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高分子電解質ゲルの体積相転移に関する分子論的研究

研究課題

研究課題/領域番号 11305066
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 高分子構造物性(含繊維)
研究機関筑波大学

研究代表者

國府田 悦男 (国府田 悦男)  筑波大学, 応用生物化学系, 教授 (40124648)

研究分担者 吉田 亮  筑波大学, 応用生物化学系, 講師 (80256495)
研究期間 (年度) 1999 – 2002
研究課題ステータス 完了 (2002年度)
配分額 *注記
33,300千円 (直接経費: 31,200千円、間接経費: 2,100千円)
2002年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2001年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2000年度: 8,400千円 (直接経費: 8,400千円)
1999年度: 15,800千円 (直接経費: 15,800千円)
キーワード高分子電解質ゲル / 電荷分布 / 膨潤力 / 静電斥力 / 疎水性相互作用 / 水素結合 / Floryモデル / Katchalskyモデル / 体積相転移 / Flory-Huggins理論 / 分子間相互作用 / クーロン斥力 / クーロン引力 / クローン斥力 / クローン引力
研究概要

本研究の目的は、"ゲルの体積相転移は架橋高分子鎖間の斥力と引力のバランスが崩れた場合に起こる"と言う仮想的バランスモデル(F.Ilmain, T.Tanaka, E.Kokufuta, Nature,349,400-401(1991))を用いて高分子電解質ゲルの体積相転移が理解できることを実験的に実証することにある。このモデルでは、斥力と同符号電荷間のクーロン反発を考え、それにバランスする引力として疎水性相互作用、水素結合、van der Waals力および異符号電荷間のクーロン力を仮想している。そこで、本研究では、高分子電解質ゲルの膨潤に及ぼす固定イオンの分布効果に注目した。実験には、通常のバルクゲルからナノゲル微粒子まで広い範囲のゲル試料を供試した。高分子ゲル中の固定イオンの分布は、イオン性界面活性剤の吸着、ポリイオンの包括および酵素化学的なpH勾配形成の3通りの方法で形成させた。その結果、高分子網目に固定された正電荷または負電荷の斥力が疎水性相互作用や水素結合の引力に打ち勝ちゲルが膨潤する過程で、電荷の不均一性は重要な役割を果たすことが明らかになった。さらに、この事実は、ゲル相内の対イオンによる浸透圧で高分子電解質ゲルが膨潤すると考えるFloryモデルでは説明ができないことが明確になった。以上の結論は、我々が以前から研究を続けてきた生物化学反応のエネルギーを力学エネルギーに変換できる高分子ゲル系、すなわちバイオケモメカニカルシステムの構築に応用した。また、粒子径が数十から数百ナノメートルの大きさを有するゲル微粒子(高分子ナノ架橋体)の合成にも発展させた。

報告書

(5件)
  • 2002 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2001 実績報告書
  • 2000 実績報告書
  • 1999 実績報告書
  • 研究成果

    (57件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (57件)

