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紫外-赤外二重共鳴法による電子励起分子クラスターのCH,OH振動の直接観測

研究課題

研究課題/領域番号 12640483
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関東北大学

研究代表者

江幡 孝之  東北大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (70142924)

研究分担者 三上 直彦  東北大学, 大学院・理学研究科, 教授 (70004447)
研究期間 (年度) 2000 – 2001
研究課題ステータス 完了 (2001年度)
配分額 *注記
3,700千円 (直接経費: 3,700千円)
2001年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
2000年度: 3,000千円 (直接経費: 3,000千円)
キーワード二重共鳴分光 / 電子励起状態 / 赤外分光 / 水素結合 / 分子クラスター / OH伸縮振動 / 紫外-赤外二重共鳴 / クラスター / 超音速ジェット / 振動分光 / 二重共鳴法
研究概要

通常の分光法では困難であった気相分子、分子クラスターの電子励起状態(S_1)のX-H(X=C, O, N)伸縮振動状態を観測するとともに、振動状態の緩和や、反応のダイナミックスの研究を行った。
平成12年度では、電子励起分子のX-H振動状態の観測方法として、紫外-赤外二重共鳴分光法を開発した。この分光法では、超音速ジェット中に生成した気相孤立分子や分子クラスターを、紫外レーザー光でS_1電子状態のゼロ点準位に励起した直後に赤外レーザー光を入射し、X-H振動準位に励起した。その条件下で、初期振動準位や緩和準位からの蛍光を観測した。実験の結果、以下の二つの測定法を適用できることが分かった。(1)振動励起状態の蛍光量子収率の変化を利用する赤外分光法、(2)振動励起状態の振動エネルギー緩和を利用する赤外分光法
平成13年度では、実際に分子やクラスターのS_1状態のX-H振動の観測を行った。対象とした系は、ベンゼン、トルエンのC-H伸縮振動や、アニリン、ナフトールのN-H、O-H伸縮振動である。これらの振動状態は、本研究で初めて観測することに成功した状態である。解析の結果、ベンゼン、トルエンでは、S_0状態に比べS_1状態で芳香環側のC-H伸縮振動の振動数が増加するが、逆にメチル基側のC-H伸縮振動の振動数は低下することが分かった。また、アニリンでは、N-H振動の振動数がS_1状態で500cm^<-1>と著しく低下し、さらにS_1電子状態のわずか3500cm^<-1>高波数側に第二電子励起状態S_2(πσ^*)が存在することを見いだした。S_2(πσ^*)電子状態は、芳香族分子のS_1状態の光化学反応を支配する重要な状態であるため、今後の研究継続が必要とされる。同様の観測を水素結合クラスターについて行った。その結果、0-H振動に励起されたクラスターは、速やかに振動緩和し、さらに振動前期解離することを明らかにした。

報告書

(3件)
  • 2001 実績報告書   研究成果報告書概要
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  • [文献書誌] R.Yamamoto: "Study of vibrational spectra and relaxation of benzonitrile and its clusters by timeresolved stimulated Raman -UV double resonance spectroscopy"J. Raman Spectrosc. 31. 295-304 (2000)

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  • [文献書誌] Y.Matsumoto: "Structures and vibrations of 2-naphthol-(NH_3)_n(n=1-3) hydrogen-bonded clusters investigated by IR-UV double resonance spectroscopy"J. Molec. Struct. 552. 257-271 (2000)

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  • [文献書誌] E.Fujimaki: "Autoionization detected infrared spectroscopy of intramolecular hydrogen bonds in aromatic cations. II. Unconventional intramolecular hydrogen bonds"J. Chem. Phys.. 112. 137-148 (2000)

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  • [文献書誌] A.Fujii: "Infrared spectroscopy of CH stretching vibrations of jet-cooled alkylbenzene cations by using the "messenger" technique"J. Chem. Phys.. 112. 6275-6284 (2000)

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  • [文献書誌] Y.Matsuda: "Population labeling spectroscopy for the electronic and the vibra-tional transitions of 2-pyridone and its hydrogen-bonded clusters"J. Chem. Phys.. 113. 573-580 (2000)

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  • [文献書誌] E.Fujimaki: "Autoionization-detected infrared spectroscopy of jet-cooled naphthol cations"J. Phys. Chem. A. 104. 7227-7232 (2000)

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  • [文献書誌] N.Guchhait: "Vibrational spectroscopy for size-selected fluorene-(H_2O)_<n=1-2>clusters in supersonic jets"J. Phys. Chem. A. 104. 11891-11896 (2000)

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  • [文献書誌] G.Naresh Patwari: "Evidence of dihydrogen-bond in gas phase : Phenol-borane-dimethylamine complex"J. Chem. Phys.. 113. 9885-9888 (2000)

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  • [文献書誌] Y.Matsuda: "IR-UV double-resonance spectroscopic study of 2-hydroxypyridine and its hydrogen-bonded clusters in supersonic Jets"J. Phys. Chem. A. 105. 3475-3480 (2001)

