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水と酸素から過酸化水素を製造する複合光触媒システム

研究課題

研究課題/領域番号 12J01103
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 機能物質化学
研究機関大阪大学

研究代表者

洪 達超  大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(PD) (90769689)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
研究課題ステータス 完了 (2014年度)
配分額 *注記
2,970千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 270千円)
2014年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2013年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2012年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード人工光合成 / 過酸化水素の製造 / 水の酸化 / 水素発生 / 触媒開発 / 酵素発生 / ニッケル複合酸化 / 可視光駆動 / 過酸化水素 / 水の酸化触媒 / 酸素発生 / ニッケル複合酸化物
研究実績の概要

光エネルギーを貯蔵可能な水素などの化学エネルギーへと変換することは持続可能な社会を実現するために喫緊の課題である。天然では植物や藻類は光合成を行うことで、水と二酸化炭素から酸素と化学エネルギーである炭化水素を生成している。人工的に光合成システムを構築するには、光の捕集・電荷分離、水の酸化反応と還元反応という3つのプロセスを最適化し、さらにそれらを複合化する必要がある。これまでに、光エネルギーを用いて水と酸素から、可搬性に優れた液体の化学燃料である過酸化水素を製造することを目指して研究を展開してきた。ルテニウム錯体を光増感剤、水酸化イリジウム粒子を水の酸化触媒として用いると、酸性条件下、可視光を照射することで、水と酸素から過酸化水素が得られることを見出した。今回、生成した過酸化水素の分解を防ぐために、ナフィオン膜で分離した二層系の光電気化学セルを用いた反応の検討を行った。光電気化学セルの陽極と陰極のそれぞれに可視光応答の水の酸化半導体触媒と酸素を選択的に過酸化水素に還元する金属錯体触媒を固定化し、可視光を照射することで過酸化水素の生成を確認した。種々の反応条件を最適化することで、効率よく過酸化水素を製造することに成功した。
また、二酸化炭素固定を行うために、二酸化炭素の還元触媒について検討した。有機配位子で修飾した金ナノ粒子を電極触媒に用いた二酸化炭素の還元反応を行った。まず、金のナノ粒子を合成し、得られた金ナノ粒子に過剰なN-ヘテロ環状カルベン(NHC)配位子を加え、表面のキャッピング配位子をNHC配位子に置換した。これを電極触媒に用いて反応を行った結果、NHC修飾した金ナノ粒子はNHC配位子で修飾してない金ナノ粒子と比較して、二酸化炭素還元の選択性と活性が向上した。金ナノ粒子の表面を修飾することで、電気化学による二酸化炭素の還元反応の活性を制御できることを示唆した。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 2012 実績報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2015 2014 2013 2012

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (8件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Artificial Photosynthesis for Sustainable Fuel and Chemical Production2015

    • 著者名/発表者名
      Dohyung Kim, Kelsey K Sakimoto, Dachao Hong, Peidong Yang
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 54 号: 11 ページ: 3259-3266

    • DOI

      10.1002/anie.201409116

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Mesoporous Nickel Ferrites with Spinel Structure Prepared by an Aerosol Spray Pyrolysis Method for Photocatalytic Hydrogen Evolution2014

    • 著者名/発表者名
      Dachao Hong, Yusuke Yamada, Margaret Sheehan, Shinya Shikano, Chun-Hong Kuo, Ming Tian, Chia-Kuang Tsung, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      巻: 2 号: 11 ページ: 2588-2594

    • DOI

      10.1021/sc500484b

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Homogeneous versus Heterogeneous Catalysts in Water Oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Fukuzumi, Dachao Hong
    • 雑誌名

      European Journal of Inorganic Chemistry

      巻: 2014 号: 4 ページ: 645-659

    • DOI

      10.1002/ejic.201300684

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Water Oxidation Catalysis with Nonheme Iron Complexes under Acidic and Basic Conditions : Homogeneous or Heterogeneous ?2013

    • 著者名/発表者名
      Dachao Hong, Sukanta Mandal, Yusuke Yamada, Yong-Min Lee, Wonwoo Nam, Antoni Llobet, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 52 号: 16 ページ: 9522-9531

    • DOI

      10.1021/ic401180r

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic activity of NiMnO_3 for visible light-driven and electrochemical water oxidation2013

    • 著者名/発表者名
      Dachao Hong, Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 15 号: 44 ページ: 19125-19128

    • DOI

      10.1039/c3cp53518e

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Bioinspired Photocatalytic Water Reduction and Oxidation with Earth-Abundant Metal Catalysts2013

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Fukuzumi, Dachao Hong, Yusuke Yamada
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 15 号: 20 ページ: 19125-19128

    • DOI

      10.1021/jz401560x

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalysis of Nickel Ferrite for Photocatalytic Water Oxidation Using [Ru(bpy)_3]^2+ and S_20_8^2-2012

    • 著者名/発表者名
      Dachao Hong (洪 達超)
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 134 ページ: 19572-19575

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Catalysis of Iron Oxide Composites for Visible-Light Driven Water Oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      洪 達超
    • 学会等名
      2nd International Conference on Clean Energy Science
    • 発表場所
      青島(中国)
    • 年月日
      2014-04-14 – 2014-04-15
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] エアロゾルスプレー法により調製したメソポーラスニッケル鉄複合酸化物の光触媒反応2014

    • 著者名/発表者名
      洪 達超
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学(愛知県)
    • 年月日
      2014-03-30
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] ニッケルとマンガンの複合酸化物を触媒に用いた光駆動による水の酸化反応2013

    • 著者名/発表者名
      洪 達超
    • 学会等名
      第46回酸化反応討論会
    • 発表場所
      筑波大学(千葉県)
    • 年月日
      2013-11-16
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 非ヘム単核鉄錯体を用いた水の酸化反応における反応活性種の同定2013

    • 著者名/発表者名
      洪 達超
    • 学会等名
      錯体化学第63回討論会
    • 発表場所
      琉球大学(沖縄県)
    • 年月日
      2013-11-03
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] ニッケル鉄およびニッケルマンガン複合酸化物を用いた可視光駆動による触媒的水の酸化反応2013

    • 著者名/発表者名
      洪達超
    • 学会等名
      日本化学会第93春季年会
    • 発表場所
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス(滋賀県)
    • 年月日
      2013-03-24
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] ニッケルと鉄の複合酸化物を触媒とする可視光駆動による水の酸化反応2012

    • 著者名/発表者名
      洪達超
    • 学会等名
      第31回固体・表面光化学討論会
    • 発表場所
      大阪大学銀杏会館(大阪府)
    • 年月日
      2012-11-21
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Superior Catalysis of Nickel Ferrite for Photocatalytic Water Oxidation2012

    • 著者名/発表者名
      洪達超
    • 学会等名
      The 7th Asian Photochemistry Conference
    • 発表場所
      大阪大学銀杏会館(大阪府)
    • 年月日
      2012-10-12
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] ニッケルと鉄の複合酸化物を触媒に用いた水の光酸化反応2012

    • 著者名/発表者名
      洪達超
    • 学会等名
      第110回触媒討論会
    • 発表場所
      九州大学伊都キャンパス(福岡県)
    • 年月日
      2012-09-25
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [図書] 人工光合成-システム構築に向けての最新技術動向と展望-2014

    • 著者名/発表者名
      洪 達超、福住俊一
    • 総ページ数
      264
    • 出版者
      CMC出版
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書

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公開日: 2013-04-25   更新日: 2024-03-26  

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