  • [文献書誌] E.Kokufuta: "Phase Transitions in Polyelectrolyte Gels"Physical Chemistry of Polyelectrolytes (Surfactant Science Series, Vol.99)(Marcel Dekker, Inc.). 74 (2001)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Suzuki, E.Kokufuta: "Inhomogeneous Binding of Ionic Surfactants o Bulk Gels and Microgels Consisting of Poly (N-isopropylacrylamide)"Colloids and Surfaces A. 147. 233-240 (1999)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Ito, K.Ogawa, H.Suzuki, B.Wang, R.Yoshida, E.Kokufuta: "Preparation of Thermosensitive Submicron Gel Particles with Anionic and Cationic Charges"Langmuir. 15. 4289-4294 (1999)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Suzuki, B.Wang, R.Yoshida, E.Kokufuta: "Potentiometric Titration Behaviors of Polymer and Gel Consisting of N-Isopropylacrylamide and Acrylic Acid"Langmuir. 15. 4283-4288 (1999)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] R.Yoshida, M.Tanaka, S.Onodera, T.Yamaguchi, E.Kokufuta: "In-Phase Synchronization of Chemical and Mechanical Oscillations in Self-Oscillating Gels"J. Phys. Chem. A. 104. 7549-7555 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Ogawa, K.Ogawa, B.Wang, E.Kokufuta: "A Biochemo-Mechanical System Consisting of Polyampholyte Gels with Coimmobilized Glucose Oxidase and Urease"Langmuir. 17. 2670-2674 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Ogawa, B.Wang, E.Kokufuta: "Enzyme Regulated Microgel Collapse for Controlled Membrane Permeability"Langmuir. 17. 4704-4707 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.S.Schmitz, B.Wang, E.Kokufuta: "Mechanism of Microgel Formation via Crosslinking of Polymers in Their Dilute Solutions : Mathematical Explanation with Computer Simulations"Macromolecules. 34. 8370-8377 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Ogawa, T.Nakajima-Kambe, T.Nakahara, E.Kokufuta: "Coimmobilization of Gluconolactonase with Glucose Oxidase for Improvement in Kinetic Property of Enzymatically Induced Volume Collapse in Ionic Gels"Biomacromolecules. 3. 625-631 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Ogawa, E.Kokufuta: "Enzymatic Formation of pH Gradients within Polyelectrolyte Gels with Immobilized Urease"Langmuir. 18. 5661-5667 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Ogawa, Y.Ogawa, E.Kokufuta: "Effect of charge inhomogeneity of polyelectrolyte gels on their swelling behavior"Colloids & Surfaces A : Physicochemical and Engineering Aspects. 209. 267-279 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Ogawa, E.Kokufuta: "Formation of a Charge Distribution within Ionic Gels by Immobilized Enzyme Reaction : Experimental Observations and Mathematical Simulations"Macromolecular Symposia. (in press). (2003)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Ogawa, A.Nakayama, E.Kokufuta: "Preparation and Characterization or Thermosensitive Polyampholyte Nanogels"Langmuir. 19. 3178-3184 (2003)

