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超微量有機分子レベル水素同位体比測定法の開発と地球環境科学への応用

研究課題

研究課題/領域番号 12359003
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分展開研究
研究分野 広領域
研究機関東京都立大学

研究代表者

奈良岡 浩  東京都立大学, 理学研究科, 助教授 (20198386)

研究分担者 ブリンカット デビット  東京都立大学, 理学研究科, 助手 (60301412)
研究期間 (年度) 2000 – 2002
研究課題ステータス 完了 (2002年度)
配分額 *注記
33,040千円 (直接経費: 31,900千円、間接経費: 1,140千円)
2002年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2001年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2000年度: 28,100千円 (直接経費: 28,100千円)
キーワード水素同位体比 / 有機化合物 / 超微量 / 測定法開発 / 自然環境試料 / 脂質分子 / 植生 / 隕石 / 有機分子レベル / 堆積物 / アルカン / 脂肪酸 / アルコール / 多環芳香族炭化水素 / 水素同位体 / n-アルカン / 陸上高等植物 / 熱分解 / 拡張型同位体比質量分析計
研究概要

本研究の目的は数十~数百ナノグラム(10^<-9>g)程度の有機分子レベル安定水素同位体比の測定方法を開発し、地球環境科学における様々な試料に含まれる超微量バイオマーカーに適用し、有機化合物の地球化学サイクルや古環境解析研究に応用することである。最終的に同位体比測定のための誘導体化による同位体比補正法や感度・精度などの問題点、さらに自然環境試料の複雑な混合化合物の前処理ににおける分離法も解決し、約10ナノグラム程度の水素を持った有機分子の水素同位体比測定が恒常的に行えるようになった。
地球環境試料として陸上高等植物、淡水・海水中藻類、湖堆積物、河川-外洋にいたる堆積物中などのn-アルカン、脂肪酸、アルコール、ステロールや、地球外試料である隕石中の多環芳香族炭化水素(PAHs)の水素同位体比を精力的に測定した。その結果、同じ植物が作り出す脂質分子でも数百パーミルの幅があること、従来炭素同位体比のみからC3植物とC4植物の混合で説明されてきた堆積物中の有機分子についてそれら以外の寄与もあること、海洋堆積物中へのバクテリア活動の寄与、氷期から間氷期にかけて長鎖n-アルカンの水素同位体比が30~40パーミル重くなることなど様々な新しい知見を得た。また、隕石中PAHsの中で互いに構造異性体であるピレンとフルオランテンの水素同位体比が異なることを見い出した。また、熱水中においてピレンとフルオランテンの水素の同位体交換反応が異なって起こることも明らかにした。これらの結果を学術誌に論文を数編発表し、さらに投稿中のものが4編ある。
本研究の当初の計画における研究期間は4年であったが、発展的に新たな基盤研究(A)課題「有機分子の宇宙・地球環境における多次元同位体のシステマティクス」に採択されたことにより3年間で終了した。

報告書

(4件)
  • 2002 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2001 実績報告書
  • 2000 実績報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2003 2002 その他

すべて 雑誌論文 (12件) 図書 (1件) 文献書誌 (18件)

  • [雑誌論文] Geochemical and organic carbon isotope studies across the continental Permian-Triassic boundary of Ranigay Basirn2003

    • 著者名/発表者名
      A.Sarkar, H.Yoshioka, ら
    • 雑誌名

      Palaeogeogr. Palaeoclimat. Palaeoecol. 191

      ページ: 1-14

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Glacial-interglacial changes in organic carpon, nitrogen and sulfur accomulation in Lake Baikal sediment2003

    • 著者名/発表者名
      T.Watanabe, H.Naraoka, ら
    • 雑誌名

      Geochemical Journal 37

      ページ: 493-502

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A different behavior of hydrogen isotope exchange petureen two PAH isomers (fluoranthene and pyrene)2003

    • 著者名/発表者名
      Y.Oba, H.Naraoka
    • 雑誌名

      Res.Org.Geochem. 18

      ページ: 29-35

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Geochemical and organic carbon isotope studies across the continental Permean-Triassic boundary of Raniganj Basin, eastern India.2003

    • 著者名/発表者名
      A.Sarkar, H.Yoshioka, M.Ebihara, H.Naraoka
    • 雑誌名

      Palaeogeogr. Palaeoclimat. Palaeoecol. 191

      ページ: 1-14

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Glacial- interglacial changes in organic carbon, nitrogen and sulfur accumulation in Lake Baikal sediment over the past 250 kyr.2003

    • 著者名/発表者名
      T.Watanabe, H.Naraoka, M.Kinoshita, M.Nishimura, T.Kawai
    • 雑誌名

      Geochem.J. 37

      ページ: 493-502

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A different behavior of hydrogen isotope exchange between two PAH isomers (fluoranthene and pyrene).2003

    • 著者名/発表者名
      Y.Oba, H.Naraoka
    • 雑誌名

      Res.Org.Geochem. 18

      ページ: 29-35

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Carbon isotope fractionation during permanganate oxidation of chlorinated ethylenes (cDCE. TCE. PCE)2002

