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高温触媒反応のIR法による直接観測

研究課題

研究課題/領域番号 11640600
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物質変換
研究機関東京工業大学

研究代表者

野村 淳子  東京工業大学, 資源化学研究所, 助手 (60234936)

研究期間 (年度) 1999 – 2001
研究課題ステータス 完了 (2001年度)
配分額 *注記
3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
2001年度: 1,300千円 (直接経費: 1,300千円)
2000年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
1999年度: 1,400千円 (直接経費: 1,400千円)
キーワード高温反応 / 触媒 / 赤外分光法 / FT-IR / 固体表面 / 吸着種
研究概要

触媒反応の研究において赤外分光法は、反応機構や活性点を明らかにするのに用いられている。しかし測定条件に制限があり、高温実用触媒反応の真の反応機構は推測を脱しない。そこで本研究では、まず高温触媒反応を赤外分光法で観測するための手法を確立し、それを用いてこれまでは困難であった高温触媒反応機構に関する詳細な検討を行うことを目的とした。
平成11年度においては光路系の改良を行い、平成12年度以降実際に反応の観測を行った。反応系は、1)酸化物担持型酸化モリブデン触媒上でのメタノールの酸化反応、そして2)Pt担持HBゼオライト上でのn-ヘプタンの異性化反応、を選択した。1)では、メタノールはメトキシドして担体上に存在し、酸素の流通によりメトキシドが酸化されホルムアルデヒドが生成する様子が観測されたアルデヒドは担体のみでは生成しなかったことから、酸化モリブデンは律速段階である酸素の活性化に大きく寄与していることが明らかとなった。
ガソリンの改質を行うためのプロセスである2)の反応で触媒開発の問題となるのが、異性化反応と同時にクラッキングが併発してしまうことである。このことを踏まえて、活性・選択性の高い触媒と低い触媒とで比較検討を行った。反応成績と表面観測の両結果から、反応の活性および選択性を向上させ、副反応を抑制するのには、Ptの担持およびH_2を共存させポリオレフィンやコークなどの脱水素化合物の生成を抑制することが効果的であることが確認できた。また、同位体を用いた結果、活性な表面では水素(HとD)の交換が速く、定常反応条件下では平衡に達していることが分かった。以上、本研究で構築した系は、高圧・高温の実用触媒系での反応機構の観測に非常に有用であることが結論され、今後も引き続き他系に適応させていきたい。

報告書

(4件)
  • 2001 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2000 実績報告書
  • 1999 実績報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (11件)

  • [文献書誌] S.Yang, J.N.Kondo, K.Donen: "Simultaneous observation of alkenyl carbonium ion and alkoxy species on HZSM-5 Zeolite by adsorption of 1-methylcyclopentene and 1-methylcyclopentanol"J. Pys. Chem. B. 105(33). 7878-7881 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Yang, J.N.Kondo, K.Donen: "Formation of stable alkenyl carbenium ions in high yield by absorption of 1-methylcyclopentene on zeolite Y at low temperature"Chem. Commun.. 2008-2009 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Yang, J.N.Kondo, K.Donen: "Adsorption, migration and reactions of hydrocarbons on zeolites observed by FT-IR spectroscopy"Catalysis. Survey from Japan. 5(2). 139-149 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Yang, J.N.Kondo, K.Donen: "Formation of alkenyl carbenium ions by adsorption of ayclic preausors on zeolite"Catal. Today. 26/27. 1-13 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S. Yang, J. N. Kondo and K. Domen: "Simultaneous observation of alkenyl carbenium ions and alkoxy species on HZSM-5 zeolite by adsorption of 1-methylcyclopentene and 1-methylcyclopentanol"J. Phys. Chem. B. 105(33). 7878-7881 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S. Yang, J. N. Kondo and K. Domen: "Formation of stable alkenyl carbenium ions on high yield by adsorption of 1-methylcyclopentene on zeolite Y at low temperatures"Chem. Commun.. 2008-2009 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S. Yang, J. N. Kondo and K. Domen: "Formation of alkenyl carbenium ions by adsorption of cyclic precursors on zeolite"Catal. Today. 26/27. 1-13 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S. Yang, J. N. Kondo and K. Domen: "Adsorption, migration and reactions of hydrocarbons on zeolites observed by IR"Catal. Survey Jpn. 5(2). 139-149 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2001 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Yang, J.N.Kondo, K.Domen: "Simultaneous Observation of alkenyl carbenium ions and alkoxy Species on HZSM-5 Zeolite by adsorption of 1-methylcyclopentene and 1-methylcyclopentanol"J. Phys. Chem. B. 105(33. 7878-7881 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] S.Yang, J.N.Kondo, K.Domen: "Formation of stable alkenyl carbenium ions in high yield by adsorption of 1-methylcyclopentene on zeolite Y at low temperature"Chem. Commun.. 2008-2009 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] S.Yang, J.N.Kondo, K.Domen: "Adsorption, migration and reditions of hycliocarbons on zectites obserued by FT-IR spectroscopy"Catalysis Survey from Japan. 5(2). 139-149 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書

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公開日: 1999-04-01   更新日: 2016-04-21  

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