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触媒を指向した機能的修飾多孔性配位高分子の創製

研究課題

研究課題/領域番号 11F01340
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
研究分野 無機化学
研究機関京都大学

研究代表者

北川 進  京都大学, 物質-細胞統合システム拠点, 教授

研究分担者 DUAN Jingui  京都大学, 物質-細胞統合システム拠点, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2011 – 2012
研究課題ステータス 完了 (2012年度)
配分額 *注記
1,600千円 (直接経費: 1,600千円)
2012年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2011年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
キーワード多孔性配位高分子 / 不均一触媒 / ナノ空間
研究概要

本研究の目的は、固体触媒として機能する多孔性配位高分子およびその複合を創製することである。この10数年で、多孔性配位高分子は、様々な金属イオンとテレフタル酸など市販の有機配位子や設計・合成された有機配位子などから合成されてきた。多様な構造が報告されているが、有機配位子の新たな設計よって、さらなる細孔表面機能化が可能となる。我々は、さらなる高機能な固体触媒を開発するために、シッフ塩基など触媒能を有する有機官能基の中から、アミド基に着目し、三座型有機配位子を設計・合成した。アミド基はクネーベナーゲル反応などを触媒する有機塩基の官能基として知られている。前年度には、アミド基を有する2つの有機配位子を用いて、2種類の空間・細孔表面をもつ新規の多孔性配位高分子の合成に成功した。今年度は、これらの異なる多孔性配位高分子La(III)(L-NHCO)およびY(III)(L-NHCO)を用いて、三つの有機分子を用いた触媒反応活性を明らかにした。この3分子反応は有機塩基であるアミド結合によって触媒される反応である。アミド基が単独で細孔表面に存在するY(III)(L-NHCO)よりも2つのL-NHCOが距離を隔てず重なりあい、それらが約6オングストロームの距離を隔てて並行にならんでいるLa(III)(L-NHCO)の方が、触媒反応活性が高かった。これは、アミド結合が重なりあったことによる近接効果として説明することができる。したがって、今回多孔性配位高分子を用いて有機官能基の配列が触媒活性の向上に有効であることを明らかにした。

報告書

(2件)
  • 2012 実績報告書
  • 2011 実績報告書
  • 研究成果

    (2件)

すべて 2013

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (1件)

  • [雑誌論文] High CO_2/CH_4 and C_2 Hydrocarbons/CH_4 Selectivity in a Chemically Robust Porous Coordination Polyner2013

    • 著者名/発表者名
      Jincui Duan, Hisakizu Hiiuchi, Satoshi Morike,Mav Lin Foo, Koya Prabhakara Rao, Yasutaka labushi, Tomohiro Fukushima. Susumu Kitagawa
    • 雑誌名

      Adv. Func. Mater.

      巻: (in press) 号: 28 ページ: 3525-3530

    • DOI

      10.1002/adfm.201203288

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 高いCO2/CH4とC2炭化水素/CH4分離能を有する高化学安定性の多孔性配位高分子2013

    • 著者名/発表者名
      Duan, Jingui ・ 樋口雅一・北川進
    • 学会等名
      日本化学会第93春季年会
    • 発表場所
      滋賀県草津市
    • 年月日
      2013-03-22
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書

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公開日: 2011-12-22   更新日: 2024-03-26  

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