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π電子系ケイ素ポリマーの導電機構の解明と機能材料への応用

研究課題

研究課題/領域番号 12555245
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分展開研究
研究分野 工業物理化学
研究機関広島大学

研究代表者

九内 淳堯  広島大学, 大学院・工学研究科, 教授 (90029190)

研究分担者 播磨 裕  広島大学, 大学院・工学研究科, 教授 (20156524)
大下 浄治  九州大学, 有機化学基礎研究センター, 助教授 (90201376)
研究期間 (年度) 2000 – 2002
研究課題ステータス 完了 (2002年度)
配分額 *注記
10,100千円 (直接経費: 10,100千円)
2002年度: 1,300千円 (直接経費: 1,300千円)
2001年度: 1,300千円 (直接経費: 1,300千円)
2000年度: 7,500千円 (直接経費: 7,500千円)
キーワードケイ素ポリマー / オリゴチエニレン / オリゴシラニレン / 導電機構 / 電荷移動 / ポーラロン / πダイマー / 電界発光素子 / σ-π共役 / ポリマー合成 / 伝導機構
研究概要

主鎖がモノシラニレン(MS)、ジシラニレン(DS)、またはトリシラニレン(TS)とオリゴチエニレン(mT)(m=1-5)からなる一連の交互ポリマーの合成法を確立した。関連ポリマーの合成も行った。得られたオリゴチエニレン-ケイ素交互ポリマーは塩化鉄ドープで10^<-4>-10^<-1>S/cmレベルの電導度を示した。ケイ素上にエトキシ基を持つMS-5Tは極めて安定な電気化学的ドープ/脱ドープ挙動を示した。また、これらポリマーが電界発光素子のホール輸送材料として優れた特性を示すこと、ジチエノシロール誘導体が優れた電子輸送材料となり得ることを明らかにした。
MS-mTを用いて以下の解明を行った:1)ポーラロン、バイポーラロン、πダイマーがどのように伝導機構に関与しているか、2)電荷移動の主要経路は高分子鎖内か鎖間か、3)高ドープ領域で観測される金属-非金属転移の原因は何か。その結果、電荷移動は主に鎖間で起こっていること、また、オリゴオフェンπ系の長さとホール移動度の変化の関係を調べた結果、電荷移動にπダイマーが関与することを見出した。
さらに、結合位置規則性の異なるポリ(3-ヘキシルチオフェン)(PHT)を合成した。規則性が81%と70%のPHT、レジオレギュラー(97%)およびレジオランダム(54%)なPHTの計4種を用いて、ポリマー膜の構造が電荷移動過程に与える影響を調査した。ドープ率が0.01%から20%にわたる広範囲な領域における電荷担体の移動度測定、電気化学計測、吸収スペクトルとESRシグナルのその場測定から得られた結論として、1)有効共役長が位置規則性によって変わり物性に影響を及ぼすこと、2)低ドープ領域での電荷(ポーラロン)の移動は主にポリマー鎖間で起こること、3)ドープ率の増加に伴う移動度の急激な上昇はポリマー鎖のスタック構造とは無関係であり、金属伝導の発生はポリマー鎖内の現象であることが分かった。

報告書

(4件)
  • 2002 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2001 実績報告書
  • 2000 実績報告書
  • 研究成果

    (48件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (48件)

  • [文献書誌] J.Ohshita: "Synthesis and Properties of Alternating Polymers Containing 2,6-Diaryldithienosilole and Organosilicon Units"Macromol. Chem. Phys.. 201. 851-857 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Harima: "Transport and in situ ESR Studies on Polymer Film Composed of Quinquethiophenes Bridged by Monosilanylene Units"Synthetic Metals. 113. 173-183 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Tang: "Optical Study on Electrochemical and Chemical Doping of Polymers of Oligothienyls Bridged by Monosilyl"Electrochimica Acta. 45. 2771-2780 (2000)

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  • [文献書誌] L.Zhu: "Electrochemical Oxidation of Thienylene-Silanylene Copolymer Films in Different Electrolyte Solutions"Electrochimica Acta. 45. 2203-2210 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J.Ohshita: "Effects of the Ethoxy and Diethylamino Substituent on the Electrochemical and Conducting Properties of Poly[(silanylene)oligothienylenes]"J. Organomet. Chem.. 611. 537-542 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J.Ohshita: "Synthesis of Polymers with Alternating Organosilanylene and Oligothienylene Units and Their Optical, Conducting and Hole-Transporting Properties"Organometallics. 19. 4492-4498 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J.Ohshita: "Synthesis of Polymers Composed of Alternating Diphenylenedithienosilole and Diethynylenesilylene Units and Their Application to Hole-Transport in Double Layer EL Devices"Macromolecules. 33. 8890-8893 (2000)

