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内殻励起分子の核の運動と解離ダイナミクス

研究課題

研究課題/領域番号 11440120
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理学一般
研究機関東北大学

研究代表者

上田 潔  東北大学, 多元物質科学研究所, 助教授 (50151791)

研究期間 (年度) 1999 – 2001
研究課題ステータス 完了 (2001年度)
配分額 *注記
15,000千円 (直接経費: 15,000千円)
2001年度: 1,400千円 (直接経費: 1,400千円)
2000年度: 4,100千円 (直接経費: 4,100千円)
1999年度: 9,500千円 (直接経費: 9,500千円)
キーワード内殻励起 / 共鳴オージェ電子分光 / 多重イオン同時計測 / 運動量画像測定 / 対称性低下 / 振電相互作用 / 振動分光 / 内殻励起分子 / オージェ電子分光 / 多重同時計測 / イオン収量 / 水分子 / 二酸化炭素分子 / 高輝度放射光 / 共鳴オージェ過程 / 角分布 / 解離
研究概要

高輝度放射光実験施設SPring-8で供給される非常に狭いバンドパスの単色軟X線を用いて内殻励起状態の核の運動と解離ダイナミクスを調べることを目的として以下の研究を行なった。
(1)水分子H_2OのO 1_s内殻励起状態の振動分光に成功し、Rydberg状態における変角振動を明らかにした。また、O 1_s電子を2b_2軌道に励起した状態にもポテンシャルミニマムが存在し、内殻励起に伴い変角振動と伸縮振動が励起されること、内殻励起状態に蓄えられたエネルギーの増加に比例してオージェ終状態からの_H_<2^+>分子イオン生成が増大することを見出した。また、この内殻励起状態からの共鳴オージェ電子放出を高分解能測定し、内殻励起状態の振動を選別することにより、オージェ終状態の核の運動を制御できることを見出した。
(2)二酸化炭素分子CO_2のC又はOの1s電子を最低非占有分子軌道2π_uに励起すると変角振動を介したレナー・テラー分裂が起こるが、曲がったC_<2v>構造におけるA_1励起状態が曲がった安定構造をとりB_1励起状態が直線となることを三重イオン同時計測運動量画像測定により明らかにし、A_1・B_1内殻励起状態を分離した振動分光に成功した。
(3)三フッ化ホウ素分子BF_3のB 1_s電子を最低非占有分子軌道2a_2"に励起すると正三角錐安定構造を目指して中央のB原子が面外に移動し始めるが、この核の運動を、角度分解イオン収量法、高分解能共鳴オージェ分光法、四重イオン同時計測運動量画像測定法を用いてストロボ撮影した。
(4)四フッ化メタン分子CF_4や四フッ化シラン分子SiF_4のF 1_s電子をほとんど縮退した最低非占有分t_2/a_1に励起すると、ヤン・テラー効果、擬ヤン・テラー効果によって、T_d対称な構造からC_<3v>対称な対称性を低下させる核の運動が誘起され、非等方的な解離を引き起こす。角度分解共鳴オージェ電子スルに現れるF^+イオンのドップラーシフトによりこの核の運動を捉えることに成功した。

報告書

(4件)
  • 2001 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2000 実績報告書
  • 1999 実績報告書
  • 研究成果

    (59件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (59件)

  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Anisotropic fragmentation of CF_4 following F 1s photoabsorption"J. Physics B : Atomic, Molecular and Optical Physics. 32. L213 (1999)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Quasi-isotropic fragmentation of PF_5 following P 2p photoabsorption"Chemical Physics Letters. 308. 45 (1999)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yuichiro Shimizu: "Auger electron spectra of CF_3CN, CF_3Cl, CF_2Cl_2 and CFCl_3"Chemical Physics. 244. 439 (1999)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Correlation between nuclear motion in the core-excited CF_4 molecule and molecular dissociation after resonant Auger decay"Physical Review Letters. 83. 3800 (1999)

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  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Nuclear motion and symmetry breaking of core-excited polyatomic molecules-Anisotropic fragmentation of CF_4 following F 1s photoabsorption"AIP Conference proceedings. 500. 223 (2000)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Dynamical Auger emission induced by multi-state vibronic coupling in the core-excited states of the BCl_3 molecule"Physical Review Letters. 85. 3129 (2000)

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  • [文献書誌] Kazumasa Okada: "High-resolution angle-resolved ion-yield measurements of H_2O and D_2O in the region of O 1s to Rydberg transitions"Chemical Physics Letters. 326. 314 (2000)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Norio Saito: "Molecular deformation in the O 1s^<-1>2π_u excited states of CO_2 probed by the triple-differential measurement of fragment ions"Physical Review A. 62. 042503 (2000)

