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疎水性メタロシリケートの新規合成法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 11555212
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分展開研究
研究分野 触媒・化学プロセス
研究機関横浜国立大学

研究代表者

辰巳 敬  横浜国立大学, 工学部, 教授 (30101108)

研究分担者 常木 英昭  (株)日本触媒機能開発研究所, 第1研究室長
吉武 英昭  横浜国立大学, 環境科学研究センター, 助教授 (20230716)
研究期間 (年度) 1999 – 2000
研究課題ステータス 完了 (2000年度)
配分額 *注記
12,400千円 (直接経費: 12,400千円)
2000年度: 2,700千円 (直接経費: 2,700千円)
1999年度: 9,700千円 (直接経費: 9,700千円)
キーワードゼオライト / 過酸化水素酸化 / チタノシリケート / 疎水性 / MFI構造 / BEA構造 / MWW構造 / エポキシ化 / 過酸化水素 / 水熱合成 / 固相合成 / 修飾
研究概要

ゼオライトを疎水化することにより過酸化水素水存在下,有機物の酸化に高い活性と選択性を示す触媒を合成した.TS-1の他に,Ti-β,Ti-MWWを合成し,疎水性,酸性と活性,選択性の相関を調べた.3次元12員環細孔からなるβ構造のTi-βでは,10員環MFI構造のTS-1では酸化し得ない嵩高な環状化合物を酸化できた.しかし,Ti-bでは生成したエポキシドは開環してジオールを与えてしまった.これはTi-βの持つ酸性によるものと考えられたので,酸性の低いTi-βを合成することを試み,特に焼成後,第4級アンモニウムカチオンでイオン交換することにより,高い活性と選択性を示すTi-βが得られた.アルカリでイオン交換すると酸化活性が抑制され,一方,アンモニウムでイオン交換したものでは酸化反応中にアンモニウムが酸化分解し,効果が消滅した.TiをMWW構造の骨格に挿入することは長い間不可能とされてきたが,ホウ酸を結晶化助剤とすることにより,Ti-MWWの合成に成功した.層状前駆体を酸処理後,焼成することによりほとんど骨格外のTi種のないTi-MWWが合成できた.焼成後の酸処理では生成したアナターゼを除去できないことから,Ti-MWWは過酸化水素を酸化剤とした鎖状アルケンのエポキシ化に対してTS-1よりも高い活性を示した.また,ヘキサメチレンイミンをSDAに用いて合成したTi-MWWは結晶径の小さな六角形平板状で,針状粒子が凝集した形状を示すヘキサメチレンイミンを用いて合成したTi-MWWよりも活性が高いことが分かった.その原因は前者の結晶径が小さいことによるものと推定した.液相酸化反応活性に優れた,疎水性が高く,酸性を抑制した,小さな粒子径のチタノシリケートを実現する方法論が構築できた.

報告書

(3件)
  • 2000 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 1999 実績報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (31件)

  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Intramolecular Rearrangement of Epoxides Generated In-situ over Titanium Silicate Molecular Sieves"J.Catal.,182. 349-356 (1999)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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  • [文献書誌] 辰巳敬: "メタロシリケート触媒の設計と触媒反応"化学総説,41. 120-130 (1999)

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  • [文献書誌] T.Tatsumi: "UTM-1 : A Eight-Membered Ring Zeolite with the Basic Building Chains of the MFI topology"J.Phys.Chem.,B,103. 8647-8649 (1999)

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Synthesis of Pure Silica NU-1 and Na-and Al-Free Ti-NU-1 Synthesized by Dry Gel Conversion Method"Microporous Mesporous Mater.,34. 1-7 (2000)

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Importance of Hydrophobicity in the Liquid Phase Oxidation Catalyzed by Titanosilicate"Res.Chem.Interm.,26. 7-12 (2000)

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Hydrothermal Synthesis of a Novel Titanosilicate with MWW Topology"Chem.Lett.. 774-775 (2000)

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Effect of Potassium on the Catalytic Activity of TS-1"Appl.Catal.,200. 125-134 (2000)

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Singularities of Ti-MWW catalysts in the oxidation of alkenes"Stud.Surf.Sci.Catal.. (in press).

