半導体量子ドットの複数励起子の生成初期過程と緩和ダイナミクスに関する研究

• 研究課題/領域番号: 10J10028
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 関西学院大学
• 研究代表者: 小林 洋一 関西学院大学, 理工学部, 特別研究員(PD)
• 研究期間 (年度): 2010 – 2011
• 研究課題ステータス: 完了 (2011年度)
• 配分額: 1,400千円 (直接経費: 1,400千円); 2011年度: 700千円 (直接経費: 700千円); 2010年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
• キーワード: 半導体ナノ粒子 / 複数励起子 / 量子ドット / ハイブリッドナノ粒子 / ヘテロナノ結晶 / 二次元コヒーレント電子分光 / 励起子カップリング / 二励起子 / オージェ再結合 / キャリア増幅 / 複数励起子生成

研究概要

今年度研究成果を項目に分けて記す。
1.バンド端付近の電子状態に共鳴する励起波長を用いた過渡吸収測定により、半導体ナノ粒子におけるバンド内遷移過程を明らかにし、また1S1S,1S1P二励起子結合エネルギーに関する知見を得た。バンド内遷移過程の解明はキャリア増幅などに競合する過程の解明につながるだけでなく、高エネルギー励起電子の制御と活用につながり、高効率太陽電池作成に向けた基盤知識となる。
2.Au/PbSハイブリッドコアシェルナノ結晶を用いて過渡吸収スペクトル測定の励起波長、励起光強度依存性の解析とFDTD計算から、金属-半導体ナノハイブリッド系における消失スペクトルの帰属や、コヒーレント振動モードの解明、電子-格子カップリング定数の算:出を行なった。この研究は金属-半導体ナノ接合界面を理解するひとつのモデルとなるとともに、励起子-プラズモンカップリング過程を明らかにする上での重要な基礎的な知見となる。
3。CdTe/CdSe超格子ナノワイヤーにおけるキャリアダイナミクスを過渡吸収スペクトル測定により明らかにした。CdTe/CdSeヘテロナノ粒子はこれまでにいくつかの報告があったが、今回我々が用いた超格子ナノワイヤーでは、規則的な一次元構造により電荷分離状態がより高効率で生成していることを過渡吸収測定により明らかにした。
4.新規非線形分光である二次元コヒーレント電子分光を習得し、CdTe/CdSeコアシェルナノ結晶におけるCdTe励起子とCdSe励起子の励起子カップリング過程の解明を試みた。二次元コヒーレント電子分光は不均一幅の影響を除外し、さらにカップリング、電子移動、エネルギー移動などの電子状態間の相互作用を二次元マップのクロスピークとしてフェムト秒オーダーで明確に明らかにできる。この手法はこれまでの手法では解析が困難であった複雑なナノ構造体や弱い相互作用の解析を可能とし、物質間のエネルギー、電荷伝達過程の解明において明確且つ有用な知見を得ることができる。