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  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Nuclear motion in the O 1s^<-1>2π_u core-excited states CO_2 probed by sub-natural-width resonant Auger emission spectroscopy"Chemical Physics Letters. 330. 91 (2000)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masaki Kitajima: "Angular distribution measurements for spin-orbit-state-resolved S 2p photoelectrons of SF_6 in the shape-resonance region"Physical Review A. 63. 050703(R) (2001)

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  • [文献書誌] Atsunari Hiraya: "H_2^+ formation from H_2O^+ mediated by the core-excitation-induced molecular motion in H_2O"Physical Review A. 63. 042705 (2001)

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  • [文献書誌] Yuichiro Shimizu: "Sub-natural-width angle-resolved resonant Auger electron spectroscopy of atoms and molecules on the high-resolution soft X-ray monochromator at SPring-8"J. Electron Spectroscopy and Related Phenomena. 114-116. 63 (2001)

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  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Angle-resolved electron and ion spectroscopy apparatus on the soft X-ray photochemistry beamline BL27SU at SPring-8"Nuclear Instrumental Methods A. 467-468. 1502 (2001)

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  • [文献書誌] Haruhiko Ohashi: "Mochochromator for a soft X-ray photochemistry beamline BL27SU at SPring-8"Nuclear Instrumental Methods A. 467-468. 533 (2001)

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  • [文献書誌] Alberto De Fanis: "Control of nuclear motion in the B 1b_2 ionic state of water via Auger resonant Raman process"J. Physics B : Atomic, Molecular and Optical Physics. 35. L23 (2002)

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  • [文献書誌] Hiroaki Yoshida: "Symmetry-resolved vibrational spectroscopy for the C 1s^<-1>2π_u Renner-Teller pair states in CO_2"Physical Review Letters. 88. 083001 (2002)

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  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Direct probe of the bent and linear geometries of the core-excited Renner-Teller pair states by means of the triple-ion-coincidence momentum imaging technique"Physical Review Letters. 88. 133002 (2002)

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  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Nuclear motion, symmetry breaking and dissociation dynamics of core-excited polyatomic molecules"Surface Review and Letters. 9(in press). (2002)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Bent and linear geometries of Renner-Teller pair states in CO_2 probed by triple-ion-coincidence momentum imaging"Surface Review and Letters. 9(in press). (2002)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazumasa Okada: "Symmetry breaking of SiF_4 molecule by F 1s excitation"Surface Review and Letters. 9(in press). (2002)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Anisotropic fragmentation of CF_4 following F 1s photoabsorption"J. Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. 32. L213 (1999)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Quasi-isotropic fragmentation of PF_5 following P 2p photoabsorption"Chemical Physics Letters. 308. 45 (1999)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yuichiro Shimizu: "Auger electron spectra of CF_3CN, CF_3Cl, CF_2Cl_2 and CFCl_3"Chemical Physics. 244. 439 (1999)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Correlation between nuclear motion in the core-excited CF_4 molecule and molecular dissociation..."Physical Review Letters. 83. 3800 (1999)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Nuclear motion and symmetry breaking of core-excited polyatomic molecules..."AIP Conference proceedings. 500. 223 (2000)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Dynamical Auger emission induced by multistate vibronic coupling in the core-excited states of the BCl_3..."Physical Review Letters. 85. 3129 (2000)

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  • [文献書誌] Kazumasa Okada: "High-resolution angle-resolved ion-yield Measurements of H_2O and D_2O in the region of O 1s Rydberg."Chemical Physics Letters. 326. 314 (2000)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Norio Saito: "Molecular deformation in the O 1s^<-1>2π_u excited states of CO_2 probed by the triple-differential Measurement of..."Physical Review A.. 62. 042503 (2000)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Nuclear motion in the O 1s^<-1>2π_u core-excited states CO_2 probed by sub-natural-width resonant Auger emission spectroscopy"Chemical Physics Letters. 330. 91 (2000)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Atsunori Hiraya: "H_2^+ formation from H_2O^+ mediated by the core-excitation-induced molecular motion in H_2O"Physical Review A.. 63. 042705 (2001)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masaki Kitajima: "Angular distribution measurements for spin-orbit-state-resolved S 2p photoelectrons of SF_6 in the..."Physical Review A.. 63. 050703(R) (2001)

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  • [文献書誌] Yuichiro Shimizu: "Sub-natural-width angle-resolved resonant Auger electron spectroscopy of atoms and molecules on the high-resolution..."J. Electron Spectroscoy and Related Phenomena. 114-116. 63 (2001)

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  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Angle-resolved electron and ion spectroscopy apparatus on the soft X-ray Photochemistry beamline..."Nuclear Instrumental Methods A.. 467-468. 1502 (2001)