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  • [文献書誌] H. Suzuki, E. Kokufuta: "Inhomogeneous Binding of Ionic Surfactants to Bulk Gels and Microgels Consisting of Poly(N-isopropylacrylamide)"Colloids and Surfaces A. 147[1-2]. 233-240 (1999)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Ito, K. Ogawa, H Suzuki, B Wang, R. Yoshida, E. Kokufuta: "Preparation of Thermosensitive Submicron Gel Particles with Anionic and Cationic Charges"Langmuir. 15[12]. 4289-4294 (1999)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H. Suzuki, B. Wang, R. Yoshida, E. Kokufuta: "Potentiometric Titration Behaviors of Polymer and Gel Consisting of N-Isopropylacrylamide and Acrylic Acid"Langmuir. 15[12]. 4283-4288 (1999)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] R. Yoshida, M. Tanaka, S.Onodera, T. Yamaguch, E. Kokufuta: "In-Phase Synchronization of Chemical and Mechanical Oscillations in Self-Oscillating Gels"J. Phys. Chem A. 104[32]. 7549-7555 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y. Ogawa, K. Ogawa, B. Wang, E. Kokufuta: "A Biochemo-Mechanical System Consisting of Polyampholyte Gels with Coimmobilized Glucose Oxidase and Urease"Langmuir. 17[9]. 2670-2674 (2001)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Ogawa, B. Wang, E. Kokufuta: "Enzyme Regulated Microgel Collapse for Controlled Membrane Permeability"Langmuir. 17[16]. 4704-4707 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. S. Schmitz, B. Wang, E. Kokufuta: "Mechanism of Microgel Formation via Crosslinking of Polymer in Their Dilute Solutions : Mathematical Explanation with Computer Simulations"Macromolecules. 34[23]. 8370-8377 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Ogawa, T. Nakajima-Kambe, T. Nakahara, E. Kokufuta: "Coimmobilization of Gluconolactonase with Glucose Oxidase for Improvement in Kinetic Property of Enzymatically Induced Volume Collapse in Ionic Gels"Biomacromolecules. 3[3]. 625-631 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Ogawa, E. Kokufuta: "Enzymatic Formation of pH Gradients within Polyelectrolyte Gels with Immobilized Urease"Langmuir. 18[15]. 5661-5667 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Ogawa, Y. Ogawa, E. Kokufuta: "Effect of charge inhomogeneity of polyelectrolyte gels on their swelling behavior"Colloids & Surfaces A : Physicochemical and Engineering Aspects. 209[2/3]. 267-279 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Ogawa, E. Kokufuta: "Formation of a Charge Distribution within Ionic Gels by Immobilized Enzyme Reaction : Experimental Observations and Mathematical Simulations"Macromolecular Symposia. in press. (2003)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Ogawa, A. Nakayama, E. Kokufuta: "Preparation and Characterization of Thermosensitive Polyampholyte Nanogels"Langmuir. 19[8]. 3178-3184 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] E. Kokufuta , ed. by T.Radeva: "Phase Transitions in Polyelectrolyte Gels In : Physical Chemistry of Polyelectrolytes (Surfactant Science Series)"Marcel Dekker, Inc.. 99 (2001)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Ogawa, Y.Ogawa, E.Kokufuta: "Effect of Charge Inhomogeneity of Polyelectrolyte Gels on Their Swelling Behavior"Colloid. & Surf., A. 209・2. 267-279 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ogawa, E.Kokufuta: "Enzymatic Formation of pH Gradients within Polyelectrolyte Gels with Immobilized Urease"Langmuir. 18・15. 5661-5667 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ogawa, T.Nakajima-Kambe, T.Nakahara, E.Kokufuta: "Coimmobilization of Glouconolactonase with Glucose Oxidase for Improvement in Kinetic Property of Enzymatically Induced Volume Collapse in Ionic Gels"Biomacromolecules. 3・3. 625-631 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] O.Tabata, H.Hirawawa, S.Aoki, R.Yoshida, E.Kokufuta: "Ciliary Motion Actuator Using Self-oscillating Gel"Sensors & Actuators, A. 95・2. 234-238 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Norisuye, N.Masui, Y.Kida, D.Ikuta, E.Kokufuta, Shoji Ito, S.Panyukov, Mitsuhiro Shibayama: "Small Angle Neutron Scattering Studies on Structural Inhomogeneities in Polymer Gels : Irradiation Cross-linked Gels vs Chemically Cross-linked Gels"polymer. 43・6. 5289-5297 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ogawa, A.Nakayama, E.Kokufuta: "preparation and Characterization of Thermosensitive Polyampholyte Nanogels"Langmuir. 19(印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] E.Kokufuta: "Smart Polymer for Bioseparation and Bioprocessing"Taylor & Francis Publishers. 520 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Ogawa, K.Ogawa, B.Wang, E.Kokufuta: "A Biochemo-Mechanical System Consisting of Polyampholyte Gels with Coimmobilized Glucose Oxidase and Urease"Langmuir. 17・9. 