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  • [文献書誌] L.Zhu: "Electrochemical Properties of Oligothienylene-Oligosilanylene Block Copolymers : Influence of Block Sizes"J. Appl. Electrochem.. 31. 175-180 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Sakamaki: "Synthesis and Properties of σ-π Conjugated Alternating Polymers Consisting of Carbazole and Organosilicon Units"Appl. Organomet. Chem.. 15. 604-612 (2001)

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  • [文献書誌] J.Ohshita: "Effects of Conjugated Substituents on the Optical, Electrochemical, and Electron-Transporting Properties of Dithienosiloles"Organometallics. 20. 4800-4805 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Sakamaki: "Synthesis and Properties of Novel σ-π Alternating Polymers with Triphenylamine and Organosilicon Units"Appl. Organomet. Chem.. 15. 939-946 (2001)

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  • [文献書誌] J.Ohshita: "Synthesis of Novel Bithiophene Derivatives with an Organosilanylene Bridge, and Their Application to Electron-Transporting Materials in EL Devices"J. Organomet. Chem.. 642. 137-142 (2002)

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  • [文献書誌] X.Jiang: "Doping-Induced Change of Carrier Mobilities in Poly(3-hexylthiophene) Films with Different Stacking Structures"Chem. Phys. Lett.. 364. 616-620 (2002)

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  • [文献書誌] X.Jiang: "A Transport Study of Poly(3-hexylthiophene) Films with Different Regioregularities"Synthetic Metals. 135-136. 351-352 (2003)

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  • [文献書誌] A.Kunai: "Synthesis and Properties of Silicon-Bridged Bithiophenes and Application to EL Devices"Synthetic Metals. 137. 1007-1008 (2003)

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  • [文献書誌] J.Ohshita: "Synthesis of Organosilanylene-Pentathienylene Alternating Polymers and Their Application to the Hole-Transporting Materials in Double-Layer Electroluminescent Devices"J. Organomet. Chem.. 665. 29-32 (2003)

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  • [文献書誌] J.Ohshita: "Hole-Transporting Properties of Organosilanylene-Diethynylpyrene and Diethynylanthracene Alternating Polymers. Application to Patterning of Light-Emitting Images"J. Organomet. Chem.. (印刷中). (2003)

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  • [文献書誌] J. Ohshita: "Synthesis and Properties of Alternating Polymers Containing 2,6-Diaryldithienosilole and Organosilicon Units"Macromol. Chem. Phys.. 201. 851-857 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y. Harima: "Transport and in situ ESR Studies on Polymer Film Composed of Quinquethiophenes Bridged by Monosilanylene Units"Synthetic Metals. 113. 173-183 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H. Tang: "Optical Study on Electrochemical and Chemical Doping of Polymers of Oligothienyls Bridged by Monosilyl"Electrochimica Acta. 45. 2771-2780 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] L. Zhu: "Electrochemical Oxidation of Thienylene-Silanylene Copolymer Films in Different Electrolyte Solutions"Electrochimica Acta. 45. 2203-2210 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J. Ohshita: "Effects of the Ethoxy and Diethylamino Substituent on the Electrochemical and Conducting Properties of Poly[(silanylene)oligothienylenes]"J. Organomet. Chem.. 611. 537-542 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J. Ohshita: "Synthesis of Polymers with Alternating Organosilanylene and Oligothienylene Units and Their Optical, Conducting and Hole-Transporting Properties"Organoraetallics. 19. 4492-4498 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J. Ohshita: "Synthesis of Polymers Composed of Alternating Diphenylenedithienosilole and Diethynylene-silylene Units and Their Application to Hole-Transport in Double Layer EL Devices"Macromolecules. 33. 8890-8893 (2000)