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  • [文献書誌] Haruhiko Ohashi: "Mochochromator for a soft X-ray photochemistry beamline BL27SU at SPring-8."Nuclear Instrumental Methods A.. 467-468. 533 (2001)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Alberto De Fanis: "Control of nuclear motion in the B 1b_2 ionic state of water via Auger resonant Raman Process"J. Physics B: Atmic, Molecular and Optical Physics. 35. L23 (2002)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hiroaki Yoshida: "Symmetry-resolved vibrational spectroscopy for the C 1s^<1->2π_u Renner-Teller pair states in CO_2"PHysical Review Letters. 88. 083001 (2002)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Direct probe of the bent and linear geometries of the core-excited Renner-Teller pair states by means..."Physical Review Letters. 88. 133002 (2002)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Nuclear motion, symmetry breaking and dissociation dynamics of core-excited polyatomic molecules"Surface Review and Letters. 9 (in press). (2002)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Bent and linear geometries of Renner-Teller pair states in CO_2 probed by triple-ion-coincidence momentum..."Surface Review and Letters. 9 (in press). (2002)

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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazumasa Okada: "Symmetry breaking of SiF_4 molecule by F 1s excitation"Surface Review and Letters. 9 (in press). (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yuichiro Shimizu: "Sub-natural-width angle-resolved resonant Auger electron spectroscopy of atoms and molecules on the high-resolution soft X-ray monochromator at SPring-8"J.Electron Spectroscopy and Related Phenomena. 114-116. 63-70 (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Masashi Kitajima: "Angular distribution measurements for spin-orbit-state-resolved S 2p photoelectrons of SF_6 in the shape-resonance region"Physical. Review A. 63. 050703(R) (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Atsunari Hiraya: "H_2^+ formation from H_2O^+ mediated by the core-excitation-induced nuclear motion in H_2O"Physical. Review A. 63. 042705 (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Kiyoshi Ueda: "Angle-resolved electron and ion spectroscopy apparatus on the soft X-ray photochemistry beamline BL27SU at SPring-8"Nuclear Instrum. Methods A. 467-468. 1502-1504 (2001)

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  • [文献書誌] Haruhiko Ohashi: "Mochochromator for a soft X-ray photochemistry beamline BL27SU at SPring-8"Nuclear Instrum. Methods A. 467-468. 533-537 (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Alberto De Fanis: "Control of nuclear motion in the B 1b_2 ionic state of water via Auger resonant Raman process"J. Physics B : Atomic, Molecular and Optical Physics. 35. L23-L29 (2002)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Hiroaki Yoshida: "Symmetry-resolved vibrational spectroscopy for the C 1s^<-1>2π_u Renner-Teller pair states in CO_2"Physical Review Letters. 88. 083001 (2002)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Direct probe of the bent and linear geometries of the core-excited Renner-Teller pair states by means of the triple-ion-coincidence momentum imaging technique"Physical Review Letters. 88(in press). (2002)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.iyoshi Ueda: "Nuclear motion, symmetry breaking and dissociation dynamics of coreexcited polyatomic molecules"Surface Review and Letters. (in press). (2002)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Yoko Muramatsu: "Bent and linear geometries of Renner-Teller pair states in CO_2 probed by triple-ion-coincidence momentum imaging"Surface Review and Letters. (in press). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Kazumasa Okada: "Symmetry breaking of SiF_4 molecule by F 1s excitation"Surface Review and Letters. (in Press).

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 上田潔: "内殻励起分子の電子緩和と解離のダイナミクス-BCl_3におけるB1s励起場合"放射光(日本放射光学会誌). 13・2. 171-181 (2000)

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      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K,Ueda: "Dynamical Auger emission induced by multi-state vibronic coupling in the core-excited states of the BCl_3 molecule"Physical Review Letters. 85. 3129-3132 (2000)

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  • [文献書誌] N,Saito: "Molecular deformation in the Ols^<-1>2π_n excited states of CO_2 probed by the triple differential measurement of fragmentions"Physical Review A. 62(2). 042503 (2000)

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      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okada: "High resolution angle-resolved ion-yield measurements of H_2O and D_2O in the region of Ols to Ryderg transitions"Chemical Physics letters. 326. 314 (2000)

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      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Muramatsu: "Nuclear motion in the Ols^<-1>2π_n core-excited states of CO_2 probed by sub-natural-midth resonant Auger emission spectroscopy"Chemical Physics Letters. 330. 91 (2000)

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      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Shimizu: "Subnatural-midth angle-resolved resonant Auger electron spectroscopy of atoms and moleculec on…"Journal of Electron Spectrosc.Relat.Phenomena. (印刷中). (2001)

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      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ueda: "Angle-resolved electron and ion spectroscopy apparatus on the soft X ray photochemistry beamline BL27SU at SPring-8"Nuclear Instruments and Methods A. (印刷中). (2001)

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      2000 実績報告書
  • [文献書誌] A.Hiraya: "H_2^+ formation from H_2O^+ mediated by the core-excitation induced nuclear motion in H_2O"Physical Review A. (印刷中). (2001)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書

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公開日: 1999-04-01   更新日: 2016-04-21  

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