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放射光を用いた超臨界金属流体の静的・動的構造の解明

研究課題

研究課題/領域番号 11102004
研究種目

特別推進研究

配分区分補助金
審査区分 物理系
研究機関京都大学 (2001-2003)
広島大学 (1999-2000)

研究代表者

田村 剛三郎  京都大学, 工学研究科, 教授 (30155262)

研究分担者 下條 冬樹  熊本大学, 理学部, 助教授 (60253027)
星野 公三  広島大学, 総合科学部, 教授 (30134951)
乾 雅祝  広島大学, 総合科学部, 助教授 (40213136)
内海 渉  日本原子力研究所, 研究員
船越 賢一  高輝度光科学研究センター, 研究員
沼倉 宏  京都大学, 工学研究科, 助教授 (40189353)
田中 克志  京都大学, 工学研究科, 助手 (30236575)
舟越 賢一  (財)高輝度光科学研究センター, 利用促進部門, 研究員
研究期間 (年度) 1999 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
263,900千円 (直接経費: 233,000千円、間接経費: 30,900千円)
2003年度: 11,700千円 (直接経費: 9,000千円、間接経費: 2,700千円)
2002年度: 33,800千円 (直接経費: 26,000千円、間接経費: 7,800千円)
2001年度: 88,400千円 (直接経費: 68,000千円、間接経費: 20,400千円)
2000年度: 74,000千円 (直接経費: 74,000千円)
1999年度: 56,000千円 (直接経費: 56,000千円)
キーワード超臨界金属流体 / 放射光 / X線回折 / X線小角散乱 / X線非弾性散乱 / 密度ゆらぎ / 金属-非金属転移 / 水銀 / 密度のゆらぎ / X線回析 / 流体水銀 / 流体セレン
研究概要

水銀、セレンおよびアルカリ金属等の金属流体を対象としてその静的・動的構造を解明するために、第3世代大型放射光施設SPring-8を利用してX線回折、X線小角散乱およびX線非弾性散乱測定を行った。
1)高圧装置の開発:1700℃、ヘリウムガス圧縮による2000barまでの高温高圧下で放射光実験が可能な内熱型高圧容器の開発し、X線回折、X線小角散乱、X線非弾性散乱用に異なる3種類の高圧容器を製作した。国の特別認可を得て、これらをガス圧縮装置と共にSPring-8の3つのビームラインに設置した。
2)流体水銀:X線回折により、液体から気体にいたる広い密度領域において、完成度の高い構造因子S(Q)と二体分布関数g(r)を得た。その結果、密度の減少と共に、最近接原子分布の中でもより近い位置にある原子の数が選択的に減少すること、さらに配位数のゆらぎが発生することが、金属-非金属転移の誘因であることが分かった。次に、X線小角散乱により臨界散乱の観測に初めて成功すると共に、臨界密度ゆらぎの他に金属-非金属転移に付随する中距離スケールの弱い密度ゆらぎの存在することを見出した。さらに、X線非弾性散乱測定を行い、広い温度圧力領域における非弾性散乱スペクトルを得た。その結果、金属-非金属転移領域において通常の音速に比べ3倍もの速い音速が存在することを見出した。さらに、この速い音速が金属-非金属転移を引き起こすゆらぎに深く関わっていることが明らかになった。
3)流体セレン:X線回折により、液体から気体に至る広い密度範囲で完成度の高いS(Q)とg(r)を得ることができた。さらに、X線小角散乱測定を行い臨界散乱の観測に成功すると共に、半導体-金属転移に伴う弱い密度ゆらぎが存在することを見出した。
4)流体ルビジウム:新たに開発した単結晶モリブデン容器を用いることによって、液体から気体に至る広い範囲でのX線回折測定に初めて成功した。実験結果と第一原理分子動力学シミュレーションの結果を合わせ考えることにより、膨張してゆく流体ルビジウム中に、非常に速い段階で、すなわち臨界温度から遠く離れた液体金属領域において二原子分子が出現するという興味深い事実が明らかになった。

報告書

(6件)
  • 2003 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2002 実績報告書
  • 2001 実績報告書
  • 2000 実績報告書
  • 1999 実績報告書
  • 研究成果

    (177件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (177件)

  • [文献書誌] K.Tamura: "In situ x-ray diffraction and XAFS studies of expanded fluid selenium"MRS Bulletin. 24. 26-31 (1999)