研究成果

• [雑誌論文] Dual Transient Bleaching of Au/PbS Hybrid Core/Shell Nanoparticles (2012)
  • 著者名/発表者名: Yoichi Kobayashi
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 3(9) 号: 9 ページ: 1111-1116
  • DOI: 10.1021/jz300248p
  • 査読あり
• [雑誌論文] 半導体量子ドットにおけるオージェ再結合の界面効果と温度効果 (2012)
  • 著者名/発表者名: 小林洋一
  • 雑誌名: 表面 巻: (in press)
  • NAID: 40019334588
  • 査読あり
• [雑誌論文] External Electric Field Effects on State Energy and Photoexcitation Dynamics of Water-Soluble CdTe Nanoparticles (2011)
  • 著者名/発表者名: Yoichi Kobayashi, Ruriko Ohshima
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry C 巻: 115 号: 31 ページ: 15274-15281
  • DOI: 10.1021/jp204660m
  • 査読あり
• [雑誌論文] 半導体量子ドットのオージェ再結合ダイナミクス (2011)
  • 著者名/発表者名: 小林洋一
  • 雑誌名: 光化学 巻: VOL 42(In press)
  • NAID: 10027971712
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effect of Surface Defects on Auger Recombination in Colloidal CdS Quantum Dots (2011)
  • 著者名/発表者名: Yoichi Kobayashi
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry Letter 巻: VOL 2 ページ: 1051-1055
  • 査読あり
• [雑誌論文] Auger Recombination Dynamics in Hybrid Silica-Coated CdTe Nanocrystals (2011)
  • 著者名/発表者名: Gabriel Sagarzazu
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: VOL 13 ページ: 3227-3230
  • 査読あり
• [雑誌論文] Size-Dependent Multiexciton Spectroscopy and Moderate Temperature Dependence of Biexciton Auger Recombination in Colloidal CdTe Quantum Dots (2010)
  • 著者名/発表者名: Yoichi Kobayashi
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry C 巻: VOL 114 ページ: 17550-17556
  • 査読あり
• [学会発表] Auger Recombination and Multiexciton States of II-VI Semiconductor Quantum Dots (2012)
  • 著者名/発表者名: Yoichi Kobayashi
  • 学会等名: 7th International Conference on Quantum Dots (QD 2012)
  • 発表場所: New Mexico, USA(発表確定)
  • 年月日: 2012-05-17
• [学会発表] CdTe量子ドットの状態選択励起による過渡吸収分光とバンド内緩和過程のサイズ依存性 (2012)
  • 著者名/発表者名: 森西裕太
  • 学会等名: 日本化学会第92回春季年会
  • 発表場所: 慶応大学(神奈川県)
  • 年月日: 2012-03-25
• [学会発表] CdS半導体ナノ結晶における励起子間相互作用の界面構造依存性 (2011)
  • 著者名/発表者名: 小林洋一
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会
  • 発表場所: 札幌コンベンションセンター(北海道)
  • 年月日: 2011-09-21
• [学会発表] CdTe/CdSコアシェル半導体ナノ結晶の合成と励起子ダイナミクス (2011)
  • 著者名/発表者名: 松本祐亮
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会
  • 発表場所: 札幌コンベンションセンター(北海道)
  • 年月日: 2011-09-21
• [学会発表] CdTe量子ドットにおける超高速励起子緩和過程の研究 (2011)
  • 著者名/発表者名: 森西裕太
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会
  • 発表場所: 札幌コンベンションセンター(北海道)
  • 年月日: 2011-09-20
• [学会発表] CdTe半導体ナノ結晶の励起子生成過程と励起子間相互作用 (2011)
  • 著者名/発表者名: 小林洋一
  • 学会等名: 2011年光化学討論会
  • 発表場所: 宮崎市河畔コンベンションエリア(宮崎県)
  • 年月日: 2011-09-07
• [学会発表] Effect of Surface Defects on Size-Dependent Auger Recombination in CdS Quantum Dots (2011)
  • 著者名/発表者名: Yoichi Kobayashi
  • 学会等名: XXV International Conference on Photochemistry
  • 発表場所: Beijing, China
  • 年月日: 2011-08-09
• [学会発表] PbSナノ結晶のキャリア増幅と界面依存性の時間分解分光による研究 (2011)
  • 著者名/発表者名: 関東詩織
  • 学会等名: 日本化学会第91回春季年会
  • 発表場所: 神奈川大学(神奈川県)
  • 年月日: 2011-03-28
• [学会発表] CdTe量子ドットの複数励起子生成過程と複数励起子間相互作用に関する研究 (2011)
  • 著者名/発表者名: 小林洋一
  • 学会等名: 日本化学会第91回春季年会
  • 発表場所: 神奈川大学(神奈川県)
  • 年月日: 2011-03-28
• [学会発表] Multiexciton Spectroscopy and Temperature Dependence of Auger Recombination in CdTe Quantum Dots (2010)
  • 著者名/発表者名: Naoto Tamai
  • 学会等名: The 7^(th) Korea-Japan Symposium on Frontier Photoscience
  • 発表場所: Daegu, Korea
  • 年月日: 2010-10-24
• [学会発表] CdTe量子ドットのオージェ再結合の温度依存性 (2010)
  • 著者名/発表者名: 小林洋一
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会
  • 発表場所: 大阪大学(大阪府)
  • 年月日: 2010-09-14
• [学会発表] Effects of Temperature on Biexciton Auger Recombination in Cadmium Telluride Quantum Dots (2010)
  • 著者名/発表者名: Yoichi Kobayashi
  • 学会等名: Abstracts of XXIII IUPAC Symposium on Photochemisty
  • 発表場所: Ferrara, Italy
  • 年月日: 2010-07-14
• [備考]
  • URL: http://sci-tech.ksc.kwansei.ac.jp/~tamai/index.html
• [備考]
  • URL: http://sci-tech.ksc.kwansei.ac.jp/~tamai/index.html