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Cr:Forsteriteによる高出力赤外短パルスの発生と2次元振動分光の開発

研究課題

研究課題/領域番号 12304036
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関神戸大学

研究代表者

富永 圭介  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 教授 (30202203)

研究期間 (年度) 2000 – 2002
研究課題ステータス 完了 (2002年度)
配分額 *注記
13,520千円 (直接経費: 10,400千円、間接経費: 3,120千円)
2002年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2001年度: 9,490千円 (直接経費: 7,300千円、間接経費: 2,190千円)
キーワード高出力赤外短パルス / 赤外非線形分光 / 2次元振動分光 / 赤外フォトンエコー / 赤外グレーティング / 振動位相緩和 / 振動分布緩和 / 溶媒和ダイナミクス / フェムト秒固体レーザー / 二次元振動分光 / 振動ダイナミクス / 不均一性 / パルス圧縮 / 赤外フォトエコー / 赤外過渡グレーティング / 差周波発生 / 光パラメトリック発振 / 赤外ポンプ-プローブ法 / 液体動力学
研究概要

中赤外領域における分子内高振動モードに対する光学非線形分光の実験を行うことを目的として、高繰り返し高出力の全固体赤外短パルスレーザーシステムを開発・製作し、パルス幅の圧縮、さらにパルスの性能評価方法の開発を行った。特に赤外短パルスのパルス幅圧縮では、群速度分散が通常の媒質と反対の符号を持つシリコン基板を選ぶことにより、パルス幅を55fsまで圧縮が可能であることを示した。これは、1μJ/pulse以上の出力を持つ赤外短パルスとしては世界最短のパルスである。パルスの性能評価方法、特にパルス幅の測定に関しては、AgGaS_2の結晶を用いる自己相関法や干渉縞を観測する方法など複数の手法を提案、実行しそれぞれの手法の利点、活用方法などを議論した。この赤外短パルスを用いて赤外領域における3次の非線形分光を開発し、いくつかの溶液中における振動モードに応用した。開発した手法は、ポンプ-プローブ法による過渡吸収法、時間積分及び波長分解過渡グレーティング法、2-パルスフォトンエコー法、時間積分及び波長分解3-パルスフォトンエコー法などである。これらの手法は時間軸または波数軸を複数持つ他事源分光である。特に、波長分解3-パルスフォトンエコー法は2次元NMR法の原理を振動状態に応用した手法である。-N=C=N-逆対称伸縮振動の分布緩和がサブピコ秒の非指数関数的な振る舞いを示すことを見いだし、その機構について議論した。OCN^-とSCN^-の逆対称伸縮振動の位相緩和と溶媒和ダイナミクスを調べ、振動モードと溶媒の相互作用についての問題に終止符を打つことができた。Fe(CN)_6^<4->等のCN伸縮振動の応用し、位相緩和とエネルギー移動の関連について調べた。Ruを中心に持つポルフィリンに配位したCOの伸縮振動などに、2次元振動分光を含む赤外非線形分光を応用し、信号を観測することに成功した。

報告書

(4件)
  • 2002 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2001 実績報告書
  • 2000 実績報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (28件)

  • [文献書誌] K.Tominaga: "Development of Two-Dimensional Raman Spectroscopy by Higher-Order Optical Nonlinear Spectroscopy"J.Luminescence. 87-88. 101-104 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tominaga: "Electron Transfer Dynamics in the Excited State Studied by Stochastic-Liouville Equation"J.Mol.Liq.. 90(No.1). 287-297 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Tominaga: "Investigation of Two-Dimensional Vibrational Spectra by a Diagrammatic Approach"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 74(No.2). 279-286 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Maekawa: "Generation of 55 fs Mid-IR Pulses with a 300 cm^<-1> Spectral Width and μJ/pulse Energy"Jpn.J.AppL Phys.. 41. L329-L331 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Ohta: "Probing the Spectral Diffusion of Vibrational Transitions of OCN^-and SCN^-in Methanol by Three Pulse Infrared Photon Echo Spectroscopy"J.Phys.Chem.A. (掲載予定).