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  • [文献書誌] K.Tamura: "Energy dispersive x-ray diffraction equipment for fluids at extreme condition of high pressure and high pressures"Rev.Sci.Instrum.. 70. 144-152 (1999)

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  • [文献書誌] Y.Sakaguchi: "Transient direct-current conductivity of liquid selenium : an indication of the photo-induced semiconductor-metal transition"J.Phys. : Condens.Matter. 11. 659-670 (1999)

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  • [文献書誌] C.Li: "Electronic structure study of liquid germanium based on x-ray-absorption near-edge structure spectroscopy"Phys.Rev.B. 59. 1571-1574 (1999)

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  • [文献書誌] K.Tamura: "X-ray diffraction studies of expanded fluid mercury using synchrotron radiation at SPring-8"Jpn.J.Appl.Phys.. 38. 452-455 (1999)

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  • [文献書誌] K.Tamura: "Structural studies of expanded fluid mercury using synchrotron radiation"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 148-153 (1999)

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  • [文献書誌] M.Inui: "X-ray diffraction measurements for expanded fluid Se using synchrotron radiation"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 519-524 (1999)

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  • [文献書誌] M.Inui: "X-ray absorption fine structure studies on expanded fluid Se : from liquid to dense vapor"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 525-530 (1999)

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  • [文献書誌] Y.Sakaguchi: "A large photoinduced changein liquid selenium : transient dc conductivity and transient absorption measurements"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 441-446 (1999)

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  • [文献書誌] M.Inui: "Small angle x-ray scattering measurements for for fluid De near the critical point"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 531-536 (1999)

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  • [文献書誌] Y.Kawakita: "Local structure of liquid and vitreous V_2O_3 and P_2O_3"J.Phys.Chem.Solids. 60. 1483-1486 (1999)

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  • [文献書誌] K.Tsuji: "Structure of liquid tellurium at high pressures"Proceedings of AIRAOT-17 Hawaii. 510-513 (1999)

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  • [文献書誌] 田村剛三郎: "SPring-8における超臨界金属流体の構造研究 -膨張する水銀-"固体物理. 34. 199-207 (1999)

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  • [文献書誌] 内海渉: "SPring-8高温構造物性ビームラインBL04B1"放射光. 12. 17-23 (1999)

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  • [文献書誌] 田村剛三郎: "超臨界金属流体の構造研究 -膨張する水銀-"SPring-8利用者情報. 4. 38-42 (1999)

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  • [文献書誌] K.Hoshino: "Structure and electronic states of expanded and compressed liquid alkali metals by the ab initio molecular-dynamics simulation"High Temperature Materials and Processes. 18. 79-85 (1999)

