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ミセル形態及びサイズ分布の第一原理的予測法の構築

研究課題

研究課題/領域番号 12640495
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関京都大学

研究代表者

木下 正弘  京都大学, エネルギー理工学研究所, 助教授 (90195339)

研究期間 (年度) 2000 – 2002
研究課題ステータス 完了 (2002年度)
配分額 *注記
4,200千円 (直接経費: 4,200千円)
2002年度: 300千円 (直接経費: 300千円)
2001年度: 500千円 (直接経費: 500千円)
2000年度: 3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
キーワードミセル / 界面活性剤分子 / 分子集合体 / RISM理論 / 蛋白質 / コロイド分散系 / 生体系 / エントロピー的排除容積効果 / 積分方程式論 / 溶媒和自由エネルギー / 排除容積 / 臨界ミセル濃度 / 両親媒性分子 / 部分モル容積 / 生体高分子 / 自己組織化 / HNC方程式 / ブリッジ関数
研究概要

方法論および溶媒効果の大きさの点で、ミセル研究と共通性を有する蛋白質立体構造予測などの生体系に関する研究をも並行して進めた。
溶媒の効果を分子性流体用の統計力学理論として知られるRISM理論によって取り込み、複数の界面活性剤分子で構成される超分子の構造サンプリングに対してのみ徐冷モンテカルロ法を適用し、両者を1つの熱力学理論で統合させる複合型方法論を構築した。この方法論を用い、単純化モデルに対するミセル水溶液の解析研究を実施した。界面活性剤分子の構造と臨界ミセル濃度、ミセル形態、及びミセルサイズ分布との関係を調べると共に、物理的考察を加え、多くの有用な情報を得た。現実的なモデルを用いた解析に発展させ、温度を上げると非イオン性界面活性剤分子のミセルサイズが大きくなることの物理化学的要因を明確にしつつある。
広く一般の溶質分子に対し、RISM理論のHNC型のClosure方程式中に斥力性のブリッジ関数を導入する簡便な方法を開発し、20種類のアミノ酸やポリペプチド(アミノ酸残基数N=2-7)の熱力学量の計算値が、大幅に改良されることを示した。さらに大きなペプチド(Nが10を越えるもの)で、丸まった構造を取る場合には、上記の改良法は依然として不充分であることも分かっており、今後さらに検討する必要がある。
積分方程式論の3次元バージョンは、その長大な計算時間のため、複合型方法論では使用できないが、溶質分子のいくつかの代表的な構造に対して、その溶媒和構造を微視的に詳細解析する場合に有用である。その具体例として、コロイド分散系や生体系におけるエントロピー的排除容積効果の役割に関する検討を実施した。特に、エントロピー的排除容積効果だけで、生体高分子間の鍵-鍵穴間相互作用に高いサイズ選択性が生まれることを初めて示した。

報告書

(4件)
  • 2002 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2001 実績報告書
  • 2000 実績報告書
  • 研究成果

    (62件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (62件)

  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Yuko Okamoto, Fumio Hirata: "Peptide Conformations in Alcohol and Water : Analysis by the Reference Interaction Site Model Theory"Journal of the American Chemical Society. 122(12). 2773-2779 (2000)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takashi Imai, Masahiro Kinoshita, Fumio Hirata: "Salt Effect on Stability and Solvation Structure of Peptide : An Integral Equation Study"Bulletin of the Chemical Society of Japan. 73(5). 1113-1122 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takashi Imai, Masahiro Kinoshita, Fumio Hirata: "Theoretical Study for Partial Molar Volume of Amino Acids in Aqueous Solution : Implication of Ideal Fluctuation Volume"The Journal of Chemical Physics. 112(21). 9469-9478 (2000)

