiu; T.Sawada; M.Takafuji; H.Ihara
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 47 号: 37 ページ: 10341-10343

    • DOI

      10.1039/c1cc13397g

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Novel Approach for the Separation of Shape-Constrained Isomers with Alternating Copolymer-Grafted Silica in Reversed-Phase Liquid Chromatography.2010

    • 著者名/発表者名
      Abul K.Mallik, T.Sawada, M.Takafuji, H.Ihara
    • 雑誌名

      Analytical Chemistry

      巻: 82 ページ: 3320-3328

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Complete chromatographic separation of steroids including 17a- and 17b-estradioles using carbazole-based polymeric organic phase in both revered and normal phase HPLC2010

    • 著者名/発表者名
      Abul K.Mallik, K.Shingo, U.G.Gautam, T.Sawada, M.Takafuji, H.Ihara
    • 雑誌名

      Analytical and Bioanalytical Chemistry

      巻: 397 ページ: 623-629

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of high selective HPLC packing materials based on alternating copolymer-grafted silica.2010

    • 著者名/発表者名
      Abul K.Mallik, T.Sawada, M.Takafuji, H.Ihara
    • 雑誌名

      Journal of Separation Science

      巻: 33 ページ: 2977-2989

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Baseline separation of Tocopherol isomers and Carotenoidsthrough multiple-interactions with molecular gel formingcompound-drafted organic phase2012

    • 著者名/発表者名
      A. K. Mallik, H. Qiu,T. Sawada, M. Takafuji, H. Ihara
    • 学会等名
      38th International Symposium on High Performance Liquid Phase Separations and Related Techniques (HPLC2012)
    • 発表場所
      Anaheim, CA, USA
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Molecular-Shape Selectivity for Constrained Solutes in Reversed-Phase Liquid Chromatography2011

    • 著者名/発表者名
      Abul K.Mallik
    • 学会等名
      8th International Forum on New Waves in Supramolecular Chemistry and Superstructured Materials
    • 発表場所
      The 100 Anniversary Hall, Kumamoto University, Kumamoto, Japan
    • 年月日
      2011-01-14
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] Separation of Bioactive- and Shape-Constrained Isomers by Molecular Gel Forming Compounds-Grafted Silica in RP-HPLC2011

    • 著者名/発表者名
      A.K.Mallik, H.Qiu, T.Sawada, M.Takafuj, H.Ihara
    • 学会等名
      37th International Symposium on High-Performance Liquid Phase Separations and Related Techniques
    • 発表場所
      Dalian, China
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] New approach for high integration of weak interaction sites for selectivity enhancement in HPLC : Synthesis of new monomers and their alternating copolymerization on silica2011

    • 著者名/発表者名
      A.K.Mallik, H.Qiu, T.Sawada, M.Takafuj, H.Ihara
    • 学会等名
      36th International Symposium on High-Performance Liquid Phase Separations and Related Techniques
    • 発表場所
      Budapest, Hungary
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] New proposal of hydrophilic but nonionic polymer phase for high-selective normal phase liquid chromatography2011

    • 著者名/発表者名
      A.K.Mallik, K.Shingo, A.Ezaki, T.Sawada, M.Takafuji, H.Ihara
    • 学会等名
      36th International Symposium on High-Performance Liquid Phase Separations and Related Techniques
    • 発表場所
      Budapest, Hungary
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] Alternating Copolymer-Grafted Silica : A High-Selective Liquid Chromatographic Stationary Phase for the Separation of Shape-Constrained Isomers2011

    • 著者名/発表者名
      A.K.Mallik, T.Sawada, M.Takafuji, H.Ihara
    • 学会等名
      Pusan-Gyeognam/Kyushu-Seibu Joint Symposium On High Polymaers (15th) and Fibers (13th)
    • 発表場所
      Pusan, Korea
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] Separation of shape-constrained isomers by newly developed organic phase in RP-HPLC2011

    • 著者名/発表者名
      A.K.Mallik, H.Qiu, M.Takafuji, H.Ihara
    • 学会等名
      IUPAC International Congress on Analytical Sciences 2011 (ICAS)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [図書] Chromatographic separation of tocopherol isomers.Tocopherol: Sources, Uses and Health Benefits,Edited by Angel Catala, Chapter 52012

    • 著者名/発表者名
      A. K. Mallik, H. Qiu, T. Sawada, M. Takafuji,H. Ihara
    • 総ページ数
      7
    • 出版者
      Nova Science Publishers, Inc.
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.chem.kumamoto-u.ac.jp/~ihara/lab3/

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.chem.kumamoto-u.ac.jp/~ihara/lab3/

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.chem.kumamoto-u.ac.jp/~ihara/lab3/

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書

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公開日: 2010-12-03   更新日: 2024-03-26  

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