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  • [文献書誌] F.Shimojo: "Atomic structure and charge transfer in liquid Rb-Te mixtures : an ab initio molecular-dynamics simulation"Phys.Rev B. 59. 3514-3520 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Senda: "The origin of the first sharp diffraction peak in liquid Na-Pb alloys : ab initio molecular-dynamics simulations"J.Phys. : Condens.Matter. 11. 2199-2210 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Zempo: "Structural and electronic properties of liquid rubidium"Computational Materials science. 14. 19-27 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Hoshino: "The photo-induced structural change in a Se chain and a Se_8 ring : an ab initio molecular-dynamics simulation"J.Phys.Soc.Jpn.. 68. 1907-1911 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Senda: "Composition dependence of the structure and the electronic states of liquid K-Pb alloy : ab initio molecular-dynamics simulation"J.Phys. : Condens.Matter. 11. 5245-5256 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Senda: "Structure and electronic states of liquid Na-Pb alloys by an ab initio molecular-dynamics simulation"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 258-262 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Munejiri: "Density dependence of the velocity of sound in expanded liquid mercury by a large-scale molecular-dynamics simulation"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 144-147 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "Structure and electronic properties of supercritical selenium : an ab initio molecular-dynamics simulation"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 542-546 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "ab initio molecular-dynamics study of liquid alkali-tellurium mixtures"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 547-551 (1999)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tamura: "Structural studies of fluid mercury using synchrotron radiation at SPring-8"Proceedings of the symposium on the Progress in Liquid Physics(2), Wuhan. 89-96 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Sakaguchi: "A technique for preparing submicronmeter-size liquid film : development of new type of optical cell"Rev.Sci.Instrum.. 71. 494-498 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 田村剛三郎: "高温ステーション(BL04B1)における金属流体の構造研究"日本結晶学会誌. 42. 33-40 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 一色麻衣子: "高エネルギーX線回折ビームライン(BL04B2)の試験調整運転状況"SPring-8利用者情報. 5. 94-99 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Hoshino: "Metal-semiconductor transition in liquid alkali-Te mixtures : ab initio molecular-dynamics simulations"J.Phys. : Condens.Matter. 12. 189-194 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Senda: "The ionic structure and the electronic states of liquid Li-Pb alloys obtained from ab initio molecular-dynamics simulations"J.Phys. : Condens.Matter. 12. 6101-6112 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "Temperature dependence of atomic structure in liquid As_2Se_3 : Ab initio molecular-dynamics simulations"J.Phys. : Condens.Matter. 12. 6161-6172 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Munejiri: "Photo-induced structural change in liquid sulphur"J.Phys. : Condens.Matter. 12. 7999-8008 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Hoshino: "The microscopic mechanism of the metal-semiconductor transition in liquid alkali-Te mixtures : ab initio molecular-dynamics simulations"Prog.Theor.Phys.. Supp.No.138. 191-198 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Senda: "The polyanions in liquid alkali-lead alloys : ab initio molecualr-dynamics simulations"Prog.Theor.Phys.. Supp.No.138. 245-246 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] X.Hong: "Structural studies on expanded fluid selenium up to metallic region using synchrotron radiation"J.Non-Cryst.Solids. 293-295. 446-452 (2000)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tamura: "Structural changes and the metal-nonmetal transition in supercritical fluids"J.Phys. : Condens.Matter. 13. R337-R368 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tamura: "X-ray diffraction technique in energy dispersive mode at SPring-8 for fluids at high temperature and high pressures"Nuclear Instruments and Methods Section A. 467-468. 1065-1068 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Inui: "EXAFS measurements for liquid Ge-Si alloys"J. Synchrotron Radiation. 8. 767-769 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.H.Kazi: "Small angle x-ray scattering measurements for fluid selenium near the liquid-vapour critical point"J.Non-Cryst.Solids. 293-295. 569-574 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "Stability of the chain structure in liquid K_xTe_<1-x>(x=0.0,0.2 and 0.5) : Ab initio molecular-dynamics simulations"Phys.Rev.B. 63. 094206(1)-094206(6) (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "Ab initio molecular-dynamics simulation method for complex liquids"Computer Physics Communications. 142. 364-367 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Munejiri: "Photo-induced polymerization in liquid sulfur studied by an ab initio molecular-dynamics simulation"Computer Physics Communications. 142. 131-135 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Senda: "A survival of the polyanions in liquid alloys"Computer Physics Communications. 142. 401-405 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Munejiri: "Structure Studies of Liquid Tin by Neutron Scattering Experiments and ab initiio Molecular-Dynamics Simulations"J.Phys.Soc.Jpn.. 70 Suppl.A. 268-270 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tamura: "Small Angle X-ray Scattering Measurements for Supercritical Fluid Metals Using Synchrotron Radiation"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 269-273 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Inui: "X-ray Diffraction Measurements for Expanded Fluid Se Using Synchrotron Radiation up to Dense Vapor Region"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 274-278 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] X.Hong: "X-ray Diffraction Measurements for Expanded Fluid Mercury Using Synchrotron : From Liquid to Dense Vapor"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 284-289 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Inui: "Structural studies of supercritical fluid metals using synchrotron radiation"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 247-255 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.H.Kazi: "A study of density fluctuations near the critical point by small angle x-ray scattering"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 279-283 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Hoshino: "Dynamical structure of the liquid Ge by the viscoelastic theory"J.Phys.Soc.Jpn.. 71. 2466-2470 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "Atomic and electronic structures in liquid arsenic telluride by ab initio molecular-dynamics simulations"J.Phys. : Condens.Matter. 14. 8425-8433 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Senda: "The metal-nonmetal transition of liquid phosphorus by ab initio molecular-dynamics simulations"J.Phys. : Condens.Matter. 14. 3715-3724 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Hoshino: "Mode-Coupling Analyses of Atomic Dynamics for Liquid Ge, Sn and Na"J.Phys.Soc.Jpn.. 71. 119-124 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Munejiri: "Structure and self-diffusion of liquid Germanium studied by a first-principles molecular-dynamics simulations and a neutron scattering experiment"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 182-186 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Senda: "The liquid-liquid phase transition of liquid phosphorous studied by ab initio molecular-dynamics simulations"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 80-84 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "Electronic and atomic structures of supercritical fluid selenium : ab initio molecular-dynamics simulations"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 290-293 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "Intermediate-range order in liquid and amorphous As_2S_3 by ab initio molecular-dynamics simulations"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 388-391 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Shimojo: "Semiconductor-metal transition in liquid arsenic chalcogenides by ab initio molecular-dynamics simulations"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 349-355 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
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  • [文献書誌] K.Tamura: "Structural studies of expanded fluid metals using synchrotron radiation"Trans MRS-J. 29(1). 83-88 (2004)