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  • [文献書誌] Ayori Mitsutake, Masahiro Kinoshita, Yuko Okamoto, Fumio Hirata: "Multicanonical Algorithm Combined with the RISM Theory for Simulating Peptides in Aqueous Solution"Chemical Physics Letters. 329(3,4). 295-303 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Binary Fluid Mixture Confined between Macroparticles : Surface-Induced Phase Transition and Long-Range Surface Forces"Chemical Physics Letters. 325(1,2,3). 281-287 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Effects of a Trace Amount of Hydrophobic Molecules on Phase Transition for Water Confined between Hydrophobic Surfaces : Theoretical Results for Simple Models"Chemical Physics Letters. 326(5,6). 551-557 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 木下正弘, 岡本祐幸, 平田文男: "タンパク質立体構造形成における溶媒効果"生物物理. 40(6). 374-378 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Ken Kuwamoto, Masahiro Kinoshita: "Interaction between Solute Molecules in Medium Density Solvents"Molecular Physics. 98(11). 725-736 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Andriy Kovalenko, Fumio Hirata, Masahiro Kinoshita: "Hydration Structure and Stability of Met-Enkephalin Studied by a Three-Dimensional Reference Interaction Site Model with a Repulsive Bridge Correction and a Thermodynamic Perturbation Method"The Journal of Chemical Physics. 113(21). 9830-9836 (2000)

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  • [文献書誌] Masahiro Yamamoto, Masahiro Kinoshita, Takashi Kikuchi: "Structure of the Pt(111)/Liquid Interface : A First-Principles/RHNC Calculation"Electrochimica Acta. 46(2,3). 165-174 (2000)

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  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Long-Range Interaction between Hydrophilic Surfaces Immersed in a Hydrophobic Fluid Containing a Hydrophilic Component at Low Concentration"Chemical Physics Letters. 333(3,4). 217-223 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Yoshiki Sugai: "Methodology for Predicting Approximate Shape and Size Distribution of Micelles"Studies in Surface Science and Catalysis. 132. 109-112 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Yuko Okamoto, Fumio Hirata: "Solvent Effects on Conformational Stability of Peptides : RISM Analyses"Journal of Molecular Liquids. 90. 195-204 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yuichi Harano, Takashi Imai, Andriy Kovalenko, Masahiro Kinoshita, Fumio Hirata: "Theoretical Study for Partial Molar Volume of Amino Acids and Polypeptides by the Three-Dimensional Reference Interaction Site Model"The Journal of Chemical Physics. 114(21). 9506-9511 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Takashi Imai, Andriy Kovalenko, Fumio Hirata: "Improvement of the Reference Interaction Site Model Theory for Calculating the Partial Molar Volume of Amino Acids and Polypeptides"Chemical Physics Letters. 348(3,4). 337-342 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 神尾和教, 木下正弘: "エントロピー駆動の秩序構造形成に関する統計力学的解析"化学工学論文集. 27(6). 683-689 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 木下正弘, 岡本祐幸, 平田文男: "水中およびアルコール中におけるペプチドの立体構造解析"蛋白質 核酸 酵素. 46(6). 713-718 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Teppei Oguni: "Depletion Effects on the Lock and Key Steric Interactions between Macromolecules"Chemical Physics Letters. 351(1,2). 79-84 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Spatial Distribution of a Depletion Potential between a Big Solute of Arbitrary Geometry and a Big Sphere Immersed in Small Spheres"The Journal of Chemical Physics. 116(8). 3493-3501 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Interaction between Large Spheres Immersed in Small Spheres : Remarkable Effects Due to a Trace Amount of Medium-Sized Spheres"Chemical Physics Letters. 353(3,4). 259-269 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takashi Imai, Hiroyasu Nomura, Masahiro Kinoshita, Fumio Hirata: "Partial Molar Volume and Compressibility of Alkali Halide Ions in Aqueous Solution : Hydration Shell Analysis with an Integral Equation Theory of Molecular Liquids"The Journal of Physical Chemistry B. 106(29). 7308-7314 (2002)

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  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Yoshiki Sugai: "Methodology of Predicting Approximate Shapes and Size Distribution of Micelles : Illustration for Simple Models"Journal of Computational Chemistry. 23(15). 1445-1455 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Interaction between Surfaces with Solvophobicity or Solvophilicity Immersed in Solvent : Effects Due to Addition of Solvophobic or Solvophilic Solute"The Journal of Chemical Physics. (in press).

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Roles of Entropic Excluded-Volume Effects in Colloidal and Biological Systems : Analyses Using the Three-Dimensional Integral Equation Theory"Chemical Engineering Science. (in press).

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  • [文献書誌] 木下正弘: "化学フロンティア(7),生体系のコンピュータ・シミュレーション"化学同人. 262 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Molecular Theory of Solvation"Kluwer Academic Publisher (The Netherlands) (in press).

