| 研究概要 |
層状ケイ酸塩であるカネマイトのシリカ層にA1あるいはTiをSiと同型置換することにより、層状メタロシリケートを合成し,その構造と物性について検討した。まずカネマイトの合成法を確立し,基礎物性について明らかにした。また,層間を有効に利用するために,Si(OC_2H_5)_4を用いてカネマイト層間にシリカのピラーリングを形成させる方法を確立した次にシリカ源としての粉末ケイ酸ソーダあるいは水ガラスにAl添加の場合は硝酸アルミニウム,Ti添加の場合はTi(OC_4H_9)_4を添加し,AlあるいはTi含有カネマイトの合成を試みた。この時Si/Al比を100、50、20、10,5、2.5,Si/Ti比を80、40、20と変化させた。Si/A1>10の試料とTi添加のすべての試料について,カネマイト固有の層状構造の保持が粉末X線回折にて確認され、添加したA1,Tiに由来したγ-アルミナ,アナターゼなどの結晶性酸化物の生成は認められなかった。さらに_<27>Al-MAS-NMR,_<29>Si-MAS-NMR, UV-visスペクトルの測定から添加したAl, Tiは4配位で存在することを確認した。これらの試料について層間へのシリカのピラーリングを行った結果,X線回折に底面反射ピークが観測されることから,層状構造の維持が認められた。窒素吸着によりAl添加試料で比表面積600-1000m^2/g、細孔径1.4-1.5nm, Ti添加試料で比表面積340-610m^2/g、細孔径0.7-1.0nmの多孔材料を得ることができた。触媒特性の検討の結果,Al添加試料にはBronsted、Lewis酸点の存在が確認され,Ti添加試料ではフェノールレッドの臭素化反応により、触媒活性が確認された。
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