    • 著者名/発表者名
      S.R.Poulson., H.Naraoka
    • 雑誌名

      Environ, Science and Technology 36

      ページ: 3270-3274

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Vertical distributions and δ^<13>C Isotopic compositions of PAHs in Chidorigafuchi Moat sediment, Japan2002

    • 著者名/発表者名
      T.Okuda, H.Kumata, ら
    • 雑誌名

      Organic Geochemistry 33

      ページ: 843-848

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] 有機分子レベル安定水素同位体比測定と地球環境科学への応用2002

    • 著者名/発表者名
      奈良岡浩, 力石嘉人
    • 雑誌名

      Radioisotopes 51

      ページ: 249-250

    • NAID

      10008637289

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Carbon isotope fractionation during permanganate oxidation of chlorinated ethylenes (cDCE, TCE, PCE).2002

    • 著者名/発表者名
      S.R.Poulson, H.Naraoka
    • 雑誌名

      Environ.Sci.Tech. 36

      ページ: 3270-3274

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Vertical distributions and δ13^C isotopic compositions of PAHs in Chidorigafuchi Moat sediment, Japan.2002

    • 著者名/発表者名
      T.Okuda, H.Kumata, H.Naraoka, R.Ishiwatari, H.Takada
    • 雑誌名

      Org.Geochem. 33

      ページ: 843-848

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Compound-specific hydrogen isotope analysis its application to earth environmental sciences (in Japanese).2002

    • 著者名/発表者名
      H.Naraoka, Y.Chikaraishi
    • 雑誌名

      Radioisotopes. 51

      ページ: 249-250

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [図書] 地球化学講座第4巻「有機地球化学」(分担)

    • 著者名/発表者名
      奈良岡浩
    • 出版者
      培風館(印刷中)
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Naraoka, H.Mita: "δD of individual PAHs from the Murchison and an Antarctic carbonaceous chondrite"Geochim. Cosmochim. Acta, Spec. Suppl.. 66. A546 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] S.R.Poulson, H.Naraoka: "Carbon isotope fractionation during permanganate oxidation of chlorinated ethylenes (cDCE, TCE, PCE)"Enriromental Science and Technology. 36. 3270-3274 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Chikaraishi, H.Naraoka: "Compound-specific δD-δ^<13>C analyses of n-alkanes extracted from terrestrial and aquatic plants"Phytochemistry. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Chikaraishi, H.Naraoka: "Hydrogen and carbon isotope fraqtionation during lipid biosynthesis of terrestrial plants"Geochim. Cosmochim. Acta, Spec. Suppl.. 66. A139 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Okuda, H.Kumata: "Vertical distributions and δ^<13>C isotopic compositions of PAHs in Chidorigafuchi Moat sediment, Japan"Organic Geochemistry. 33. 843-848 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 奈良岡浩, 力石嘉人: "分子レベル安定水素同位体比測定と地球環境科学への応用"Radio isotopes. 51. 249-250 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 奈良岡浩(分担): "「地球化学講座」第8巻「地球化学実験法」A1章"培風館(印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Chikaraishi, H.Naraoka: "Organic hydrogen-carbon isotope signatures of terrestrial higher plants during biosynthesis for distinctive photosynthetic pathways"Geochemical Journal. 35. 451-458 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 奈良岡浩: "陸・海洋系における有機分子の安定炭素同位体組成とその起源"月刊海洋「現代海洋化学II」. 号外25. 210-215 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] T.Okuda: "Source identification of Malaysian atmospheric polycyclic aromatic hydrocarbons nearby forest fires using molecular and isotopic compositions"Atmospheric Environment. 36. 611-618 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Chikaraishi, H.Naraoka: "Sources of long-chain n-alkanes at lake Haruna(Japan) based on their individuall stable hydrogen and carbon isotopic conpositions"Organic Geochemistry. (印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 奈良岡 浩: "「地球化学講座」第4巻「有機地球化学」第7章"培風館(印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] H.Naraoka,A.Shimoyama ら: "Isotopic evidence from an Antarctic carbonaceous chondrite for two reaction pathways of extraterrestrial PAH formation"Earth and Planetary Science Letters. 184. 1-7 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] H.Naraoka,R,Ishiwatari: "Molecular and isotopic abundances of long-chain n-fatty acids in open marine sediments of the western north Pacific"Chemical Geology. 165. 23-36 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] H.Naraoka,K.Yamada ら: "Recent sedimentary hopanoids in the north western Pacific alongside Japanese Islands"Organic Geochemistry. 31. 1023-1029 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] D.Brincat,K.Yamada ら: "Molecular-isotopic stratigraphy of long chain n-alkanes in Lake Baikal Holocene and glacial age sediments"Organic Geochemistry. 31. 287-294 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] T.Okuda,H.Naraoka ら: "Separation of PAHs in environmental samples by use of solid-phase extraction system for carbon isotope analysis"J.Mass Spectrom.Soc.Japan. 48. 387-394 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] 力石嘉人,内藤卓,奈良岡浩: "有機物の水素-炭素同位体組成と地球化学サイクル"月刊海洋. 32. 570-575 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書

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公開日: 2000-04-01   更新日: 2016-04-21  

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