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA, Yuko OKAMOTO, Fumio HIRATA: "Peptide Conformations in Alcohol and Water: Analysis by the Reference Interaction Site Model Theory"Journal of the American Chemical Society. 122(12). 2773-2779 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takashi IMAI, Masahiro KINOSHITA, Fumio HIRATA: "Salt Effect on Stability and Solvation Structure of Peptide: An Integral Equation Study"Bulletin of the chemical Society of Japan. 73(5). 1113-1122 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takashi IMAI, Masahiro KINOSHITA, Fumio HIRATA: "Theoretical Study for Partial Molar Volume of Amino Acids in Aqueous Solution: Implication of Ideal Fluctuation Volume"The Journal of Chemical Physics. 112(21). 9469-9478 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Ken KUWAMOTO, Masahiro KINOSHITA: "Interaction between Solute Molecules in Medium Density Solvents"Molecular Physics. 98(11). 725-736 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA: "Binary Fluid Mixture Confined between Macroparticles: Surface-Induced Phase Transition and Long-Range Surface Forces"Chemical Physics Letters. 325(1,2,3). 281-287 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA: "Effects of a Trace Amount of Hydrophobic Molecules on Phase Transition for Water Confined between Hydrophobic Surfaces: Theoretical Results for Simple Models"Chemical Physics Letters. 326(5,6). 551-557 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Ayori MITSUTAKE, Masahiro KINOSHITA, Yuko OKAMOTO, Fumio HIRATA: "Multicanonical Algorithm Combined with the RISM Theory for Simulating Peptides in Aqueous Solution"Chemical Physics Letters. 329(3,4). 295-303 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Andriy KOVALENKO, Fumio HIRATA, Masahiro KINOSHITA: "Hydration Structure and Stability of Met-encephalin Studied by a Three-Dimensional Reference Interaction Site Model with a Repulsive Bridge Correction and a Thermodynamic Perturbation Method"The Journal of Chemical Physics. 113(21). 9830-9836 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro YAMAMOTO, Masahiro KINOSHITA, Takashi KAKIUCHI: "Structure of the Pt(111)/Liquid Interface: A First Principlcs/RHNC Calculation"Electrochimica Acta. 46(2,3). 165-174 (2000)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA: "Long-Range Interaction between Hydrophilic Surfaces Immersed in a Hydrophobic Fluid Containing a Hydrophilic Component at Low Concentration"Chemical Physics Letters. 333(3,4). 217-223 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA, Yoshiki SUGAI: "Methodology for Prediction Approximate Shape and Size Distribution of Micelles"Studies in Surface Science and Catalysis. 132. 109-112 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA, Yuko OKAMOTO, Fumio HIRATA: "Solvent Effects on Conformational Stability of Peptides: RISM Analyses"Journal of Molecular Liquids. 90. 195-204 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Yuichi HARANO, Takashi IMAI, Andriy KOVALENKO, Masahiro KINOSHITA, Fumio HIRATA: "Theoretical Study for Partial Molar Volume of Amino Acids and Polypeptides by the Three-Dimensional Reference Interaction Site Model"The Journal of Chemical Physics. 114(21). 9506-9511 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA, Takashi IMAI, Andriy KOVALENKO, Fumio HIRATA: "Improvement of the Reference Interaction Site Model Theory for Calculating the Partial Molar Volume of Amino Acids and Polypeptides"Chemical Physics Letters. 348(3,4). 337-342 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazunori KAMIO, Masahiro KINOSHITA: "Statistical-Mechanical Analysis on Entropically Driven Formation of Ordered Structure (in Japanese)"Kagaku Kogaku Ronbunshu. 27(6). 683-689 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA, Teppei OGUNI: "Depletion Effects in the Lock and Key Steric Interactions between Macromolecules"The Journal of Chemical Physics. 351(1,2). 79-84 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA: "Spatial Distribution of a Depletion Potential between a Big solute of Arbitrary Geometry and a Big Sphere Immersed in Small Spheres"The Journal of Chemical Physics. 116(8). 3493-3501 (2001)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA: "Interaction between Large Spheres Immersed in Small Spheres: Remarkable Effects Due to a Trace Amount of Medium-sized Spheres"Chemical Physics Letters. 553(3,4). 259-269 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Takashi IMAI, Hiroyasu NOMURA, Masahiro KINOSHITA, Fumio HIRATA: "Partial Molar Volume and Compressibility of Alkali Halide Ions in Aqueous Solution: Hydration Shell Analysis with an Integral Equation Theory of Molecular Liquids"The Journal of Physics Chemical B. 106. 7308-7314 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA, Yoshiki SUGAI: "Methodology of Predicting Approximate Shapes and Size Distribution of Micelles: Illustration for Simple Models"Journal of Computational Chemistry. 23. 1445-1455 (2002)