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  • [文献書誌] L. Zhu: "Electrochemical Properties of Oligothienylene-Oligosilanylene Block Copolyraers: Influence of Block Sizes"J. Appl. Electrochem.. 31. 175-180 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Sakamaki: "Synthesis and Properties of σ-π Conjugated Alternating Polymers Consisting of Carbazole and Organosilicon Units"Appl. Organoraet. Chem.. 15. 604-612 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J. Ohshita: "Effects of Conjugated Substituents on the Optical, Electrochemical, and Electron-Transporting Properties of Dithienosiloles"Organoraetallics. 20. 4800-4805 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K. Sakamaki: "Synthesis and Properties of Novel σ-π Alternating Polymers with Triphenylamine and Organosilicon Units"Appl. Organomet. Chem.. 15. 939-946 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J. Ohshita: "Synthesis of Novel Bithiophene Derivatives with an Orgenosilanylene Bridge, and Their Application to Electron-Transporting Materials in EL Devices"J. Organome., Chem.. 642. 137-142 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] X. Jiang: "Doping-Induced Change of Carrier Mobilities in Poly (3-hexylthiophene) Films with Different Stacking Structures"Chem. Phys. Lett.. 364. 616-620 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] X. Jiang: "A Transport Study of Poly(3-hexylthiophene) Films with Different Regioregularities"Synthetic Metals. 135-136. 351-352 (2003)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A. Kunai: "Synthesis and Properties of Silicon-Bridged Bithiophenes and Application to EL Devices"Synthetic Metals. 137. 1007-1008 (2003)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J. Ohshita: "Synthesis of Organosilanylene-Pentathienylene Alternating Polymers and Their Application to the Hole-Transporting Materials in Double-Layer Electroluminescent Devices"J. Organomet. Chem.. 665. 29-32 (2003)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J. Ohshita: "Hole-Transporting Properties of Organo-silanylene-Diethynylpyrene and Diethynylanthracene Alternating Polymers. Application to Patterning of Light-Emitting Images"J. Organomet. Chem. (in press). (2003)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] X.Jiang: "Doping-Induced Change of Carrier Mobilities in Poly(3-hexylthiophene) Films with Different Stacking Structures"Chem. Phys. Lett.. Vol.364. 616-620 (2002)

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      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Joji Ohshita: "Synthesis of Organosilanylene-Pentathienylene Alternating Polymers and Their Application to the Hole-Transporting Materials in Double-Layer"J. Organomet. Chem.. Vol.665. 29-32 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] X.Jiang: "A Transport Study of Poly(3-hexylthiophene) Films with Different Regioregularity"Synthetic Metals. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Koichi Sakamaki: "Synthesis and Properties of σ-π Conjugated Alternating Polymers Consisting of Carbazole and Organosilicon Units"Appl.Organomet.Chem.. vol.15. 604-612 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Koichi Sakamaki: "Synthesis and Properties of Novel σ-π Alternating Polymers with Triphenylamine and Organosilicon Units"Appl.Organomet.Chem.. vol.15. 939-946 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Lihua Zhu: "Electrochemical properties of oligotheienylene-oligosilanylene block copolymers : Influences of block sizes"J.Appl.Electrochem.. vol.31. 175-180 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Yoshihito Kunugi: "A mobility study on highly stacked conducting polymer films"Synthetic Metals. Vol.119. 433-434 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] XQ.Jiang: "Mobilities of charge carriers hopping between π-conjugated polymer chains"J.Mater.Chem.. vol.11. 3043-3048 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Lihua Zhu: "Electrochemical oxidation of thienylene-silanylene copolymer films in different electrolyte solutions"Electrochim.Acta. 45. 2203-2210 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Hequing Tang: "Optical study on electrochemical and chemical doping of polymers of oligothienyls bridged by monosilyl"Electrochim.Acta. 45. 2771-2780 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Yutaka Harima: "Transport and in situ ESR studies on polymer film composed of quinquethiophenes bridged by monosilanylnene units"Synthetic Metals. 113. 173-183 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Joji Ohshita: "Effects of the ethoxy and diethylamino substituent on the electrochemical and conducting properties of poly [(silanylene) oligothienylenes]"J.Organomet.Chem.. 611. 537-542 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Joji Ohshita: "Synthesis of polymers with alternating organosilanylene and oligothienylene units and their optical, conducting, and hole-transporting properties"Organometallics. 19. 4492-4498 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Lihua Zhu: "Electrochemical properties of copolymers consisting of oligothiophene-oligosilylene block copolymers : Influences of block sizes"J.Appl.Electrochem.. 31. 175-180 (2000)

    • 関連する報告書
      2000 実績報告書

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公開日: 2000-04-01   更新日: 2016-04-21  

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