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Tominaga, and H. Maekawa: "Development of Two-Dimensional Raman Spectroscopy by Higher-Order Optical Nonlinear Spectroscopy"J. Luminescence. 87-89. 101-104 (2000)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Tominaga, and H. Maekawa: "Electron Transfer Dynamics in the Excited State Studied by Stochastic-Liouville Equation"J. Mol. Liq.. 90 (No. 1). 287-293 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Tominaga, and H. Maekawa: "Investigation of Two-Dimensional Vibrational Spectra by a Diagrammatic Approach"Bull. Chem. Soc. Jpn.. 74 (No. 2). 279-286 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H. Maekawa, K. Tominaga, and D. Podenas: "Generation of 55 fs Mid-IR Pulses with a 300 cm^<-1> Spectral Width and μJ/pulse Energy"Jpn. J. Appl. Phys.. 41 (Part 2, No. 3B). L329-L331 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Yamamoto, K. Tominaga, H. Sasakawa, A. Tamura, H. Murakami, H. Ohtake, and N. Sarukura: "Far-Infrared Absorption Measurements of Polypeptides and Cytochrome c by THz Radiation"Bull. Chem. Soc. Jpn. (Special Issue on Time-Resolved Vibrational Spectroscopy). 75 (No. 5). 1083-1092 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Ohta, H. Maekawa, S. Saito, and K. Tominaga: "Probing the Spectral Diffusion of Vibrational Transitions of OCN^- and SCN^- in Methanol by Three Pulse Infrared Photon Echo Spectroscopy"J. Phys. Chem. A. in press.

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Tominaga, and H. Maekawa, ed. By F. C. De Schryver, S. De Feyter, and G. Schweitzer: "Two-Dimensional Optical Nonlinear Spectroscopy in Liquids in: Femtochemistry IV"Wiley-VCH. 217-223 (2001)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Tominaga, H. Okuno, H. Maekawa, T. Tomonaga, B. J. Loughnane, A. Scodinu, and J. T. Fourkas: "Vibrational Dynamics in Porous Silica Glasses Studied by Time-Resolved Coherent Anti-Stokes Raman Scattering in: Liquid Dynamics; Proceedings of the American Chemical Society"American Chemical Society. 160-168 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Yamamoto: "Far-Infrared Absorption Measurements of Polypeptides and Cytochromec by THz Radiation"Bull. Chem. Soc. Jpn.. 75(No.5). 1083-1092 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] H.Maekawa: "Generation of 55 fs Mid-IR Pulses with a 300 cm^<-1> Spectral Width and μJ/pulse Energy"Jpn. J. Appl. Phys. (2002). 41(Part2, No.3B). L329-L331 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tominaga: ""Vibrational Dynamics in Porous Silica Glasses Studied by Time-Resolved Coherent Anti-Stokes Raman Scattering", in Liquid Dynamics"American Chemical Society. 160-168 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tominaga: ""Spectroscopic Application of THz Radiation Generated by Ulrtafast Pulses-Static Far Infrared Absorption Measurements Condensed Phases-""Advances in Multi-Photon Processes and Spectroscopy. 14. 317-338 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tominaga: ""Electron Transfer Dynamics in the Excited State Studied by Stochastic-Liouville Equation""J. Mol. Liq.. 90(No.1). 287-293 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tominaga: ""Investigation of Two-Dimensional Vibrational Spectra by a Diagrammatic Approach""Bull. Chem. Soc. Jpn.. 74(No.2). 279-286 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ohta: ""Excited-State Dynamics of all-trans-1,3,5,7-Octatetraene in Solution. Direct Observation of the Internal Conversion from the S_2 to S_1 State and Relaxation Process in the S_1 State""J. Phys. Chem. A. 105(No.16). 3973-3980 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] H.Maekawa: ""Generation of 55 fs Mid-IR Pulses with a 300 cm^<-1> Spectral Width and μJ/pulse Energy""Jpn. J. Appl. Phys.. (掲載予定).

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Yamamoto: ""Far-Infrared Absorption Measurements of Polypeptides and Cytochrome c by THz Radiation""Bull. Chem. Soc. Jpn.. (掲載予定).

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tominaga: "Development of Two-Dimensional Raman Spectroscopy by Higher-Order Optical Nonlinear Spectroscopy"J.Luminescence. 87-89. 101-104 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tominaga: "Concentration Dependence of the Fifth-Order Two-Dimensional Raman Signal"J.Chinese Chem.Soc.. 47. 631-635 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tominaga: "Spectroscopic Application of THz Radiation Generated by Ulrtafast Pulses-Static Far Infrared Absorption Measurements in Condensed Phases-"Advances in Multi-Photon Processes and Spectroscopy. 14. 317-338 (2001)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Saitow: "Supercritical-Fluid Cell with Devices of Variable Optical Path Length Giving Fringe-Free Terahertz Spectra"Rev.Sci.Instrum. 71. 4061-4064 (2001)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Tominaga: "Investigation of Two-Dimensional Vibrational Spectra by a Diagrammatic Approach"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 74(No.2),. 279-286 (2001)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] K.Ohta: "Excited-State Dynamics of all-trans-1,3,5,7-Octatetraene in Solution. Direct Observation of the Internal Conversion from the S_2 to S_1 State and Relaxation Process in the S_1 State""J.Phys.Chem.,. (in press).

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書

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公開日: 2001-04-01   更新日: 2016-04-21  

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