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  • [文献書誌] Y.Matsumoto: "OH stretching vibrations and hydrogen-bonded structures of 7-hydroxyquinoline-(H_2O)_<1-3> investigated by IR-UV double-resonance spectroscopy"Chem. Phys. Lett.. 338. 52-60 (2001)

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  • [文献書誌] R.Yamamoto: "Mode dependent intracluster vibrational energy redistribution rate in size-selected beuzonitrile-(CHOl_3)_<n=1-3>clusters"J. Chem. Phys.. 114. 7886-7876 (2001)

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  • [文献書誌] A.Okazaki: "Predissociation of Rydberg states of CO investigated by the detection of atomic fragments"J. Chem. Phys.. 114. 7866-7900 (2001)

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  • [文献書誌] G.Naresh Patwari: "Gas phase dihydrogen bonded phenol-borane-trimethylamine complex"J. Chem. Phys.. 114. 8877-8879 (2001)

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  • [文献書誌] Y.Matsumoto: "Photofragment-detected IR spectoscopy (PFDIRS) for the OH stretching vibration of the hydrogen-bonded clusters in the S, state-Application to 2-naphthol-B(B=H_2() and CH_3OH)clusters"J. Phys. Chem. A. 105. 5727-5730 (2001)

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  • [文献書誌] E.Fujimaki: "Infrared photodissociation spectroscopy of n-propylbenzene-Ar cluster cations : Charge delocalization between the aromatic ring and the alkyl chain"J. Phys. Chem. A. 105. 4882-4886 (2001)

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  • [文献書誌] T.Ebata: "Picosecond IR-UV pump-probe spectroscopy. -IVR of OH stretching vibration of phenol and phenol dimer"J. Phys. Chem. A. 105. 8623-8628 (2001)

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  • [文献書誌] G.Naresh Patwari: "Electronic and vibrational spectroscopy of dihydrogen bonded 2-pyridone-borane-trimethylamine complex in supersonic jets"J. Phys. Chem A. 105. 10673-10680 (2001)

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  • [文献書誌] T.Yahagi: "Infrared spectroscopy of the OH stretching vibrations of jet-cooled salicylic acid and its dimer in S_0 and S_1"J. Phys. Chem. A. 105. 10673-10680 (2001)

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  • [文献書誌] G.Naresh Patwari: "Dehydrogeneration reaction from a dihydrogen bonded precursor complex in the gas phase"J. Phys. Chem. A. 105. 10753-10758 (2001)

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  • [文献書誌] C.Minejima: "CH stretching vibration of benzene and toluene in S1 observed by double resonance vibrational spectroscopy in supersonic jets"Phys. Chem. Chem Phys.. (印刷中). (2002)

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  • [文献書誌] R. Yamamoto, S. Ishikawa, T. Ebata, and N. Mikaimi: "Study of vibrational spectra and relaxation of bcnzonitrile and its clusters by time-resolved stimulated Raman - UV double resonance spectroscopy"J. Raman Spectrosc. 31. 295-304 (2000)

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  • [文献書誌] Y. Matsumoto, T. Ebata and N. Mikami: "Structures and vibrations of 2-naphthol-(NH_3)_n (n=1-3) hydrogen-bonded clusters investigated by IR-UV double resonance spectroscopy"J. Molec. Struct.. 552. 257-271 (2000)

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  • [文献書誌] E. Fujimaki, A. Kujii,T. Ebata, and N. Mikami: "Autoionization detected infrared spectroscopy of intramolecular hydrogen bonds in aromatic cations. II. Unconventional intramolecular hydrogen bonds"J. Chem. Phys.. 112(1). 137-148 (2000)

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  • [文献書誌] A. Fujii, E. Fujimaki, T. Ebata, and N. Mikami: "Infrared spectroscopy of CH stretching vibrations of jet-cooled alkylbenzene cations by using the "messenger" technique"J. Chem. Phys. 112. 6275-6284 (2000)

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  • [文献書誌] Y. Mutsuda, T. Ebata and N. Mikami: "Population labeling spectroscopy for the electronic and the vibra-tional transitions of 2-pyridone and its hydrogen-ponded clusters"J. Chem. Phys.. 113(2). 573-580 (2000)

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  • [文献書誌] E. Fujimaki, Y. Matsumoto, A. Fujii, T. Etiata and N. Mikami: "Autoionization-dctected infrared spectroscopy of jet-cooled naphthol cations"J. Phys. Chem. A. 104(31). 7277-7232 (2000)

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  • [文献書誌] G. Naresh Patwari, T. Ebata and N. Mikami: "Evidence of dihydrogen-bond in gas phase : Phenol-boranc-dimethylamine complex"J. Chem. Phys.. 113(22). 9885-9888 (2000)

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  • [文献書誌] G. Naresh Patwari, T. Ebata, and N. Mikami: "Electronic and vibrational spectroscopy of dihydrogen bonded 2-pyridone-borane-trimethylamine complex in supersonic jets"J. Phys. Chem.. 105(38). 8642-4645 (2001)

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公開日: 2000-04-01   更新日: 2016-04-21  

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