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "A Novel Titanosilicate with MWW Structure : I.Hyrothermal Synthesis, Elimination of Extraframework Titanium and Characterizations"J.Phys.Chem.,B,. (in press).

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  • [文献書誌] Takaslai Tatsumi: "Intramolecular Rearrangement of Epoxides Generated In-situ over Titanium Silicate Molecular Sieves"J.Catal.. 182.

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  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Design and Catalysis of Metallosilicates"Kikan Kagaku Sosetsu. 41.

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  • [文献書誌] T.Tatsumi: "UTM-1 : A Eight-Membered Ring Zeolite with the Basic Building Chains of the MFI topology"J.Phys.Chem., B. 103.

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Synthesis of Pure Silica NU-1 and Na-and Al-Free Ti-NU-1 Synthesized by Dry Gel Conversion Method"Microporous Mesporous Mater.. 34.

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Importance of Hydrophobicity in the Liquid Phase Oxidation Catalyzed by Titanosilicate"Res.Chem.Interm.. 26.

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Hydrothermal Synthesis of a Novel Titanosilicate with MWW Topology"Chem.Lett..

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Effect of Potassium on the Catalytic Activity of TS-1"Appl.Catal.. 200.

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Singularities of Ti-MWW catalysts in the oxidation of alkenes"Stud.Surf.Sci.Catal.. (in press).

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  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "A Novel Titanosilicate with MWW Structure : I.Hyrothermal Synthesis, Elimination of Extraframework Titanium and Characterizations"J.Phys.Chem., B. (in press.).

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  • [文献書誌] Takshi Tatsumi: "Intramolecular Rearrangement of Epoxides Generated In-situ over Titanium Silicate Molecular Sieves "J.Catal.. 182. 349-356 (1999)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] 辰巳敬: "メタロシリケート触媒の設計と触媒反応"化学総説. 41. 120-130 (1999)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "UTM-1 : A Eight-Membered Ring Zeolite with the Basic Building Chains of the MFI topology"J.Phys.Chem.,B. 103. 8647-8649 (1999)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Synthesis of Pure Silica NU-1 and Na-and Al-Free Ti-NU-1 Synthesized by Dry Gel Conversion Method"Microporous Mesporous Mater.. 34. 1-7 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Importance of Hydrophobicity in the Liquid Phase Oxidation Catalyzed by Titanosilicate"Res.Chem.Interm.. 26. 7-12 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Hydrothermal Synthesis of a Novel Titanosilicate with MWW Topology"Chem.Lett.. 774-775 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Effect of Potassium on the Catalytic Activity of TS-1"Appl.Catal.. 200. 125-134 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "Singularities of Ti-MWW catalysts in the oxidation of alkenes"Stud.Surf.Sci.Catal.. (in press).

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Takashi Tatsumi: "A Novel Titanosilicate with MWW Structure : I.Hyrothermal Synthesis, Elimination of Extraframework Titanium and Characterizations"J.Phys.Chem.,B,. (in press).

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi,K.A.Koyano,N.Igarashi: "Acticity Enhancement by Trimethylsilylation of Ti-containing Mesoporous Molecular Sieve Catalysts for Oxidation of Alkenes and Alkanes with H_2O_2"Stud. Surf. Sci. Catal. 121. 221-226 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi,Q.Xia,Nizamidin Jappar: "Characteristics of Liquid Phase Oxidation over Ti-Beta Zeolite Synthesized by a Dry gel Conversion Method"Proceedings of the 12th International Zeolite Conference. 1391-1398 (1999)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] A.Bhaumik,T.Tatsumi: "Synthesis of Pure Silica NU-1 and Na- and Al-Free Ti-NU-1 Synthesized by Dry Gel Conversion Method"Microporous Mesoporous Mater.. 34. 1-7 (2000)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tatsumi: "Importance of Hydrophobicity in the Liquid Phase Oxidation Catalyzed by Titanosilicate"Res. Chem. Interm.. 26. 7-12 (2000)

    • 関連する報告書
      1999 実績報告書

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公開日: 1999-04-01   更新日: 2016-04-21  

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