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA: "Interaction between Surfaces with Solvophobicity or Solvophilicity Immersed in Solvent: Effects Due to Addition of Solvophobic of Solvophilic Solute"The Journal of Chemical Physics, in press..

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masahiro KINOSHITA: "Roles of Entropic Excluded-Volume Effects in Colloidal and Biological Systems: Analyses Using the Three-Dimensional Integral Equation Theory"Chemical Engineering Science. in press.

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      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Imai, H.Nomura, Masahiro Kinoshita, F.Hirata: "Partial Molar Volume and Compressibility of Alkali Halide Ions in Aqueous Solution : Hydration Shell Analysis with an Integral Equation Theory of Molecular Liquids"The Journal of Physical Chemistry B. 106・29. 7308-7314 (2002)

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      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Y.Sugai: "Methodology of Predicting Approximate Shapes and Size Distribution of Micelles : Illustration for Simple Models"Journal of Computational Chemistry. 23・15. 1445-1455 (2002)

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      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Interaction between Surfaces with Solvophobicity or Solvophilicity Immersed in Solvent : Effects Due to Addition of Solvophobic or Solvophilic Solute"The Journal of Chemical Physics. (in press).

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      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Roles of Entropic Excluded-Volume Effects in Colloidal and Biological Systems : Analyses Using the Three-Dimensional Integral Equation Theory"Chemical Engineering Science. (in press).

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      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 木下正弘: "化学フロンティア(7)、「生体系のコンピュータ・シミュレーション」、11章『タンパク質の水和と構造安定性』"化学同人. 131-139 (2002)

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  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Spatial Distribution of a Depletion Potential between a Big Solute of Arbitrary Geometry and a Big Sphere Immersed in Small Spheres"The Journal of Chemical Physics. (in press). (2002)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita: "Interaction between Large Spheres Immersed in Small Spheres : Remarkable Effects due to a Trace Amount of Medium-Sized Spheres"Chemical Physics Letters. 353(3,4). 259-269 (2002)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Teppei Oguni: "Depletion Effects on the Lock and Key Steric Interactions between Macromolecules"Chemical Physics Letters. 351(1,2). 79-84 (2002)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 神尾和教, 木下正弘: "エントロピー駆動の秩序構造形成に関する統計力学的解析"化学工学論文集, 特集「液相系における構造形成と機能化」. 27(6). 683-689 (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita, Takashi Imai, Andriy Kovalenko, Fumio Hirata: "Improvement of the Reference Interaction Site Model Theory for Calculating the Partial Molar Volume of Amino Acids and Polypeptides"Chemical Physics Letters. 348(3,4). 337-342 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Harano, T.Imai, A.Kovalenko, Masahiro Kinoshita, F.Hirata: "Theoretical Study for Partial Molar Volume of Amino Acids and Polypeptides by the Three-Dimensional Reference Interaction Site Model"The Journal of Chemical Physics. 114(21). 9506-9511 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 木下正弘: "化学フロンティア(7),「生体系のコンピューターシミュレーション」"化学同人(印刷中). (2002)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 木下正弘,岡本祐幸,平田文男: "タンパク質立体構造形成における溶媒効果"生物物理. Vo.40,No.6. 374-378 (2000)

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      2000 実績報告書
  • [文献書誌] Masahiro Kinoshita and Yoshiki Sugai: "Methodology for predicting approximate shape and size distribution of micelles"Studies in Surface Science and Catalysis. Vol.132. 109-112 (2001)

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      2000 実績報告書

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公開日: 2000-04-01   更新日: 2016-04-21  

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