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  • [文献書誌] K.Matsuda: "Molybdenum cell for x-ray diffraction measurements of f luid alkali metals at high temperatures and high pressures"Rev.Sci.Instrum.. 75. 709-712 (2004)

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  • [文献書誌] D.Ishikawa: "Collective dynamics in dense Hg vapor"J.Phys. : Condens.Matter. 16. L45-L50 (2004)

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  • [文献書誌] D.Ishikawa: "Fast sound in expanded fluid Hg accompanying the metal-non-metal transition"Phys.Rev.Lett.. (submitted).

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  • [文献書誌] R.Goto: "The Semiconductor-Metal Transition in the Liquid In_2Te_3, Studied by ab initio Molecular-Dynamics Simulations"J.Phys.Soc.Jpn.. 73. 956-963 (2004)

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  • [文献書誌] Y.Sakaguchi: "Photo-induced metastability in amorphous semiconductors"Ed. by A.Kolobov, WILEY-VCH Verlag Berlin GmbH. 412 (2003)

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  • [文献書誌] K.Tamura, M.Inui: "In situ x-ray diffraction and XAFS studies of expanded fluid selenium"MRS Bulletin. 24. 26-31 (1999)

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  • [文献書誌] K.Tamura, M.Inui, I.Nakaso, Y.Oh'ishi, K.Funakoshi, W.Utsumi: "Structural studies of expanded fluid mercury using synchrotron radiation"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 148-153 (1999)

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  • [文献書誌] M.Inui, K.Tamura, I.Nakaso, Y.Oh'ishi, K.Funakoshi, W.Utsumi: "X-ray diffraction measurements for expanded fluid Se using synchrotron radiation"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 519-524 (1999)

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  • [文献書誌] F.Shimojo, K.Hoshino, Y.Zempo, M.Watabe: "Structure and electronic properties of supercritical selenium : an ab initio molecular-dynamics simulation"J.Non-Cryst.Solids. 250-252. 542-546 (1999)

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  • [文献書誌] K.Hoshino, F.Shimojo, Y.Zempo: "Dynamic structure of expanded liquid rubidium from a molecular-dynamic simulation"J.Phys. : Condens. Matter. 12. 4313-4326 (2000)

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  • [文献書誌] X.Hong, M.Inui, K.Tamura, T.Matsuoka, D.Ishikawa, M.H.Kazi: "Structural studies on expanded fluid selenium up to metallic region using synchrotron radiation"J.Non-Cryst.Solids. 293-295. 446-452 (2001)

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  • [文献書誌] K.Tamura, M.Inui: "Structural changes and the metal-nonmetal transition in supercritical fluids"J.Phys. : Condens. Matter. 13. R337-R368 (2001)

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  • [文献書誌] K.Tamura, M.Inui, K.Funakoshi, W.Utsumi: "X-ray diffraction technique in energy dispersive mode at SPring-8 for fluids at high temperature and high pressures"Nuclear Instruments and Methods Section A. 467-468. 1065-1068 (2001)

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  • [文献書誌] K.Tamura, M.Inui, T.Matsusaka, D.Ishikawa, M.H.Kazi, X.Hong, M.Issiki, Y.Oh'ishi: "Small Angle X-ray Scattering Measurements for Supercritical Fluid Metals Using Synchrotron Radiation"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 269-273 (2002)

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  • [文献書誌] M.Inui, X.Hong, T.Matsusaka, D.Ishikawa, M.H.Kazi, K.Tamura, K.Funakoshi, W.Utsumi: "X-ray Diffraction Measurements for Expanded Fluid Se Using Synchrotron Radiation up to Dense Vapor Region"J.Non-Cryst.Solids. 312-314. 274-278 (2002)

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  • [文献書誌] D.Ishikawa, M.Inui, K.Tamura, A.Q.R.Baron, S.Tutui: "Fast sound in expanded fluid Hg accompanying the metal-non-metal transition"Phys.Rev.Lett.. (submitted).

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公開日: 1999-04-01   更新日: 2018-03-28  

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