2670-2674 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ogawa, B.Wang, E.Kokufuta: "Enzyme Regulated Microgel Collapse for Controlled Membrane Permeability"Langmuir. 17・16. 4704-4707 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.S.Schmitz, B.Wang, E.Kokufuta: "Mechanism of Microgel Formation via Crosslinking of Polymers in Their Dilute Solutions: Mathematical Explanation with Computer Simulations"Macromolecules. 34・23. 8370-8377 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Yabusaki, E.Kokufuta: "Aggregation Mechanism of Blood Platelets by Time-Resolved Light Scattering Method"Langmuir. 18・1. 39-45 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ogawa, E.Kokufuta: "Enzymatic Formation of pH Gradients within Polyelectrolyte Gels with Immobilized Urease"Langmuir. 18(印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ogawa, Y.Ogawa, E.Kokufuta: "K.Ogawa, Y.Ogawa, E.Kokufuta:Effect of Charge Inhomogeneity of Polyelectrolyte Gels on Their Swelling Behavior"Colloid. & Surf., A. 150(印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] E.Kokufuta: "Physical Chemistry of Polyelectrolytes"Marcel Dekker,Inc. 882 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] B.Wang,S.Mukataka,E.Kokufuta,M.Ogiso,M.Kodama :: "Viscometric, Light Scattering, and Size-Exclusion Chromatography Studies on the Structural Changes of Aqueous Poly (vinyl alcohol) Induced by γ-Ray Irradiation"J.Polym.Sci., Polym Phys.Edn.Part B.Polymer Physics. 38・1. 214-221 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] B.Wang,S.Mukataka,E.Kokufuta,M.Kodama: "The Influence of Polymer Concentration on the Radiation-Chemical Yield of Intermolecular Crosslinking of Poly (vinyl alcohol) by γ-Rays in Deoxygenated Aqueous Solution"Radiat.Phys.Chem.. 59・1. 91-95 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] R.Yoshida,T.Yamaguchi,E.Kokufuta: "Self-Oscillation Mechanism of Hydrogel Coupled with Chemical Oscillations"Macromolc.Symp.. 60・1. 183-189 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] R.Yoshida,M.Tanaka,S.Onodera,T.Yamaguch,E.Kokufuta: "In-Phase Synchronization of Chemical and Mechanical Oscillations in Self-Oscillating Gels"J.Phys.Chem.A. 104・32. 7549-7555 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] 国府田悦男: "ゲルの機能とマテリアルライフ;刺激応答性ゲルを中心として"マテリアルライフ. 12・4. 171-179 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Ogawa,K.Ogawa,B.Wang,E.Kokufuta: "A Biochemo-Mechanical System Consisting of Polyampholyte Gels with Coimmobilized Glucose Oxidase and Urease"Langmuir. (印刷中). (2001)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] B.Wang.E.Kokufuta: "Advances in Crystal Growth Inhibition Technogogies"Kluwer Academic / Plenum Publisheres. 235-254 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] E.Kokufuta: "Physical Chemistry of Polyelectrolytes"Marcel Dekker.Inc(印刷中). (2001)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] H.Suzuki,E.Kokufuta: "Inhomogeneous Binding of Ionic Surfactants to Bulk Gels and Microgels Consisting of Poly(N-isopropylacrylamide)"Colloids and Surfaces A. 147・3. 233-240 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] E.Kokufuta,H.Suzuki,R.Yoshida,F.Kaneko,K.Yamada,M.Hirata: "Volume Collapse of a Cationic Poly(ehtyleneimine)Gel Induced by the Binding of Anionic Surfactants"Colloids and Surfaces A. 147・3. 179-187 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] H.Suzuki,B.Wang,R.Yoshida,and E.Kokufuta: "Potentiometric Titration Behaviore of Polymer and Gel Consisting of N-Isopropylacrylamide and Acrylic Acid"Langmuir. 15・12. 4289-4294 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] S.Ito,K.Ogawa,H.Suzuki,B.Wang,R.Yoshida,E.Kokufuta: "Preparation of Thermosensitive Submicron Gel Particles with Anionic and Cationic Charges"Langmuir. 15・12. 4283-4288 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] E.Kokufuta: "Polyelectrolyte-coated Microcapsules and Their Potential Applications to Biotechnology"Bioseparation. 7・2. 241-252 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] R.Yoshida,S.Onodera,T.Yamaguchi,E.Kokufuta: "Aspects of the Belousov-Zhabotinsky Reaction in Polymer Gels"J.Phys.Chem.A. 103・43. 8573-8578 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] R.Yoshida,T.Yamaguchi,E.Kokufuta: "New Inteligent Polymer Gel: A Self-oscillating Gel with Peacemaking and Actuating Functions"J.Artif.Organs. 2・2. 135-140 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] 国府田悦男、小川和義: "刺激応答性ゲル:10年間の研究動向"高分子. 48・6. 404-407 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] 国府田悦男: "ゲルを用いたバイオケモメカニカルシステムの構築"機能材料. 19・1. 51-61 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書

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公開日: 1999-04-01   更新日: 2016-04-21  

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