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ナノ構造単位の規則連結による新規ゼオライト合成プロセスの確立

研究課題

研究課題/領域番号 11J09486
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関東京大学

研究代表者

伊與木 健太  東京大学, 大学院工学系研究科, 特別研究員(DC)

研究期間 (年度) 2011 – 2013
研究課題ステータス 完了 (2013年度)
配分額 *注記
1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
2013年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
2012年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
2011年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
キーワードゼオライト / ビルディングユニット / 低環境負荷 / 反応メカニズム / 吸着
研究概要

ゼオライトは、結晶性多孔質アルミノケイ酸塩であり、触媒や吸着剤、イオン交換剤などとして広く工業的に利用されている。その構造は四配位のケイ素原子やアルミニウム原子と酸素原子からなるTO4ユニットを基本単位としている。更に、このTO4ユニットがいくつか(数個~数十個)つながることにより、ゼオライト中においてcomposite building unit (CBU)と呼ばれる構造単位となる。これまで、ゼオライトの構造をCBUの単位で理解することは行われてきていたが、これを実際の実験系に応用した例は殆ど無い。本研究では、ゼオライトの構造をCBUにより理解し、実際の合成に活かすことを目指し、有効な合成方法として確立させることを進めている。
また、有機構造規定剤はゼオライト合成時に添加されるものであるが、高環境負荷、高コストの要因となっており、有機構造規定剤を用いない合成法が求められている。本研究では、種結晶添加法が有機構造規定剤無添加合成に有効であることを示してきた。
本年度においては、これまでアルミノシリケート系に限られていた合成法をジンコシリケート系に拡張し、VET型構造を有するVPI-8について検討を行なった。このゼオライトは、これまで有機構造規定剤が必須とされてきたが、本研究によって、有機構造規定剤を用いずに合成可能であることを初めて示した。さらに、高エネルギーX線回折、固体NMRなど複数の分析手法を駆使することにより、その反応メカニズムについての検討を行った。それにより、反応過程において、CBU類似の前駆体の存在の可能性を示し、これまで未解明であったゼオライトの生成過程についての知見を得た。

今後の研究の推進方策

(抄録なし)

報告書

(3件)
  • 2013 実績報告書
  • 2012 実績報告書
  • 2011 実績報告書
  • 研究成果

    (24件)

すべて 2014 2013 2012 2011

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件) 学会発表 (14件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Seed-Directed, Rapid Synthesis of MAZ-Type Zeolites without Using Org anic Structure-Directing Agent2014

    • 著者名/発表者名
      Akari Ogawa, Kenta Iyoki, Yosh ihiro Kamimura, Shanmugam Palani Elangovan, Keiji Itabashi, and Tatsuva Okubo
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 186 ページ: 21-28

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2013.11.026

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Broadening the Applicable Scope of Seed-Directed, Organic Structure-Di recting Agent-Free Synthesis of Zeolite to Zincosilicate Components : A Case of VET-Type Zincosilicate Zeolites2014

    • 著者名/発表者名
      Kenta Iyoki, Keiji Itabashi, Watcharop Chaikittisilp, Shanmuga m P. Elangovan, Toru Wakihara, Shinji Kohara, and Tatsuya Okubo
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 26 号: 5 ページ: 1957-1966

    • DOI

      10.1021/cm500229f

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Progress in seed-assisted synthesis of zeolites without using organic str ucture-directing agents2014

    • 著者名/発表者名
      Kenta Iyoki, Keiji Itabashi, and Tatsuva Okubo
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 189 ページ: 1957-1966

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2013.08.008

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Seed-assisted, One-pot Synthesis of Hollow Zeolite Beta without Using Organic Structure-Directing Agents2013

    • 著者名/発表者名
      Kenta Iyoki, Keiji Itabashi, and Tatsuya Okubo
    • 雑誌名

      Chemistry An Asian Journal

      巻: 8 号: 7 ページ: 1419-1427

    • DOI

      10.1002/asia.201300365

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of pure-silica ZSM-48 zeolite under mild hydrothermal condition with conventional amphiphilic cation by tuning the reactant gel composition2013

    • 著者名/発表者名
      Takahiko Moteki, Sye Hoe Keoh, Takafumi Ohmura, Kenta Iyoki , Toru Wakihara, and Tatsuya Okubo
    • 雑誌名

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      巻: 121 号: 1415 ページ: 575-577

    • DOI

      10.2109/jcersj2.121.575

    • NAID

      130004480156

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hierarchical porous silica via solid-phase hydrolysis/polycondensation of cubic siloxane-based molecular units2013

    • 著者名/発表者名
      K. Iyoki, A. Sugawara-Narutaki, A. Shimojima, T. Okubo
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 1 号: 3 ページ: 671-676

    • DOI

      10.1039/c2ta00024e

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Diol-Linked Microporous Networks of Cubic Siloxane Cages2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Wada, K. Iyoki, A. Sugawara-Narutaki, T. Okubo, A. Shimojima
    • 雑誌名

      Chemistry A European Journal

      巻: 19 号: 5 ページ: 1700-1705

    • DOI

      10.1002/chem.201202883

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] OSDA-free synthesis of MTW-type zeolite from sodium aluminosilicate gels with zeolite beta seeds2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Kamimura, K. Iyoki, S. P. Elangovan, K. Itabashi, A. Shimojima, T. Okubo
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 163 ページ: 282-290

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2012.07.014

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Working Hypothesis for Broadening Framework Types of Zeolites in Seed-Assisted Synthesis without Organic Structure-Directing Agent2012

    • 著者名/発表者名
      K. Itabashi, Y. Kamimura, K. Iyoki, A. Shimojima, T. Okubo
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 134 号: 28 ページ: 11542-11549

    • DOI

      10.1021/ja3022335

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 種結晶添加法によるVET型ゼオライトのOSDA-free合成とその反応機構2013

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太、板橋慶治、S. P. Elangovan、脇原徹、大久保達也
    • 学会等名
      第29回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東北大学(宮城県仙台市)
    • 年月日
      2013-11-27
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Expanding to Zincosilicate Zeolites, VET, in the Seed-assisted, Organic Structure-Directing Agent-free Synthesis2013

    • 著者名/発表者名
      Kenta Iyoki, Keiji Itabashi, and Tatsuya Okubo
    • 学会等名
      Gordon Research Conference : Nanoporous Materia Is & Their Applications
    • 発表場所
      Holderness, United States
    • 年月日
      2013-08-12
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Seed-assisted Synthesis of VET-type zeolite without the Use of Organic Structure-Directing Agents2013

    • 著者名/発表者名
      Kenta Iyoki, Keiji Itabashi and Tasuya Okubo
    • 学会等名
      17th International Zeolite Conference
    • 発表場所
      Moscow, Russia
    • 年月日
      2013-07-08
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 種結晶添加法による中空ゼオライトベータの有機構造規定剤無添加合成2013

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太・板橋慶治・大久保達也
    • 学会等名
      化学工学会第78年会
    • 発表場所
      大阪大学、大阪府
    • 年月日
      2013-03-18
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 種結晶添加法によるジンコアルミノシリケートゼオライトベータの有機構造規定剤無添加合成2012

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太・板橋慶治・大久保達也
    • 学会等名
      第28回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀, 東京都
    • 年月日
      2012-11-29
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Broadening Framework Types of Zeolites in the Seed-assisted OSDA-free Synthesis2012

    • 著者名/発表者名
      K. Iyoki, Y. Kamimura, K. Itabashi, T. Okubo
    • 学会等名
      2012 AIChE Annual Meeting
    • 発表場所
      Pittsburgh, USA
    • 年月日
      2012-10-29
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Seed-assisted Synthesis of *BEA-type Zincoaluminosilicate Zeolite without Organic Structure-Directing Agent2012

    • 著者名/発表者名
      K. Iyoki, K. Itabashi, T. Okubo
    • 学会等名
      2012 AIChE Annual Meeting
    • 発表場所
      Pittsburgh, USA
    • 年月日
      2012-10-29
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] *BEA型ジンコアルミノシリケートゼオライトの有機構造規定剤無添加合成と吸着特性2012

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太・板橋慶治・大久保達也
    • 学会等名
      化学工学会第44回秋季大会
    • 発表場所
      東北大学, 宮城県
    • 年月日
      2012-09-19
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Seed-assisted Synthesis of Zinco-aluminosilicate Zeolite Beta without Organic Structure-Directing Agent2012

    • 著者名/発表者名
      K. Iyoki, K. Itabashi, T. Okubo
    • 学会等名
      International Symposium on Zeolites and Microporous Crystals
    • 発表場所
      Hiroshima, Japan
    • 年月日
      2012-07-29
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Broadening Zeotypes in the Seed-assisted OSDA-free Synthesis2012

    • 著者名/発表者名
      K. Iyoki, Y. Kamimura, K. Itabashi, T. Okubo
    • 学会等名
      British Zeolite Association 35th Annual Meeting
    • 発表場所
      Chester, UK
    • 年月日
      2012-07-15
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] ケージ状構造単位の固相反応による多孔性シリカの合成2011

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太・下嶋敦・大久保達也
    • 学会等名
      第27回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      関西大学(大阪府)
    • 年月日
      2011-12-02
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] ケージ状シロキサン化合物の固相反応によるシリカナノ多孔体の合成2011

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太・下嶋敦・大久保達也
    • 学会等名
      第1回CSJ化学フェスタ
    • 発表場所
      早稲田大学(東京都)
    • 年月日
      2011-11-15
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] 種結晶添加・有機構造規定剤無添加法によるゼオライトZSM-12の合成とその特性2011

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太・上村佳大・板橋慶治・下嶋敦・大久保達也
    • 学会等名
      化学工学会第77年会
    • 発表場所
      工学院大学(東京都)
    • 年月日
      2011-11-15
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] ケージ状構造単位の固相反応によるシリカナノ多孔体の合成2011

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太・下嶋敦・大久保達也
    • 学会等名
      化学工学会第43回秋季大会
    • 発表場所
      名古屋工業大学(愛知県)
    • 年月日
      2011-09-14
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [産業財産権] VET型ゼオライトの製造方法2013

    • 発明者名
      伊與木健太 板橋慶治 大久保達也
    • 権利者名
      東京大学 日本化学工業
    • 産業財産権番号
      2013-007376
    • 出願年月日
      2013-01-18
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書

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公開日: 2011-12-12   更新日: 2024-03-26  

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